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基于直流电晕放电氧化/还原氛围下的自由基电化学行为研究

作　者: 邹芳
导　师: 吴祖成
学　校: 浙江大学
专　业: 环境工程
关键词: 直流电晕放电还原性自由基微液滴氧化性自由基电化学
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

在能源危机及化石燃料燃烧产生CO2造成的温室效应的双重压力下,越来越多的科学家致力于将CO2还原,将其转化为含碳的有机物,能作为燃料能源再利用,其中甲醇作为一种优秀的储能物质因而受到更多的青睐。直流电晕等离子体是实现这一目标的理想方法之一。本论文研究了还原性氛围直流电晕放电加氢还原二氧化碳的电化学行为,同时探讨了氧化性氛围直流电晕放电羟基自由基的电化学行为。在还原氛围下,等离子体系产生的强还原性自由基比一般的还原剂更活泼。利用直流电晕放电,以氢气为自由基源产生强还原性自由基,还原C02,重新合成新的有机分子。采用气相色谱(GC)定性反应产物,检测结果表明,在C02和H2充分反应70h后,产物中有甲醇生成。并探讨了一定的反应途径和机理。相类似地,在氧化氛围中,等离子体体系产生的氧化性自由基具有比臭氧更强的氧化能力,电晕放电等离子体反应的实质是有水存在下生成高活性自由基,主要是羟基自由基。本论文以水为自由基源的等离子体直流电晕放电来降解典型杂环挥发性有机物(VOC)吡啶,并采用气相色谱(GC)来定量分析降解效果；采用高效液相色谱(HPLC)、离子色谱(IC)等定性分析降解后的产物。结果表明：氧化氛围直流电晕放电在电压为20.75 k V时,平均初始浓度为8287 mg.m-3吡啶的去除率达到90.4%。液相色谱分析结果表明液滴中的中间产物有反丁烯二酸、草酸等小分子酸,离子色谱检测到了硝酸根离子的存在,由此推导了有机物的降解路径。电晕放电过程中产生自由基实际上是发生在微小液滴中,从微观角度分析反应过程发现,一定湿度的空气中分散着无数微米级的水蒸气或云雾状小液滴,每个液滴可以看作一个微电解池,对应微电解池的电压范围分别在0.6-1.2 V和0.8-2.0 V之间。当反应器中正负电极通电后,液滴里的正负电荷在强电场的作用下分别往两端聚集,形成一个小电场,正负电荷聚集的两端分别相当于虚拟的正极和负极,形成一个微电解池,大部分的化学反应过程都在其中进行。

全文目录

摘要  6-7
Abstract  7-9
目次  9-12
第1章绪论  12-16
  1.1 研究背景  12-14
  1.2 研究任务与目的  14-15
  1.3 研究方法  15-16
第2章文献综述  16-29
  2.1 CO_2的捕捉  16
  2.2 CO_2的埋存  16-18
    2.2.1 海洋埋存(Sea Burial)  17
    2.2.2 地质埋存(Geological Storage)  17-18
    2.2.3 植被埋存(Vegetation Sequestration)  18
  2.3 碳循环——CO_2利用技术  18-22
    2.3.1 化学合成法(Chemical Synthesis)  19
    2.3.2 光催化法(Photocatalysis)  19-21
    2.3.3 电化学法(Electrochemistry)  21
    2.3.4 生物法(Biological)  21-22
    2.3.5 低温等离子体法(Low Temperature Plasma)  22
  2.4 直流电晕等离子体法  22-26
    2.4.1 直流电晕等离子体概述(DC corona discharge)  22-23
    2.4.2 自由基的作用  23-24
    2.4.3 自由基的测量方法和特点  24-26
  2.5 直流电晕等离子体研究现状  26-29
    2.5.1 还原氛围研究现状  26-27
    2.5.2 氧化氛围研究现状  27-29
第3章还原氛围下的直流电晕放电CO_2合成甲醇  29-37
  3.1 前言  29-30
  3.2 实验装置  30-31
  3.3 分析方法  31
    3.3.1 气体流量测定  31
    3.3.2 还原氛围检测  31
    3.3.3 气相反应物成分  31
    3.3.4 气相产物成分  31
  3.4 实验结果与讨论  31-36
    3.4.1 气体流量测定结果  31-33
    3.4.2 氮气氛围置换图  33
    3.4.3 气相中间产物检测  33-35
    3.4.4 直流电晕放电还原CO_2为甲醇的储能机理研究  35-36
  3.5 小结  36-37
第4章直流电晕放电过程中的电化学  37-42
  4.1 前言  37
  4.2 实验结果与讨论  37-41
    4.2.1 自由基的产生与检测  37-38
    4.2.2 微液滴中的电化学  38-41
  4.3 小结  41-42
第5章氧化氛围下的直流电晕放电降解吡啶  42-51
  5.1 前言  42-43
  5.2 实验装置  43-44
  5.3 分析方法  44
    5.3.1 污染物吡啶的测定  44
  5.4 实验结果与讨论  44-50
    5.4.1 直流电晕放电对吡啶的有效降解  44-45
    5.4.2 初始浓度对吡啶去除率的影响  45-47
    5.4.3 停留时间对吡啶去除率的影响  47-49
    5.4.4 相对湿度对吡啶去除率的影响  49-50
  5.5 小结  50-51
第6章液滴中吡啶降解产物分析及降解机理  51-57
  6.1 前言  51
  6.2 分析方法  51-53
    6.2.1 气体成分分析  51-53
    6.2.2 液滴中可溶性中间产物的分析  53
  6.3 实验结果与讨论  53-55
    6.3.1 吡啶降解产物分析  53-55
    6.3.2 降解机理与其路径  55
  6.4 小结  55-57
第7章结论与建议  57-60
  7.1 结论  57-58
  7.2 创新点  58
  7.3 建议与展望  58-60
参考文献  60-68
致谢  68-69
作者简历  69-70

基于直流电晕放电氧化/还原氛围下的自由基电化学行为研究

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