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纳米金刚石表面修饰及其电化学性能研究

作　者: 孟凡伟
导　师: 臧建兵
学　校: 燕山大学
专　业: 材料学
关键词: 纳米金刚石非水溶剂氟化胺基化石墨化铂催化剂载体电化学
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

纳米金刚石作为电极材料,在电化学领域具有很大发展潜力。但纳米金刚石本身较高的电阻与较低的电化学活性,限制了纳米金刚石的广泛应用。采用纳米金刚石表面修饰是解决这一问题的有效途径。本文以爆轰纳米金刚石为基本原料,研究了它在水及非水电解液中的电极动力学过程。对纳米金刚石进行了三种表面修饰:氟化、胺基化处理;表面石墨化处理;表面负载纳米铂催化剂,采用傅里叶红外吸收光谱、拉曼光谱、X射线衍射、透射电子显微镜对其进行了表征,并采用循环伏安、交流阻抗、计时电流等电化学检测方法,考察了表面修饰的纳米金刚石的电化学性能。实验结果表明:纳米金刚石粉末电极在含有四丁基氟硼酸铵和乙腈溶液中,具有宽的电势窗口、低的背景电流;在含有二茂铁的非水电解液中,电极反应是一个准可逆反应,反应过程受扩散控制,具有和水性溶液体系相似的电极动力学过程。与原始纳米金刚石相比,氟化纳米金刚石在水溶液中的导电性变差,而且带负电的Fe（CN）₆^3-/4-氧化还原对在氟化纳米金刚石粉末电极上电极反应可逆性变差;胺基化纳米金刚石电极在水溶液中的导电性变好,但在含Fe^3+/2+氧化还原对的溶液中,电极反应变为不可逆过程。采用550¹000°C温度真空加热纳米金刚石,石墨化程度随加热温度提高而增加,当温度低于800°C时,纳米金刚石导电性随着温度的升高逐渐降低;当温度高于800°C时,形成了芯-壳结构的石墨化纳米金刚石,这种结构提高了纳米金刚石的导电性和电化学活性。以纳米金刚石为载体,在其表面沉积纳米铂催化剂,铂颗粒尺寸为3⁵ nm,并均匀的分散在纳米金刚石的表面,对甲醇氧化反应具有良好的电催化活性。石墨化纳米金刚石负载铂催化剂比纳米金刚石负载铂催化剂具有更高的催化性能和稳定性。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章绪论  9-21
  1.1 纳米金刚石  9-12
    1.1.1 纳米金刚石的制备  9-10
    1.1.2 纳米金刚石的结构  10
    1.1.3 纳米金刚石的特性  10-12
  1.2 纳米金刚石的导电机理  12-13
  1.3 纳米金刚石电极材料  13-14
  1.4 纳米金刚石表面修饰  14-17
    1.4.1 纳米金刚石表面功能化修饰  15-16
    1.4.2 纳米金刚石表面石墨化修饰  16-17
  1.5 铂/碳材料电催化剂  17-19
    1.5.1 电催化剂及载体的要求  17-18
    1.5.2 铂/碳材料电催化剂的制备方法  18-19
  1.6 本文的研究目的及意义  19-21
第2章实验方法及过程  21-30
  2.1 样品制备  21-22
  2.2 结构表征及形貌分析  22-23
  2.3 电化学研究方法  23-27
    2.3.1 电化学测量仪器  23
    2.3.2 电化学测量体系  23-24
    2.3.3 工作电极的制备  24-26
    2.3.4 测量试剂及溶液配制  26-27
  2.4 电化学性能测试  27-29
    2.4.1 循环伏安测试  27-28
    2.4.2 交流阻抗测试  28
    2.4.3 计时电流测试  28-29
  2.5 本章小结  29-30
第3章实验结果及分析  30-57
  3.1 纳米金刚石粉末电极动力学过程  30-37
    3.1.1 纳米金刚石粉末电极在底液中的电化学性能  30-33
    3.1.2 纳米金刚石粉末电极在氧化还原体系中的电化学性能  33-35
    3.1.3 二茂铁浓度的影响  35-36
    3.1.4 EIS 分析  36-37
  3.2 氟化、胺基化纳米金刚石  37-45
    3.2.1 氟化、胺基化纳米金刚石FTIR 分析  37-39
    3.2.2 氟化、胺基化纳米金刚石TEM 分析  39-40
    3.2.3 氟化、胺基化纳米金刚石电极在底液中的CV 曲线  40-41
    3.2.4 Fe(CN)_6~(3-/4-)在氟化、胺基化纳米金刚石电极上的电极反应  41-44
    3.2.5 Fe~(3+/2+)在氟化、胺基化纳米金刚石电极上的电极反应  44-45
  3.3 石墨化纳米金刚石  45-49
    3.3.1 石墨化纳米金刚石Raman 分析  46-47
    3.3.2 石墨化纳米金刚石TEM 分析  47
    3.3.3 石墨化纳米金刚石CV 曲线分析  47-49
  3.4 铂/纳米金刚石的电催化性能  49-55
    3.4.1 XRD 分析  49-50
    3.4.2 TEM 分析  50-51
    3.4.3 铂/纳米金刚石在硫酸溶液中的CV 曲线分析  51-52
    3.4.4 铂/纳米金刚石在甲醇溶液中的电催化氧化性能  52-53
    3.4.5 铂/纳米金刚石在甲醇溶液中的CA 曲线分析  53-55
  3.5 本章小结  55-57
结论  57-58
参考文献  58-63
攻读硕士学位期间承担的科研任务与主要成果  63-64
致谢  64-65
作者简介  65

纳米金刚石表面修饰及其电化学性能研究

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