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基于苯硼酸基团的智能响应型高分子及其水凝胶的合成与性能研究

作　者: 王露
导　师: 柳明珠
学　校: 兰州大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 甲基丙烯酸二甲氨基乙酯丙烯酰胺基苯硼酸半互穿网络水凝胶溶胀行为 pH值敏感性温度敏感性糖敏感性药物释放
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

本文以丙烯酰胺、甲基丙烯酸二甲氨基乙酯、丙烯酰胺基苯硼酸等具有环境响应特性的单体为原料,采用自由基共聚方法,制备了具有pH/糖浓度、pH/温度/糖浓度敏感性的高分子和水凝胶,系统地研究了聚合物在水溶液中的相转变行为以及凝胶针对外界环境变化的刺激响应行为。取得的主要研究结果如下：1以过硫酸铵(ammonium persulfate, APS)为引发剂,二次蒸馏水和二甲基甲酰胺(N,N-Dimethylformamide, DMF)为混合溶剂,合成了聚(丙烯酰胺基苯硼酸-co-丙烯酰胺)(P(AAPBA-co-AAm))线形高分子,并用紫外/可见分光光度计考察了聚(丙烯酰胺基苯硼酸-co-丙烯酰胺)与聚乙烯醇(PVA)在水溶液中的复合行为。结果表明：(1)等质量比的P(AAPBA-co-AAm)和PVA的复合溶液的浓度小于2 wt%时,体系呈溶胶状态,如浓度大于2 wt%时,体系呈凝胶状态；(2)P(AAPBA-co-AAm)/PVA之间的复合作用随着体系中盐浓度的增大而减弱；(3)体系中糖浓度的增大会导致P(AAPBA-co-AAm)/PVA溶液中两种基体间的复合作用被破坏；(4)在葡萄糖作用下,P(AAPBA-co-AAm)和PVA的复合作用被破坏,P(AAPBA-co-AAm)/PVA复合体系出现了凝胶-溶胶的相转变行为。2以APS为引发剂,N,N’-亚甲基双丙烯酰胺(NNMBA)为交联剂,二次蒸馏水和DMF为混合溶剂,将pH/温度敏感性单体甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(DMAEMA)与糖敏感性单体丙烯酰胺基苯硼酸(AAPBA)共聚,制备了P(AAPBA-co-DMAEMA)水凝胶,并测定了该凝胶的溶胀性能及其对模型药物牛血清蛋白(BSA)的缓释性能。结果表明：(1) P(AAPBA-co-DMAEMA)水凝胶的平衡溶胀比随介质中pH值的变化而显著变化；(2) P(AAPBA-co-DMAEMA)水凝胶的平衡溶胀比随着温度的升高逐渐减小,并在45(?)左右发生相转变,在较高温度时趋近于一致；(3)在不同葡萄糖浓度的Tris-HCl缓冲体系(pH=7.4),测定了P(AAPBA-co-DMAEMA)水凝胶对葡萄糖的敏感性(37(?))。研究发现,随着溶液中葡萄糖浓度的增大,P(AAPBA-co-DMAEMA)水凝胶的平衡溶胀比呈增大趋势,证实凝胶具有生理条件下的葡萄糖敏感性；(4) P(AAPBA-co-DMAEMA)水凝胶中模型药物BSA的释药行为依赖于释放介质的pH值、温度及葡萄糖浓度的变化。3通过β-环糊精(β-CD)与交联剂环氧氯丙烷(EPI)在碱性条件下不断开环-闭环反应制得了水溶性的β-CD/EPI,并以APS为引发剂,NNMBA为交联剂,二次蒸馏水和DMF为混合溶剂,制备了由β-CD/EPI和P(AAPBA-co-DMAEMA)共聚物组成的P(AAPBA-co-DMAEMA)/(β-CD/EPI)半互穿网络(IPN)水凝胶,测定了该凝胶在不同条件下的溶胀性能。结果表明：(1)P(AAPBA-co-DMAEMA)/(β-CD/EPI)半互穿网络水凝胶中β-CD/EPI的用量大于25 wt%时,水凝胶的机械强度较差且溶胀以后易发生碎裂；(2)通过在特定溶液中P(AAPBA-co-DMAEMA)/(β-CD/EPI)水凝胶溶胀性能的测定表明,该半互穿网络水凝胶不仅具有盐浓度敏感性,而且还具有显著的pH值、温度及糖敏感性。

全文目录

中文摘要  4-6
Abstract  6-10
第一章文献综述  10-36
  1 概述  10
  2 高分子凝胶的状态方程式  10-12
  3 水凝胶的分类  12-13
  4 智能水凝胶  13-19
  5 水凝胶的制备  19-23
  6 凝胶的结构表征与性能测定  23-26
  7 本学位论文的选题指导思想  26-28
  参考文献  28-36
第二章水溶液中Poly(3-acrylamidophenylboronic acid-co-acryamide)和Poly(vinyl alcohol)的复合行为研究  36-50
  1 前言  36-37
  2 实验部分  37-40
  3 结果与讨论  40-45
  4 结论  45-46
  参考文献  46-50
第三章 Poly(3-acrylamidophenylboronic acid-co-2-(dimethylamino)ethylmethacrylate)水凝胶的制备及其性能研究  50-71
  1 前言  50-51
  2 实验部分  51-54
  3 结果与讨论  54-66
  4 结论  66-68
  参考文献  68-71
第四章 Poly(3-acrylamidophenylboronic acid-co-2-(dimethylamino)ethylmethacrylate)/(β-cyclodextrin/epichlorohydrin)半互穿网络水凝胶的制备及其性能研究  71-88
  1 前言  71-72
  2 实验部分  72-75
  3 结果与讨论  75-85
  4 结论  85-86
  参考文献  86-88
全文总结  88-90
攻读硕士学位期间发表的文章  90-91
致谢  91

基于苯硼酸基团的智能响应型高分子及其水凝胶的合成与性能研究

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