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流化床中甲烷催化裂解制氢的研究

作　者: 陈小翠
导　师: 陈恒志
学　校: 重庆大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 甲烷催化裂解小波变换流动结构镍基催化剂流化床反应器
分类号: TQ116.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

氢气是一种理想的洁净能源,其燃烧产物只有H2O,对环境无污染,因而受到广泛的关注。传统的天然气重整制氢由于产物中含有较多的碳氧化合物需要大量的分离工作,天然气直接裂解可以获得高纯度的氢气,产物中不含碳氧化合物,所以是一种有前途的制氢新工艺。因此本研究采用流化床反应器,在镍基催化剂上对甲烷直接裂解获得氢气进行了实验研究,本研究的主要内容有:常温下流化床内气固流动轴径向结构;高温条件下催化剂颗粒流化特性;高温催化裂解甲烷制取氢气。为了研究流化床内气固流动的轴径向结构,采用小波分析方法对由光纤探头获得的循环流化床中颗粒体积分数瞬态信号进行了15层的小波分解,并计算各尺度能量分率。研究结果表明:流化床中的轴向分布是底部浓相段与顶部稀相段,径向分布是中心稀边壁浓的环核结构。底部浓相段和顶部稀相段的高、中、低频能量分率基本相同,分别在10%、60%、30%左右,说明流化床内大多数的颗粒以聚团形式或密度较大的颗粒群的形式在流化床内流动;颗粒速度、体积分数、能量分率在径向分布都呈典型的环核结构;操作条件的改变对稀密段气固流动结构的影响不同:颗粒循环流率的改变对密相段的流动影响较大,而气体速度的变化对稀相段的流动影响较大。在自行建立的高温流化床上进行了不同催化剂颗粒的流体力学实验,利用床层压降的变化,在400℃～600℃之间测试了15Ni/Al₂O₃、15Fe/SiO₂和活性炭三种颗粒不同填装量下的最小流化速度。以镍为主催化剂,考察了活性氧化铝、硅胶、活性炭三种载体和铜、铁、镁、锌四种助催化剂对甲烷催化裂解的影响;考察了不同活性物质含量对甲烷催化裂解的影响;考察了不同操作条件对甲烷催化裂解的影响。研究结果表明,载体对催化剂的活性有很大影响,三种载体的镍基催化剂的活性顺序为:15Ni/Al₂O₃>15Ni/SiO₂ >15Ni/C ,活化能分别为: 64.9KJ/mol、75.6KJ/mol、104.2KJ/mol;金属助剂对催化剂的活性影响有限,Mg、Fe、Cu、Zn几种助剂的添加只对甲烷裂解初始阶段的转化率有一定提高,它们对催化剂活性的影响顺序为:活性氧化铝上为Fe>Zn>Cu>Mg,硅胶上为Fe>Zn>Mg>Cu,活性炭上为Cu>Fe>Mg>Zn;随着活性物质含量的增加,催化剂的活性增加;温度升高和空速降低有利于甲烷转化率的提高。

全文目录

中文摘要  3-4
英文摘要  4-8
1 绪论  8-17
  1.1 引言  8
  1.2 甲烷催化裂解制氢的研究现状  8-13
    1.2.1 甲烷制氢概述  8-9
    1.2.2 催化剂  9-11
    1.2.3 催化剂的制备方法  11-12
    1.2.4 催化裂解的操作条件  12-13
    1.2.5 催化裂解的反应器  13
  1.3 流态化及流化床反应器  13-16
    1.3.1 流态化现象概述  13-14
    1.3.2 流态化工艺设备  14-15
    1.3.3 流态化在工业中的应用  15-16
  1.4 研究目的和研究内容  16-17
    1.4.1 研究目的  16
    1.4.2 研究内容  16-17
2 实验试剂和仪器  17-19
  2.1 实验试剂  17
  2.2 实验仪器  17-19
3 实验装置及测试仪器  19-22
  3.1 实验装置  19-21
  3.2 测试仪器  21-22
4 实验内容和方法  22-25
  4.1 实验材料  22
  4.2 实验内容  22
  4.3 实验方法  22-25
    4.3.1 流化床中气固流动规律的研究  22-23
    4.3.2 高温流体力学的研究  23
    4.3.3 催化剂的制备  23-24
    4.3.4 甲烷催化裂解的研究  24
    4.3.5 转子流量计的校正  24-25
5 实验结果和讨论  25-62
  5.1 循环流化床内气固流动的小波分析  25-36
    5.1.1 小波分析原理和在流态化中的应用  25-30
    5.1.2 颗粒浓度的径向分布  30-31
    5.1.3 颗粒速度的径向分布  31-32
    5.1.4 稀密相能量的径向分布  32-34
    5.1.5 表观气速对稀密相能量分布的影响  34-35
    5.1.6 颗粒循环流率对稀密相能量分布的影响  35-36
  5.2 高温催化剂颗粒最小流化速度实验结果及分析  36-51
    5.2.1 最小流化速度的概念  36-38
    5.2.2 活性氧化铝催化剂最小流化速度U_(mf)  38-43
    5.2.3 硅胶催化剂最小流化速度 U_(mf)  43-48
    5.2.4 活性炭颗粒最小流化速度 U_(mf)  48-51
  5.3 甲烷催化裂解实验结果  51-62
    5.3.1 载体对转化率的影响  51-53
    5.3.2 金属助剂对转化率的影响  53-55
    5.3.3 活性物质含量对转化率的影响  55-57
    5.3.4 温度对转化率的影响  57-59
    5.3.5 空速对转化率的影响  59-62
6 结论和展望  62-64
  6.1 结论  62-63
  6.2 展望  63-64
致谢  64-65
参考文献  65-68
附录  68
  A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录  68
  B. 作者在攻读学位期间取得的科研成果目录  68

流化床中甲烷催化裂解制氢的研究

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