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三价钴氨络合物催化还原中活性炭改性的研究

作　者: 程静怡
导　师: 龙湘犁
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工程
关键词: 活性炭改性三价钻氨 NO
分类号: TQ424.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

湿氨法烟气同时脱硫脱硝过程中,具有NO脱除活性的二价钴氨络离子易被废气中的氧气氧化为三价,从而失去脱除活性。利用活性炭可以实现二价钴氨离子的再生,对活性炭进行改性处理后,能提高其再生效果,使吸收溶液保持持久高效的NO脱除效率。本文研究了能提高活性炭催化性能的氢氧化钾改性,氯化锌改性以及复合改性方法。在搅拌釜反应器中考察了改性过程中的溶液浓度、浸泡时间、活化温度、活化时间等多种因素对对改性活性炭催化分解三价钴氨过程的影响。结果表明,氢氧化钾物理改性及氯化锌物理改性改性过程中,使用0.50mol/L溶液浸泡9h时后,于700℃时在管式炉氮气保护下活化时间4h,获得的改性活性炭对[Co(NH3)6]3+的催化还原效果最佳。氢氧化钾-空气及氯化锌-空气复合改性活性炭的催化还原性能比物理改性活性炭更优。通过Boehm滴定、质量滴定法、BET分析、FTIR等方法对活性炭进行表征,发现经过氢氧化钾溶液物理改性后的活性炭比表面积和微孔数量的增加,使得活性炭的吸附能力和催化还原能力大大提高。氯化锌溶液改性过程中,活性炭表面的微孔数量是决定其催化还原性能的关键因素。复合改性后,活性炭内酯基数量的增加使得活性炭的催化还原性能得到提高。最后在固定床反应器中对模拟烟气进行吸收耦合再生实验,结果表明,采用氢氧化钾及氯化锌物理改性活性炭催化再生[Co(NH3)6]3+的效果与原炭相比,NO吸收率提高了15%～16%,而氢氧化钾-空气复合改性活性炭催化再生[Co(NH3)6]3+的效果更优于物理改性活性炭及原炭。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章引言  10-12
  1.1 课题的研究背景  10
  1.2 本论文的研究工作  10-12
第2章文献综述  12-26
  2.1 氮氧化物的组成及危害  12
  2.2 烟气脱硝技术进展  12
  2.3 干法脱硝  12-14
    2.3.1 选择性催化还原法(SCR)  12-13
    2.3.2 选择性非催化还原(SNCR)  13
    2.3.3 催化分解法  13
    2.3.4 吸附法  13-14
    2.3.5 等离子体活化法  14
  2.4 湿法脱硝  14-17
    2.4.1 水吸收法  14
    2.4.2 酸液吸收法  14
    2.4.3 碱液吸收法  14-15
    2.4.4 氧化吸收法  15
    2.4.5 还原吸收法  15
    2.4.6 液膜法  15
    2.4.7 液相络合吸收法  15-17
  2.5 活性炭  17-26
    2.5.1 活性炭的结构和性质  17-19
    2.5.2 活性炭改性的方法  19-23
    2.5.3 改性活性炭的应用  23-26
第3章实验方法与数据处理  26-32
  3.1 实验原料与化学试剂  26
  3.2 溶液的配制  26
    3.2.1 [Co(NH_3)_6]Cl_3溶液的制备  26
    3.2.2 [Co(NH_3)_6]~(2+)的铵盐-氨缓冲溶液配制法  26
  3.3 改性活性炭的处理  26-27
    3.3.1 活性炭的预处理  27
    3.3.2 氢氧化钾改性活性炭的制备  27
    3.3.3 氯化锌改性活性炭的制备  27
    3.3.4 复合改性活性炭的制备  27
  3.4 反应装置及操作  27-29
    3.4.1 间歇搅拌反应器  27-28
    3.4.2 固定床吸收-再生耦合实验  28-29
  3.5 分析测试方法  29-32
    3.5.1 Co~(2+)浓度的测定方法  29-30
    3.5.2 活性炭比表面积和吸附量分析  30
    3.5.3 活性炭表面酸碱基团的Boehm滴定及零电荷点质量滴定方法  30-31
    3.5.4 傅立叶红外光谱(FTIR)  31-32
第4章 KOH改性活性炭催化还原三价钴氨络合物的研究  32-44
  4.1 改性对优化活性炭催化还原三价钴氨的影响  32-35
    4.1.1 溶液浓度对活性炭催化性能的影响  32-33
    4.1.2 浸泡时间对活性炭催化性能的影响  33
    4.1.3 活化温度对活性炭催化性能的影响  33-34
    4.1.4 活化时间对活性炭催化性能的影响  34-35
  4.2 活性炭的表征  35-41
    4.2.1 活性炭表面官能团的Boehm滴定及等电点质量滴定  35-36
    4.2.2 BET分析  36-41
  4.3 固定床同时脱硫脱硝  41-42
  4.4 本章小结  42-44
第5章 ZnCl_2改性活性炭催化还原三价钴氨络合物的研究  44-55
  5.1 改性对优化活性炭再生三价钴氨的影响  44-47
    5.1.1 溶液浓度对活性炭催化性能的影响  44
    5.1.2 浸泡时间对活性炭催化性能的影响  44-45
    5.1.3 活化温度对活性炭催化性能的影响  45-46
    5.1.4 活化时间对活性炭催化性能的影响  46-47
  5.2 活性炭的表征  47-52
    5.2.1 活性炭表面官能团的Boehm滴定及等电点质量滴定  47-48
    5.2.2 BET分析  48-52
  5.3 KOH溶液和ZnCl_2溶液改性活性炭再生三价钴氨的对比  52-53
  5.4 固定床同时脱硫脱硝  53-54
  5.5 本章小结  54-55
第6章复合改性活性炭催化还原三价钴氨络合物的研究  55-63
  6.1 复合改性活性炭对优化活性炭再生三价钴氨的影响  55-56
    6.1.1 KOH物理改性活性炭及复合改性活性炭再生三价钴氨效果对比  55
    6.1.2 ZnCl_2物理改性活性炭及复合改性活性炭再生三价钴氨效果对比  55-56
  6.2 活性炭的表征  56-60
    6.2.1 活性炭的表面官能团的红外表征、Boehm滴定及等电点质量滴定  56-58
    6.2.2 BET分析  58-60
  6.3 固定床同时脱硫脱硝  60-63
第7章结论  63-64
参考文献  64-69
致谢  69

三价钴氨络合物催化还原中活性炭改性的研究

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