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球形多孔材料及其改性对二氧化碳的吸脱附行为研究

作　者: 王智楠
导　师: 詹亮
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 球形活性炭球形大孔树脂聚乙烯亚胺二氧化碳吸附
分类号: X51
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

CO2的“捕集—封存—利用”是当今全球的研究热点,其中CO2的捕集技术又是其能否进一步封存或利用的前提。在众多的CO：捕集技术中,吸附捕集技术,因具有吸脱附速度快、效率高、能耗低以及无需考虑设备腐蚀和二次污染等优点,被视为最具可操作性的捕集技术之一。燃煤电厂烟道气,因其排放的CO2量占CO2排放总量的25%以上,因而成为CO2分离捕集的主要关注行业。因此,有效解决燃煤电厂烟道气中CO2的吸附分离问题,不仅是国家节能减排的现实需求,而且也涉及许多学科交叉的前沿基础科学问题。本文以模拟烟道气为研究对象,其中CO2的浓度为15 vol%,以自制的沥青基球形活性炭(PSAC)、市售球形大孔树脂(SMR)担载氨基高分子为吸附材料,具体研究了其对CO2的吸脱附行为,并得到如下主要结论：1)当以比表面积为1205 m2/g的PSAC为吸附材料时,在30℃/15 KPa、30℃/710KPa条件下,其对CO2的平衡吸附量分别为1.1 mmol/g和5.5 mmol/g。2) PSAC对CO2的吸附性能主要是由孔径小于1 nm的极微孔决定的,平衡吸附量与孔径小于1 nm的微孔比表面积(S<1nm)呈线性关系。因PSAC具有良好的球形结构和导电性能,当采用电解吸-抽真空(ESA-VSA)耦合脱附时,脱附率可达100%,而且脱附速度快,能耗低,能耗仅为变温脱附(TSA)时的69%。3) PSAC之所以对CO2具有吸附选择性,是由于孔径小于1 nm的极微孔对CO2分子具有势能叠加作用,同时,基体碳对线形O=C=O分子的O=C-健具有诱导作用,进而使得非极性CO2分子具有四种不同的吸附状态,其中两种具有弱极性。4)当以SMR为载体、吸附温度为30℃时,常压下SMR/PEI-40材料对CO2的平衡吸附量达4.02 mmol/g;当模拟烟道气的湿度为14.5%时,SMR/PEI-40材料对CO2的平衡吸附量为4.25 mmol/g,相应提高了5.7%；SMR/PEI-40经十次吸脱附循环后,吸附量维持在4.0 mmol/g,表明SMR/PEI材料具有良好的再生性能。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章文献综述  10-27
  1.1 温室效应  10
  1.2 CO_2减排的重要性  10-11
  1.3 CO_2的捕集技术  11-16
    1.3.1 吸收法  11-13
    1.3.2 吸附法  13-15
    1.3.3 膜分离法  15
    1.3.4 低温蒸馏法  15-16
  1.4 物理吸附类CO_2吸附材料  16-22
    1.4.1 活性氧化铝  16
    1.4.2 沸石分子筛  16-17
    1.4.3 硅胶  17
    1.4.4 活性炭  17-21
    1.4.5 树脂类  21-22
  1.5 化学吸附类CO_2吸附材料  22-25
    1.5.1 氧化钙吸附剂  22-23
    1.5.2 水滑石类化合物  23
    1.5.3 担载PEI的介孔材料  23-25
  1.6 论文选题的依据和内容  25-27
第2章实验部分  27-33
  2.1 主要实验原料  27
  2.2 主要实验设备  27-28
  2.3 实验装置及操作过程  28-29
    2.3.1 CO_2吸脱附实验装置图及方法  28-29
    2.3.2 CO_2电解吸实验装置图及方法  29
  2.4 样品的制备  29-30
    2.4.1 沥青基球形活性炭的制备  29
    2.4.2 SMR/PEI吸附材料的制备  29-30
  2.5 CO_2的吸附性能评价  30-31
    2.5.1 CO_2浓度的检测  30
    2.5.2 CO_2的常压吸附量计算  30-31
    2.5.3 电解吸过程的能耗计算  31
  2.6 分析与表征  31-33
    2.6.1 孔结构分析  31
    2.6.2 热失重分析  31-32
    2.6.3 扫描电镜分析  32
    2.6.4 元素分析  32-33
第3章沥青基球形活性炭对模拟烟道气中CO_2的吸脱附行为  33-47
  3.1 PSAC的孔结构与CO_2的平衡吸附量间的关系  33-36
  3.2 PSAC-850-2.5样品的孔结构及其CO_2吸附特性  36-39
  3.3 PSAC-850-2.5样品对CO_2的吸附选择性  39-41
  3.4 PSAC-850-2.5样品对CO_2的吸脱附循环性能  41-46
    3.4.1 变温脱附(TSA)  41
    3.4.2 真空脱附(VSA)  41-42
    3.4.3 电解吸脱附(ESA)  42-44
    3.4.4 电解吸-抽真空(ESA-VSA)耦合脱附  44-46
  3.5 本章小结  46-47
第4章球形大孔树脂担载PEI对CO_2的吸脱附行为  47-70
  4.1 SMR的物化性质分析  47-50
    4.1.1 SMR的物化性质  47-49
    4.1.2 SMR对CO_2的吸附性能  49-50
  4.2 SMR/Amine对CO_2的吸附性能比较  50-52
  4.3 SMR/PEI样品对CO_2的吸脱附性能  52-62
    4.3.1 PEI担载量对CO_2吸附性能的影响  52-56
    4.3.2 吸附温度对CO_2吸附性能的影响  56-57
    4.3.3 气体流量对CO_2吸附性能的影响  57-59
    4.3.4 湿度对CO_2吸附性能的影响  59-60
    4.3.5 PEG含量对CO_2吸附性能的影响  60-62
  4.4 SMR/PEI样品对CO_2的吸脱附循环性能  62-63
  4.5 不同SMR对CO_2的吸附性能的研究  63-67
    4.5.1 不同SMR的孔结构特征  63-64
    4.5.2 不同SMR对CO_2的常压吸附性能  64-67
  4.6 磺化球形大孔树脂/PEI材料CO_2吸附性能的影响  67-69
    4.6.1 样品的磺化处理  67
    4.6.2 磺化处理后SMR对CO_2的吸脱附性能  67-69
  4.7 本章小结  69-70
第5章总结与展望  70-72
  5.1 论文的创新点  70
  5.2 论文总结  70-71
  5.3 工作展望  71-72
参考文献  72-78
致谢  78-79
附录  79

球形多孔材料及其改性对二氧化碳的吸脱附行为研究

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