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直接甲醇燃料电池替代燃料有机多元醇的电化学性能与表征

作　者: 李彩宾
导　师: 武克忠
学　校: 河北师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 燃料电池多元醇循环伏安交流阻抗修饰电极 Nafion膜
分类号: O646.54
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

直接甲醇燃料电池(DMFC)由于用甲醇作燃料,在运输、储存和使用等方面具有很高的安全性,加上甲醇的比能量很高,正日益受到人们的广泛关注。但是由于甲醇燃料电池存在甲醇渗透(Methanol Crossover)和电催化剂易毒化等问题至今有待于解决,因此寻找新的替代甲醇的燃料成为人们关注的热点之一。其中,替代燃料对于直链伯醇分子,特别是C1-C5低碳伯醇分子的报道相对较多,而对于增加碳的支链及相应羟基(-OH)的数目如有机分子多元醇的报道相对较少。由于多元醇的羟基(-OH)数目较多,分子体积较大,能大大降低反应分子在质子交换膜上的渗透率,提高燃料的利用率等。因此,研究多元醇的电化学性能,对于燃料电池的替代燃料提供一个重要的应用参考价值。本文采用电化学方法研究了新戊二醇(NPG)、三羟甲基乙烷(PG)和季戊四醇(PE)三种多元醇在光滑Pt电极上不同的实验条件对其电化学行为的影响,并对三种多元醇分别在裸铂电极(Pt)、分散铂电极(Pt/Pt)和聚苯胺修饰分散铂电极(Pt/PAni/Pt)三种电极上电化学行为的比较,利用电化学方法对新戊二醇和三羟甲基乙烷与甲醇在Nafion膜上渗透率进行了比较。主要内容如下:利用循环伏安法研究了在H2SO4溶液中有机分子多元醇-新戊二醇(NPG)、三羟甲基乙烷(PG)和季戊四醇(PE)在光滑Pt电极上的电化学行为,结果表明:扫速越大,温度越高越有利于三种多元醇的电氧化;在一定浓度范围内,醇溶液浓度越大,H2SO4溶液的浓度越小越有利于多元醇的电氧化,并且电位范围在-0.2-1.2V之间时三种多元醇的氧化峰电流远远小于甲醇的氧化峰电流。采用循环伏安法,在光滑铂电极上聚合导电高分子聚苯胺并用于Pt颗粒的负载。由于聚苯胺这种特殊的结构,提高了Pt颗粒的分散度,增加了Pt颗粒在催化剂体系中的利用率。扫描电镜(SEM)表征的结果显示,Pt/Pt电极上颗粒的平均粒径为240nm左右,Pt/PAni/Pt电极上Pt颗粒的平均粒径为150nm左右。交流阻抗测试结果表明:Pt/PAni/Pt电极与Pt/Pt电极相比,电化学反应电阻减小,电催化活性增强。通过比较新戊二醇(NPG)、三羟甲基乙烷(PG)和季戊四醇(PE)三种有机分子多元醇的循环伏安曲线可知,三种多元醇在Pt/PAni/Pt电极上的氧化峰电流远远大于其在Pt/Pt电极和光滑Pt电极上的氧化峰电流。利用循环伏安法和计时电流法测试了甲醇、新戊二醇、三羟甲基乙烷在Nafion膜中不同时间的渗透率。结果表明,甲醇的渗透率远大于新戊二醇和三羟甲基乙烷的渗透率。计时电流结果显示,随着时间的增长三种醇溶液渗透过Nafion膜的浓度均逐渐增大。

全文目录

中文摘要  3-5
英文摘要  5-9
1 引言  9-15
  1.1 燃料电池简介  9-11
    1.1.1 燃料电池的概况  9-10
    1.1.2 直接甲醇燃料电池的工作原理  10-11
  1.2 直接甲醇燃料电池替代燃料的研究进展  11-13
    1.2.1 替代燃料-乙醇  12
    1.2.2 替代燃料-二甲醚  12-13
    1.2.3 替代燃料-二甲氧基甲烷  13
    1.2.4 其它醇类的替代燃料  13
  1.3 选题的主要依据及工作总体思路  13-14
    1.3.1 选题的主要依据及研究目标  13-14
    1.3.2 本论文的工作思路与主要内容  14
  1.4 本论文的创新点  14-15
2 替代燃料有机多元醇的电化学行为研究  15-29
  2.1 试剂与仪器  15-16
  2.2 结果与讨论  16-27
    2.2.1 扫描速度对多元醇电氧化的影响  16-20
    2.2.2 温度对三种多元醇电氧化的影响  20-23
    2.2.3 浓度对多元醇电氧化的影响  23-25
    2.2.4 酸度对多元醇电氧化的影响  25-26
    2.2.5 三种多元醇在相同条件下与甲醇循环伏安行为的比较  26-27
  2.3 本章小结  27-29
3 不同修饰电极的制备及对有机多元醇电氧化的性能测定  29-44
  3.1 试剂与仪器  29-30
  3.2 结果与讨论  30-43
    3.2.1 分散铂电极（Pt/Pt）的制备  30-31
    3.2.2 聚苯胺修饰分散铂电极(Pt/PAni/Pt)的制备  31-32
    3.2.3 电极真实表面积（S）的测定  32-34
    3.2.4 电极表面的形貌分析  34-36
    3.2.5 三种电极对三种多元醇电氧化的催化作用  36-39
    3.2.6 聚苯胺修饰电极（PAni/Pt）的制备  39-40
    3.2.7 聚苯胺修饰电极(PAni/Pt)在 H_2SO_4 溶液中的循环伏安行为及对三种多元醇的电催化氧化作用  40-41
    3.2.8 三种电极在不同溶液中的交流阻抗表征  41-43
  3.3 本章小结  43-44
4 替代燃料有机多元醇渗透率的测定  44-56
  4.1 试剂与仪器  44-46
    4.1.1 Nafion 115 膜的预处理  45
    4.1.2 实验装置的制备  45-46
  4.2 结果与讨论  46-55
    4.2.1 渗透率的测定  46-53
    4.2.2 浓度对渗透率的影响  53-55
  4.3 多元醇和甲醇渗透率的比较  55
  4.4 本章小结  55-56
结论  56-57
参考文献  57-62
致谢  62

直接甲醇燃料电池替代燃料有机多元醇的电化学性能与表征

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