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铂纳米颗粒掺杂的复合材料用于新型电流型葡萄糖生物传感器的研究

作　者: 李晶晶
导　师: 袁若
学　校: 西南大学
专　业: 无机化学
关键词: 葡萄糖生物传感器葡萄糖氧化酶铂纳米颗粒纳米复合膜壳聚糖
分类号: TP212.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 195次
引　用: 3次
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内容摘要

近年来生物传感器在临床医学、环境检测和食品工业等领域的应用范围迅速扩大,随之对其的要求也越来越高。为了开创了分析领域的新纪元,未来生物传感器的应用前景主要表现在以下四个方面：体积小型化、功能多样化、市场化、智能化与集成化。1967年,Updike等人把葡萄糖氧化酶固定化膜和氧电极组装在一起,制成了第一代酶生物传感器,随之酶传感器的发展就受到人们越来越多的关注并且已经用于多种成分的测定。但是,在酶传感器的研究中,酶的固定化以及固定于电极表面的酶的催化反应过程等都是关键的环节,对酶传感器的灵敏度、检测限、选择性、寿命等有直接影响。本文正是基于酶的固定以及酶的催化,制备了基于纳米复合材料构筑的电流型酶生物传感器。本文的主要研究工作分为以下三个部分：1.基于纳米铂装饰的碳纳米管-铁氧化物磁性复合物构建的葡萄糖生物传感器的研究通过使用电沉积的方法将铂纳米颗粒修饰到铁的氧化物(FeyOx)、碳纳米管(MWCNTs)和壳聚糖(CS)的磁性复合膜上,随之将葡萄糖氧化酶(GOD)固定到上述复合膜修饰的玻碳电极(GCE)上面,从而构建了既灵敏又稳定的电流型葡萄糖生物传感器。所制备的壳聚糖/碳纳米管-铁的氧化物磁性复合物具有良好的稳定性,较大的表面积和强的电子传输能力；而且铂纳米颗粒对过氧化氢有很强的催化能力,二者的结合改善了传感器的性能。此外,碳纳米管-铁氧化物复合物(MWCNTs-FeyOx)的特征用电子透射显微镜(TEM)来表征。此传感器的修饰过程和特性用循环伏安法(CV)、交流阻抗技术.(EIS)和计时电流法来考察,所构建的生物传感器表现出非常好的电催化能力和好的电流响应。几个实验条件对该体系的影响也被考察了,在最优试验条件下,该生物传感器在葡萄糖浓度为6.0x10-6～6.2×10-3mol/L范围内有线性响应,检测下限为2.0×10-6mol/L,响应时问在8s以内,米氏常数为9.0mmol/L。此外,所构建的目标电极对葡萄糖的电流响应优于壳聚糖/碳纳米管/铂纳米颗粒/葡萄糖氧化酶(GOD/Pt/MWCNTs/CS)、壳聚糖/铁的氧化物-铂纳米颗粒/葡萄糖氧化酶(GOD/FeyOx-Pt/CS)和壳聚糖/碳纳米管-铁的氧化物/铂纳米颗粒(Pt/MWCNTs-FeyOx/CS)构建的电极。最后,该目标电极由于Nafion的保护表现出良好的抗干扰能力和长期储存的稳定性,由此可用于在血清中测定葡萄糖。2.基于固定葡萄糖氧化酶在铂的空心纳米粒子链上所构建的葡萄糖生物传感器的研究灵敏的葡萄糖酶生物传感器被构建成功基于的是葡萄糖氧化酶(GOD)修饰到铂的空心纳米链(Pt HNPCs)上。Pt HNPCs是在混合溶液中通过牺牲钴的金属纳米颗粒来制备的,所制备的Pt HNPCs不仅催化能力强,而且有较大的比表面固定酶,这使得所构建的传感器性能良好。Pt HNPCs的特征用紫外吸收光度法、X射线光电子能谱(XPS)、电子透射显微镜(TEM)。此生物传感器的性能用循环伏安法(CV)和计时电流法来考察。使用葡萄糖作为分子模型检测Pt HNPCs的电催化性能。当Pt HNPCs统一修饰到玻碳电极(GCE)表面上时,对过氧化氢和葡萄糖的催化显著提高。最后,所构建的生物传感器对葡萄糖的检测表现出很好的性能,快的响应时间(<3s),低的检测线(1.0×10-6mol/L),宽的线性范围(3.0×10-6～6.6×10-3 mol/L)和高的灵敏度以及好的稳定性和重现性。与Nafion/葡萄糖氧化酶/铂的纳米颗粒(PtNPs) (Nafion/GOD/PtNPs)构建的葡萄糖生物传感器相比较,在pH 7.0磷酸盐缓冲溶液(PBS)中,目标电极拥有很高的催化能力。3.基于一步制备的壳聚糖-纳米金-四氧化三铁纳米复合膜构建的葡萄糖生物传感器的研究用一步电沉积的方法制备壳聚糖、金纳米颗粒和四氧化三铁的纳米混合膜作为新型的矩阵固定葡萄糖氧化酶,从而构建葡萄糖生物传感器。整个构建过程非常简单,过程中所使用的纳米混合膜大大的增大了电极的比较面积,这使得葡萄糖氧化酶的固定量大大的增加。四氧化三铁纳米颗粒的大小和形状用电子透射显微镜(TEM)进行表征。葡萄糖氧化酶直接的电子转移和电催化用循环伏安法和计时电流法来研究。在最优的实验条件下,所构建的生物传感器拥有少于6s的响应时间,3×10-6～0.57×10-3 mol/L的线性范围,1.2×10-6mol/L的检测线。这种新颖的无电子媒介体的葡萄糖生物传感器为未来大规模生产葡萄糖生物传感器奠定了基础。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-9
第一章绪论  9-15
  1.1 葡萄糖生物传感器  9-11
  1.2 生物组分的固定方法  11
  1.3 纳米材料在葡萄糖生物传感器中的应用  11-14
  1.4 本论文的设计思路和新颖点  14-15
第二章基于纳米铂装饰的碳纳米管-铁氧化物磁性复合物构建的葡萄糖生物传感器的研究  15-25
  2.1 引言  15
  2.2 实验部分  15-17
  2.3 结果与讨论  17-24
  2.4 结论  24-25
第三章基于固定葡萄糖氧化酶在铂的空心纳米粒子链上所构建的葡萄糖生物传感器的研究  25-37
  3.1 引言  25
  3.2 实验部分  25-27
  3.3 结果和讨论  27-36
  3.4 结论  36-37
第四章基于一步制备的壳聚糖-纳米金-四氧化三铁纳米复合膜构建的葡萄糖生物传感器的研究  37-45
  4.1 引言  37-38
  4.2 实验部分  38-39
  4.3 结果和讨论  39-44
  4.4 结论  44-45
参考文献  45-52
作者部分相关论文题录  52-53
致谢  53

铂纳米颗粒掺杂的复合材料用于新型电流型葡萄糖生物传感器的研究

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