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基于铈锆改性镍基催化剂的生物质催化气化实验研究
作 者: 吕涛涛
导 师: 张军营
学 校: 华中科技大学
专 业: 热能工程
关键词: 生物质气化 镍基催化剂 改性 CeO2 ZrO2
分类号: TK6
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
下 载: 9次
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内容摘要
本文主要研究CeO2与ZrO2改性对基于镍基催化剂的生物质催化气化过程的影响。首先,通过溶胶凝胶法制备未改性镍基催化剂、铈改性镍基催化剂及锆改性镍基催化剂;其次,通过比表面积及孔径测试(BET)、X射线衍射测试(XRD)及氢气程序升温还原测试(H2-TPR)分析测试各镍基催化剂的相关物理及化学特性;最后,将活化态未改性镍基催化剂Ni/Al2O3、活化态铈改性镍基催化剂Ce-Ni/Al2O3与活化态锆改性镍基催化剂Zr-Ni/Al2O3分别用于热重生物质催化气化实验及固定床生物质催化气化实验以比较各镍基催化剂之间的催化差异性,从而分析各镍基催化剂对生物质催化气化过程的影响。根据XRD结果,对镍基催化剂而言,铈锆改性均属于调构型改性。综合分析与比较热重生物质催化气化实验结果与固定床生物质催化气化实验结果可知,铈锆改性均有效提高了镍基催化剂的催化活性,各镍基催化剂的活性高低顺序为:Ce-Ni/Al2O3>Zr-Ni/Al2O3> Ni/Al2O3。首先,铈锆改性均有效提高镍基催化剂活性组分及比表面积,同时铈改性形成铈镍间的强烈电子交互作用,锆改性发挥ZrO2的碱性优势,铈锆改性镍基催化剂活性及抗积炭性明显增强,有效抑制焦油生成及促进焦炭转化,并在1000℃高温条件下保持对焦炭的持续稳定的转化能力。其次,铈锆改性的促进作用随反应温度的升高而强化。同时,通过Coats-Redfern方法对热重生物质催化气化实验进行反应动力学拟合,根据反应动力学拟合结果可知,铈锆改性均能有效降低反应活化能,Ce-Ni/Al2O3、Zr-Ni/Al2O3、 Ni/Al2O3在热解阶段的活化能分别为45.41kJ/mol、47.55kJ/mol、54.45kJ/mol,在气化阶段的活化能分别为88.65kJ/mol、88.83kJ/mol、93.90kJ/mol。
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全文目录
摘要 4-5 ABSTRACT 5-8 1 绪论 8-19 1.1 世界能源发展形势 8-9 1.2 生物质能利用现状 9-12 1.3 生物质气化技术介绍 12-13 1.4 生物质催化气化研究现状 13-14 1.5 镍基催化剂改性研究现状 14-17 1.6 镍基催化剂制备方法介绍 17 1.7 研究目标 17-19 2 铈锆改性镍基催化剂制备表征及生物质催化气化实验方法 19-31 2.1 生物质物料制备及表征方案 19 2.2 铈锆改性镍基催化剂制备与表征方案 19-24 2.2.1 铈锆改性镍基催化剂制备方法 19-24 2.2.2 铈锆改性镍基催化剂表征方法 24 2.3 热重生物质催化气化实验方案 24-26 2.4 热重生物质焦催化气化实验方案 26 2.5 固定床生物质催化气化实验方案 26-29 2.6 铈锆改性镍基催化剂稳定性测试实验方案 29-31 3 铈锆改性镍基催化剂表征及生物质催化气化实验结果 31-47 3.1 生物质物料工业及元素分析结果 31 3.2 铈锆改性镍基催化剂表征结果 31-34 3.2.1 BET 测试结果 31-32 3.2.2 XRD 测试结果 32-33 3.2.3 H_2-TPR 测试结果 33-34 3.3 生物质气化反应过程说明与重定义 34-36 3.4 热重生物质催化气化实验结果 36-41 3.5 热重生物质焦催化气化实验结果 41-44 3.6 固定床生物质催化气化实验结果 44-47 4 镍基催化剂改性作用分析 47-52 4.1 镍基催化剂铈锆改性作用分析 47-49 4.2 镍基催化剂铂铁镁改性作用分析 49-52 5 全文结论与下一步工作计划 52-54 5.1 全文结论 52 5.2 下一步工作计划 52-54 致谢 54-55 参考文献 55-58
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中图分类: > 工业技术 > 能源与动力工程 > 生物能及其利用
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