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SBA-15介孔材料的功能化及其应用

作　者: 黄添增
导　师: 刘国华
学　校: 上海师范大学
专　业: 有机化学
关键词: 介孔固体催化剂 SBA-15 溶剂挥发诱导自组装法不对称氢转移
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

目前,均相催化剂在于反应体系分离和回收再利用等方面遇到了困难,特别是有机配体与贵金属等组成的均相催化剂还会带来环境污染,成本升高和资源浪费等问题。为了解决上述问题,科学工作者进行了多方面的研究,其中又以用合适的载体进行负载在众多解决方法中脱颖而出。介孔纳米二氧化硅材料SBA-15作为一种新型的无机载体已被广泛应用于有机官能团改性及其负载型金属催化剂的研究中。SBA-15具有规整的孔道结构,大的比表面积和孔径均一可调等优点,而且负载后的催化剂可以以离心,过滤等简便手段就可以与反应体系分离。负载了催化剂的SBA-15仍然拥有与未负载的SBA-15一样有规整的孔道,通过共聚法制备的SBA-15可使官能团均匀地分布在其孔道表面上,孔道内的空间限域效应对改善催化剂的微环境,提高催化性能有帮助。所以,我们通过不同的方法制备了两种介孔二氧化硅负载型固体催化剂,并对它们的催化性能进行了探讨。在第一部分,我们制备了负载Ir的介孔二氧化硅催化剂,并将其用于催化吲哚酮的C-3烷基化反应。通过共聚法制备的茚官能化的SBA-15是这个实验的特点,茚官能团能够与多种过渡金属进行配位进行催化反应。实验结果表明该催化剂能高效催化吲哚酮与各种醇发生C-3烷基化反应。不仅如此该催化剂可以重复循环使用8次而催化性能不降低,展现了很好的工业应用前景。在第二部分,我们运用新兴的溶剂挥发诱导自组装法(EISA法)制备了手性(S,S)-TsDPEN官能团修饰的介孔SBA-15材料,并与有机金属络合物[Cp*RhCl2]2进行配位,制备了一种具有二维六方介孔结构的手性N-磺酰基二胺配位的η5-Cp*-Rh非均相催化剂。研究了这种催化剂在水相中催化苯乙酮及其衍生物的不对称氢转移反应,得到很高的产率和不对称选择性。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-10
第一章文献综述  10-23
  1.1 引言  10
  1.2 介孔纳米材料  10-12
  1.3 均相催化剂固载化  12-13
  1.4 介孔氧化硅材料的制备方法  13-15
  1.5 均相催化剂固载到介孔材料方法研究进展  15-16
  1.6 铱金属在催化反应中的应用  16-18
  1.7 烷基化反应的研究进展  18-19
  1.8 芳香酮的不对称氢转移的研究进展  19-21
  1.9 课题的提出与目标  21-23
第二章有机金属铱功能化的介孔催化剂制备及C-3 烷基化反应的研究  23-33
  2.1 引言  23-24
  2.2 催化剂的合成及表征  24-27
  2.3 实验结果与讨论  27-32
  2.4 本章小结  32-33
第三章 EISA 法制备官能化的SBA-15 及其水介质中芳香酮的不对称氢转移反应研究  33-43
  3.1 引言  33-34
  3.2 催化剂的合成及表征  34-37
  3.3 实验结果与讨论  37-42
  3.4 本章小结  42-43
第四章总结  43-44
附图  44-47
参考文献  47-53
致谢  53-54
攻读硕士学位期间发表的文章  54

SBA-15介孔材料的功能化及其应用

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