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介孔材料用于催化脱除氮氧化物的研究

作　者: 薛君
导　师: 曹维良；张润铎
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学
关键词: 介孔材料 SBA-15 deNOx CO C3H6
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

介孔分子筛具有较高比表面积、孔道结构规则及易于调节、热稳定性和水热稳定性较好、表面易改性等优点,在催化化学和吸附分离等领域有很大的潜在应用前景。本论文用SBA-15作为载体合成了M／SBA-15(Cu,Cr,Fe)和M-Al／SBA-15(Cu,Cr,Fe),在固定床微型反应器上考察了它们以CO或C3H6为还原剂时的deNOx性能。并用X-射线衍射、N2吸脱附、透射电镜、程序升温还原、X光电子能谱、傅立叶红外光谱、27Al魔角旋转固体核磁共振谱对其进行了表征结果表明：负载金属后的SBA-15分子筛仍然保持了高度有序的二维六方介孔结构,其比表面积、孔径略有减少,催化剂表面元素均以离子态的物种存在,所负载的活性金属组分在SBA-15分子筛表面具有较高的分散度；以CO为还原剂时,M-Al／SBA-15(Cu,Cr,Fe)的deNOx活性高于M／SBA-15(Cu,Cr,Fe),并且其催化活性的顺序是Cr系>Cu系>Fe系。以C3H6为还原剂时,骨架中的Al的引入,使得Cu系催化剂活性增强,而Cr系和Fe系由于活性物质相互覆盖,活性大大降低。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-15
第一章绪论  15-31
  1.1 氮氧化物脱除的现状  15-19
    1.1.1 催化分解法  15-16
    1.1.2 选择性催化还原法  16-18
      1.1.2.1 金属氧化物催化剂  16-17
      1.1.2.2 贵金属催化剂  17
      1.1.2.3 分子筛系列催化剂  17-18
    1.1.3 非选择性催化还原法  18-19
      1.1.3.1 贵金属催化剂  18
      1.1.3.2 非贵金属及其氧化物催化剂  18-19
      1.1.3.3 复合氧化物催化剂  19
      1.1.3.4 分子筛类催化剂  19
  1.2 介孔分子筛研究进展  19-30
    1.2.1 介孔分子筛的组成及结构  19-20
    1.2.2 介孔分子筛的主要性质  20-21
    1.2.3 介孔分子筛的合成机理  21-22
    1.2.4 介孔分子筛的掺杂  22-24
      1.2.4.1 杂原子取代的介孔材料  22-23
      1.2.4.2 表面修饰的介孔材料  23
      1.2.4.3 介孔材料的组装  23-24
    1.2.5 介孔分子筛的应用  24-26
      1.2.5.1 介孔分子筛在生物领域的应用  24
      1.2.5.2 介孔分子筛在光学、电磁学中的应用  24-25
      1.2.5.3 介孔分子筛在催化领域中的应用  25-26
    1.2.6 介孔材料SBA-15的合成与化学改性  26-27
    1.2.7 介孔分子筛SBA-15催化性能研究进展  27-30
      1.2.7.1 氧化还原反应催化剂  28
      1.2.7.2 酸碱催化剂  28-29
      1.2.7.3 其它反应的催化剂  29-30
  1.3 课题的主要研究内容  30-31
第二章实验部分  31-35
  2.1 实验原料及设备  31
    2.1.1 实验原料  31
  2.2 实验设备  31-32
  2.3 催化剂评价  32-33
  2.4 催化剂的物化性能表征  33-35
    2.4.1 X射线衍射(XRD)表征  33
    2.4.2 N_2吸脱附(BET)表征  33-34
    2.4.3 投射电镜(TEM)表征  34
    2.4.4 程序升温还原(H_2-TPR)表征  34
    2.4.5 X光电子能谱(XPS)表征  34
    2.4.6 傅里叶红外光谱(FT-IR)表征  34
    2.4.7 ~(27)Al魔角旋转固体核磁共振谱(~(27)Al MAS NMR)  34-35
第三章催化剂的合成与表征  35-51
  3.1 催化剂载体的合成  35-36
    3.1.1 MCM-41的合成  35
    3.1.2 MCM-48的合成  35
    3.1.3 SBA-15的合成  35-36
    3.1.4 SBA-16的合成  36
  3.2 催化剂载体的XRD表征与讨论  36-39
    3.2.1 MCM-41的XRD表征及讨论  36-37
    3.2.2 MCM-48的XRD表征及讨论  37
    3.2.3 SBA-15的XRD表征及讨论  37
    3.2.4 SBA-16的XRD表征及讨论  37-38
    3.2.5 本节小结  38-39
  3.3 催化剂的合成  39
    3.3.1 M/SBA-15(M=Cu,Fe,Cr)催化剂的合成  39
    3.3.2 Al/SBA-15催化剂的合成  39
    3.3.3 M-Al/SBA-15(M=Cu,Fe,Cr)催化剂的合成  39
  3.4 催化剂的物化性质表征  39-51
    3.4.1 X射线衍射(XRD)表征  40-41
    3.4.2 N_2吸脱附(BET)表征  41-43
    3.4.3 傅里叶红外光谱(FT-IR)表征  43-45
    3.4.4 透射电镜(TEM)表征  45
    3.4.5 X光电子能谱(XPS)表征  45-47
    3.4.6 核磁表征  47-48
    3.4.7 程序升温还原(H_2-TPR)表征  48-49
    3.4.8 小结  49-51
第四章以CO为还原剂时催化剂活性评价结果与讨论  51-59
  4.1 空白实验的结果  51
  4.2 M/SBA-15(M=Cu,Fe,Cr)的活性评价结果与讨论  51-53
  4.3 Al/SBA-15的活性评价结果与讨论  53
  4.4 M-Al/SBA-15(M=Cu,Fe,Cr)的活性评价结果与讨论  53-55
  4.5 M/SBA-15(M=Cu,Fe,Cr)与M-Al/SBA-15(M=Cu,Fe,Cr)的比较  55-57
    4.5.1 Cu/SBA-15与Cu-Al/SBA-15的比较  55-56
    4.5.2 Cr/SBA-15与Cr-Al/SBA-15的比较  56
    4.5.3 Fe/SBA-15与Fe-Al/SBA-15的比较  56-57
    4.5.4 小结  57
  4.6 小结  57-59
第五章以C_3H_6为还原剂时催化剂活性评价结果与讨论  59-65
  5.1 空白实验的结果  59
  5.2 M/SBA-15(M=Cu,Fe,Cr)的活性评价结果与讨论  59-61
  5.3 Al/SBA-15的活性评价结果与讨论  61-62
  5.4 M-Al/SBA-15(M=Cu,Fe,Cr)的活性评价结果与讨论  62-63
  5.5 M/SBA-15(M=Cu,Fe,Cr)与M-Al/SBA-15(M=Cu,Fe,Cr)的比较  63-64
    5.5.1 Cu/SBA-15与Cu-Al/SBA-15的比较  63-64
    5.5.2 Cr/SBA-15与Cr-Al/SBA-15的比较  64
    5.5.3 Fe/SBA-15与Fe-Al/SBA-15的比较  64
    5.5.4 小结  64
  5.6 小结  64-65
第六章结论  65-67
参考文献  67-74
论文创新点  74-75
致谢  75-76
研究成果及发表的学术论文  76-77
作者和导师简介  77-78
北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书  78-79

介孔材料用于催化脱除氮氧化物的研究

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