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K对活性炭还原NO用CuO催化剂的助催化作用研究

作　者: 冯柄楠
导　师: 卢冠忠
学　校: 华东理工大学
专　业: 工业催化
关键词: NO还原反应 活性炭 CuO催化剂、K助催化剂 表面含氧官能团
分类号: X51
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 46次
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内容摘要


氮氧化物(NOx)作为大气污染的主要污染物之一,它的排放给自然环境和人类的健康带来了严重的危害。目前,使用最广泛的NOx脱出方法是选择性催化还原(SCR)技术,但该技术所使用还原剂NH3存在存储、运输困难,易造成二次污染等问题。本文采用活性炭代替氨作为还原剂,同时作为催化剂的载体,研究活性炭负载金属氧化物催化剂中助催化剂K对催化性能和稳定性的影响,以期制备一种对活性炭还原NO具有较高活性和稳定性的活性炭负载金属氧化物催化剂。本文研究了活性炭的种类、制备条件和K的含量对Cu-K-O/AC催化活性炭还原NO反应活性的影响,运用XRD、XPS、低温N2吸附、TPD等技术对催化剂的物化性能进行了表征。结果表明,Cu/K的质量比为2/1时催化剂具有最佳的催化活性和稳定性,2Cu-K-O/AC催化剂在390℃即可将NO完全转化成N2；Cu与K通过协同效应可增强催化剂对NO的吸附,促进碳表面活性位的形成,从而促进活性的提高；K的存在能使催化剂中CuO和低价Cu的浓度维持相对的稳定,从而提高催化剂的稳定性；在400℃,2Cu-K-O/AC催化剂反应5h后NO转化率仍能保持95%以上。使用HN03、H202、H2SO4和HC1的水溶液和空气作为氧化介质对活性炭进行氧化处理,发现改性活性炭表面的物理化学性质会发生很大的变化,其中HN03处理活性炭后,表面的含氧官能团数量有了明显的提高,有利于反应中氧的传递和释放以及Cu物种在活性炭表面的分散。使用2Cu-K-O/AC-N催化剂在310℃即可将NO完全转化成N2,经320℃反应5h后仍表现出较好的催化反应活性。用H202水溶液处理活性炭后制备的2Cu-K-O/AC-H催化剂,K的存在也能明显提高催化剂的操作稳定性。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章 前言  9-24
  1.1 NOx的来源  9-11
    1.1.1 热力NOx  10
    1.1.2 燃料NOx  10
    1.1.3 激发NOx  10-11
  1.2 NOx的危害  11
  1.3 限制NOx排放的相关立法  11-12
  1.4 NOx消除技术  12-19
    1.4.1 NOx分解技术  12-13
    1.4.2 NOx还原技术  13-16
    1.4.3 其他消除NOx技术  16-19
  1.5 低温NOx净化催化剂的研究现状  19-22
    1.5.1 贵金属催化剂  20
    1.5.2 金属氧化物催化剂  20
    1.5.3 分子筛催化剂  20-21
    1.5.4 碳基催化剂  21-22
  1.6 课题的目的和意义  22-24
第2章 实验部分  24-30
  2.1 化学试剂及气体  24-25
  2.2 催化剂的制备  25
  2.3 催化剂活性评价  25-26
  2.4 反应原料气及产物分析  26-27
  2.5 催化剂及活性炭的表征  27-30
    2.5.1 BET表面积和孔径分布  27
    2.5.2 Boehm酸碱滴定及pH测定  27-28
    2.5.3 热重(TG)  28
    2.5.4 X-射线粉末衍射(XRD)  28
    2.5.5 程序升温脱附反应(TPD-MS)  28
    2.5.6 NO程序升温脱附(NO-TPD)  28
    2.5.7 X-射线光电子能谱(XPS)  28-29
    2.5.8 红外光谱(IR)分析  29-30
第3章 活性炭种类及催化剂制备条件的选择  30-42
  3.1 引言  30-31
  3.2 活性炭的物理结构和化学性质  31-36
    3.2.1 活性炭的物理结构  31-34
    3.2.2 活性炭的化学性质  34-36
  3.3 催化剂的制备方法  36-37
  3.4 Cu-K-O催化剂对炭还原NO的催化性能  37-40
    3.4.1 催化剂焙烧温度的选择  37-39
    3.4.2 Cu/K比例的选择  39-40
    3.4.3 活性炭的选择  40
  3.5 本章小结  40-42
第4章 活性炭负载Cu-K催化剂对碳还原NO性能的研究  42-54
  4.1 引言  42
  4.2 活性炭负载Cu-K催化剂的制备  42-43
  4.3 催化剂性能的测试  43-45
    4.3.1 K含量对催化剂活性的影响  43-45
    4.3.2 催化剂稳定性评价  45
  4.4 催化剂表征  45-53
    4.4.1 XPS  45-48
    4.4.2 XRD  48-49
    4.4.3 NO-TPD  49-51
    4.4.4 TPSR  51-53
  4.5 本章小结  53-54
第5章 活性炭预处理对催化碳还原NO反应的影响  54-67
  5.1 引言  54
  5.2 活性炭预处理及催化剂制备方法  54-55
    5.2.1 活性炭的预处理  54
    5.2.2 催化剂的制备  54-55
  5.3 经预处理后活性炭的物理化学性质  55-59
    5.3.1 预处理后活性炭的物理性质  55-56
    5.3.2 预处理前后活性炭的表面化学性质  56-59
  5.4 氧化预处理活性炭负载Cu-K催化剂催化NO还原反应  59-61
    5.4.1 活性炭的预处理方法对负载Cu-K催化剂性能的影响  59-60
    5.4.2 氧化预处理活性炭负载Cu-K催化剂的性能表征  60-61
  5.5 HNO_3氧化处理对催化剂活性和稳定性的影响  61-63
    5.5.1 HNO_3氧化处理对催化剂活性的影响  61-62
    5.5.2 HNO_3氧化处理对催化剂稳定性的影响  62-63
  5.6 H_2O_2氧化处理对催化剂活性和稳定性的影响  63-65
    5.6.1 H_2O_2氧化处理对催化剂活性的影响  63-65
    5.6.2 H_2O_2氧化处理对催化剂稳定性的影响  65
  5.7 本章小结  65-67
第6章 全文总结  67-68
参考文献  68-75
致谢  75

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治
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