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流化床化学气相沉积法制备碳纳米管/氧化钛复合光催化剂及其性能研究

作　者: 陆金东
导　师: 陈爱平
学　校: 华东理工大学
专　业: 材料科学与工程
关键词: 溶胶-凝胶法 流化床 CNTs 光催化 TiO2 CdS
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 62次
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内容摘要


纳米二氧化钛光催化在污染物处理中获得了广泛的关注。将纳米二氧化钛光催化的激发光谱从紫外区扩展到可见区,充分利用清洁的太阳能资源,以及限制空穴-电子对复合,一直是研究的重点。本文采用原位生长碳纳米管和负载硫化镉两种方法改性二氧化钛,并将其应用于光催化降解水中的有机污染物。本文采用柠檬酸修饰溶胶-凝胶法,将镍作为生长碳纳米管所需的金属催化剂掺入TiO2内,以N2为保护气,C2H2为碳源,采用流化床化学气相沉积法(FBCVD)直接在TiO2表面原位生长碳纳米管(CNTs),制得CNTs-Ni-TiO2复合光催化剂。考察了CNTs生长催化剂、FBCVD反应温度、乙炔浓度、镍掺杂量等因素对生长的碳纳米管形貌以及结构的影响,并用光催化降解亚甲基蓝作为模型反应测试了复合光催化剂的光催化性能。结果表明,采用镍作为CNT生长催化剂时,TiO2基体表面比掺铁能够更好地生长碳纳米管；反应温度为550℃时能够同时控制TiO2的晶型以及较好地生长碳纳米管；乙炔：氮气为1：15时,能够在TiO2表面较好地生长出较优的碳纳米管；镍含量为5%时的NiO-TiO2生长出碳纳米管的含量为7.3%,光催化降解效果较佳。在原位生长碳纳米管和TiO2复合体系中引入了具有窄禁带宽度的CdS,以提高复合光催化剂的可见光响应。通过液相沉淀法将CdS负载到TiO2表面,然后利用FBCVD法裂解C2H2生长碳纳米管,制备出CNTs-CdS/TiO2(Ni)复合光催化剂。通过XRD考察了负载CdS的晶型,在FBCVD过程中,由于高温以及还原性气氛,CdS由立方晶型转变为六方晶型。TEM、Raman表征结果证明FBCVD法能够在TiO2表面生长出一层石墨化结构较完整的多壁碳纳米管。采用复合催化剂CNTs-CdS/TiO2(Ni),可见光照射4小时,光催化亚甲基蓝降解率达到80%。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
第一章 前言  10-11
  1.1 研究背景  10-11
第二章 文献综述  11-24
  2.1 纳米TiO_2光催化材料  11-15
    2.1.1 纳米TiO_2光催化机理  11
    2.1.2 纳米TiO_2光催化过程  11-12
    2.1.3 纳米TiO_2的制备方法  12-13
    2.1.4 纳米TiO_2的改性  13-15
    2.1.5 纳米TiO_2的应用  15
  2.2 碳纳米管  15-18
    2.2.1 碳纳米管的结构和制备  15-17
    2.2.2 碳纳米管的生长机理  17
    2.2.3 碳纳米管的性能和应用  17-18
  2.3 纳米TiO_2催化材料存在的问题  18
  2.4 碳纳米管复合材料的制备  18-20
    2.4.1 原位直接生长法  19
    2.4.2 外加混入法  19
    2.4.3 碳纳米管—氧化钛复合材料  19-20
  2.5 流化床反应器简介  20-22
  2.6 本文的研究内容、意义和创新点  22-24
    2.6.1 研究内容  22-23
    2.6.2 本工作的意义  23
    2.6.3 创新点  23-24
第三章 流化床CVD法原位合成CNTs-Ni-TiO_2及其性能研究  24-37
  3.1 前言  24-25
  3.2 实验部分  25-27
    3.2.1 实验设备与试剂  25
    3.2.2 NiO-TiO_2催化剂的制备  25
    3.2.3 CNTs-Ni-TiO_2复合光催化剂的制备  25-26
    3.2.4 光催化活性测试  26
    3.2.5 分析与表征  26-27
  3.3 结果与讨论  27-36
    3.3.1 流化床CVD反应温度对TiO_2晶型的影响  27-28
    3.3.2 催化剂对碳纳米管生长的影响  28
    3.3.3 乙炔浓度对生长碳纳米管的影响  28-30
    3.3.4 晶型、比表面积和CNT含量  30-32
    3.3.5 形貌观察  32-33
    3.3.6 PL荧光光谱分析  33-34
    3.3.7 紫外可见吸收光谱分析  34-35
    3.3.8 光催化活性评价  35-36
    3.3.9 碳纳米管/二氧化钛复合光催化剂机理  36
  3.4 本章小结  36-37
第四章 流化床CVD法原位制备CNTs-CdS/TiO_2(Ni)复合催化剂及其光催化性能  37-49
  4.1 前言  37-38
  4.2 实验部分  38-40
    4.2.1 实验设备与试剂  38
    4.2.2 NiO-TiO_2的制备  38
    4.2.3 CdS/NiO-TiO_2制备  38-39
    4.2.4 CNTs-CdS/TiO_2(Ni)的制备  39
    4.2.5 光催化活性测试  39
    4.2.6 分析与表征  39-40
  4.3 结果与讨论  40-48
    4.3.1 XRD表征  40-41
    4.3.2 比表面积分析(BET)  41-43
    4.3.4 拉曼光谱分析  43-44
    4.3.5 荧光光谱分析  44-45
    4.3.6 紫外可见吸收光谱分析  45-46
    4.3.7 光催化活性评价  46
    4.3.8 催化剂投加量对亚甲基蓝降解  46-48
    4.3.9 CNTs-CdS/TiO_2(Ni)复合光催化剂机理  48
  4.4 本章小结  48-49
第五章 结论和展望  49-50
  5.1 结论  49
  5.2 展望  49-50
参考文献  50-57
致谢  57-58
在读期间发表论文情况  58

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 特种结构材料
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