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钙钛矿（SCC、LCC）与类钙钛矿（SSCN、LSCN）在低温常压下电化学合成氨中的应用

作　者: 徐艳丽
导　师: 刘瑞泉
学　校: 新疆大学
专　业: 化学
关键词: Nafion膜 Ni-SDC 低温常压 电化学合成氨
分类号: TQ113.25
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


本文用柠檬酸溶胶–凝胶法制备了钙钛矿型阴极粉体材料Sm1-xCexCoO3+δ （SCC）、La1-xCexCoO3+δ（LCC）和类钙钛矿型阴极粉体材料Sm1.2Sr0.8Co1-xNixO4+δ（SSCN）、La1.2Sr0.8Co1-xNixO4+δ（LSCN）以及Ce0.8Sm0.2O2-δ （SDC）阳极粉体材料。并用TG-DTA、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）和X射线衍射（XRD）对阳极和系列阴极材料进行表征。以Nafion膜为电解质,碳纤维纸支撑的Ni-SDC粉体为阳极材料、碳纤维纸支撑的其它制备出的粉体材料为阴极,并用热压法将它们压制成膜电极（MEA）,再在氢气?氮气气氛下进行低温（25～100℃）常压电化学合成氨。结果表明:第一,电压、温度对各系列阴极材料合成氨产率均有影响,并且确定了各系列阴极材料的最佳电压及最佳温度。第二,所有样品都不同程度有氨气生成,阴极材料中元素的掺杂可以提高电化学合成氨产率,并研究了不同元素掺杂对氨产率的影响。本文还尝试用新的原料来代替氢气进行室温常压电化学合成氨,即以电解水区为阳极,Nafion膜为电解质、以碳纤维纸支撑的各系列粉体为阴极材料并用热压法将其制成膜电极（MEA）,阴极区通入氮气进行室温常压电化学合成氨。结果表明:所有样品都不同程度地生成了氨气,阴极材料中元素的掺杂可以提高电化学合成氨产率,电压对各系列阴极材料合成氨产率也有影响。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-8
第一章 绪论  8-22
  1.1 传统合成氨  9-13
    1.1.1 铁基催化剂  9-12
      1.1.1.1 传统熔铁型催化剂  9-10
      1.1.1.2 改变传统促进剂的熔铁型催化剂  10-12
      1.1.1.3 Fe_(1-x)O 催化剂  12
    1.1.2 钌基催化剂  12-13
    1.1.3 纳米催化剂  13
  1.2 新合成氨方法  13-14
  1.3 电化学催化  14-15
  1.4 电化学合成氨的电池  15-20
    1.4.1 阳极材料  15-16
    1.4.2 质子交换膜  16-17
    1.4.3 阴极材料  17-20
      1.4.3.1 钙钛矿型阴极材料  18-19
      1.4.3.2 类钙钛矿型阴极材料  19-20
  1.5 本文的思路及工作重点  20-22
    1.5.1 本文的思路  20
    1.5.2 工作重点  20-22
第二章 阴极、阳极材料的制备与表征  22-35
  2.1 实验试剂与仪器  22-23
  2.2 阴极、阳极纳米粉体的制备  23-26
    2.2.1 溶胶-凝胶法的基本原理  23-24
    2.2.2 电极材料的制备  24-26
      2.2.2.1 Ni-SDC 阳极材料的制备  24-25
      2.2.2.2 阴极材料的制备  25-26
  2.3 样品的表征  26
    2.3.1 样品的TG-DTA  26
    2.3.2 样品的电镜表征(TEM，SEM)  26
    2.3.3 样品的X 射线衍射表征(XRD)  26
  2.4 结果与讨论  26-33
    2.4.1 样品的TG-DTA  26-28
      2.4.1.1 SCC 阴极样品的TG-DTA  27
      2.4.1.2 SSCN 阴极样品的TG-DTA  27-28
    2.4.2 样品的电镜分析(TEM，SEM)  28-31
      2.4.2.1 Ni-SDC 阳极样品的扫描电镜分析  28-29
      2.4.2.2 钙钛矿阴极样品(SCC、LCC)的电镜分析  29-30
      2.4.2.3 类钙钛矿阴极样品(SSCN、LSCN)的电镜分析  30-31
    2.4.3 样品的X 射线衍射分析(XRD)  31-33
      2.4.3.1 Ni-SDC 阳极样品的XRD  31-32
      2.4.3.2 钙钛矿阴极样品(SCC、LCC)的XRD  32
      2.4.3.3 类钙钛矿阴极样品(SSCN、LSCN)的XRD  32-33
  2.5 小结  33-35
第三章 以氢气和氮气为原料在低温常压下电化学合成氨  35-45
  3.1 质子交换膜的预处理  35-36
  3.2 电化学合成的电池组装  36
  3.3 氨气的合成与测量方法  36-42
    3.3.1 钙钛矿阴极材料(SCC、LCC)合成氨的测量  37-40
      3.3.1.1 SCC 系列阴极材料合成氨的测量  37-38
      3.3.1.2 LCC 系列阴极材料合成氨的测量  38-39
      3.3.1.3 SCC 系列与LCC 系列阴极材料合成氨产率的比较  39-40
    3.3.2 类钙钛矿阴极材料(SSCN、LSCN)合成氨的测量  40-42
      3.3.2.1 SSCN 系列阴极材料合成氨的测量  40-41
      3.3.2.2 LSCN 系列阴极材料合成氨的测量  41-42
      3.3.2.3 SSCN 系列与LSCN 系列阴极材料合成氨产率的比较  42
  3.4 以氢气／氮气为原料电化学合成氨气的反应机理  42-43
  3.5 小结  43-45
第四章 以电解水?氮气为原料在室温常压下电化学合成氨  45-53
  4.1 质子交换膜的预处理  46
  4.2 电化学合成的电池组装  46
  4.3 氨气的合成与测量方法  46-52
    4.3.1 钙钛矿阴极材料(SCC、LCC)合成氨的测量  47-49
      4.3.1.1 SCC 系列阴极材料合成氨的测量  47-48
      4.3.1.2 LCC 系列阴极材料合成氨的测量  48-49
    4.3.2 类钙钛矿阴极材料(SSCN、LSCN)合成氨的测量  49-52
      4.3.2.1 SSCN 系列阴极材料合成氨的测量  49-51
      4.3.2.2 LSCN 系列阴极材料合成氨的测量  51-52
  4.4 小结  52-53
第五章 结论与展望  53-58
  5.1 结论  53-55
  5.2 展望  55-58
    5.2.1 目前存在的问题及困难  55-56
    5.2.2 今后的发展方向  56-58
参考文献  58-65
论文发表情况  65-66
致谢  66

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本无机化学工业 > 氨和铵盐工业 > 合成氨工业 > 机械与设备
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