甘油碳酸酯（GC）是一种用途非常广泛的有机化工原料，主要用作反应中间体和溶剂，或与异氰酸盐、丙烯酸酯类产品反应生产聚合物用于涂料、胶黏剂和润滑剂等领域。论文以碳酸二甲酯（DMC）和甘油（GL）酯交换法合成甘油碳酸酯，主要对反应体系的热力" />

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合成甘油碳酸酯体系的液液相平衡与CaO基催化剂研究

作　者: 卢鹏飞
导　师: 王华军
学　校: 华中科技大学
专　业: 应用化学
关键词: 甘油碳酸酯甘油碳酸二甲酯液液相平衡 NRTL模型 CaO
分类号: TQ225.52
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

绿色化学品甘油碳酸酯的学位论文">甘油碳酸酯（GC）是一种用途非常广泛的有机化工原料，主要用作反应中间体和溶剂，或与异氰酸盐、丙烯酸酯类产品反应生产聚合物用于涂料、胶黏剂和润滑剂等领域。论文以碳酸二甲酯（DMC）和甘油（GL）酯交换法合成甘油碳酸酯，主要对反应体系的热力学和催化剂展开了研究，为后续甘油碳酸酯的合成工艺开发奠定基础。本论文测定了常压下303.15K,313.15K,323.15K,333.15K时DMC+甲醇（MeOH）+GL三元体系液液平衡数据。采用NRTL和UNIQUAC模型对实验数据进行了关联。通过与实验结果进行比较，验证了模型的可靠性。另外，测定了二元体系DMC+GL液液平衡和汽液平衡数据，并利用从液液相平衡关联得到优化模型参数对二元体系DMC+GL的结果进行了预测，所得预测值与实测值能很好吻合。本论文制备了几种用于GL和DMC合成GC的成型CaO基催化剂。考察了不同的粘结剂，致孔剂和煅烧温度对催化剂活性和稳定性的影响。并采用了XRD，FT-IR，SEM，氮吸附脱附等温线法对催化剂进行了表征。结果表明，由于成型后催化剂的内扩散作用，制备的新鲜催化剂的初始活性低于CaO粉末。然而，成型催化剂的稳定性要好于后者。分别采用活性氧化铝作粘结剂和聚丙烯酰胺作致孔剂，在CaO/粘结剂质量比为3:1，800oC煅烧，反应温度为80oC条件下，对于新鲜催化剂， GL转化率和GC产率分别能达到95.39%和90.57%。而且，催化剂经5次循环使用，GL转化率和GC产率仍分别能达到65.47和62.53%。催化剂也表现出一定的抗水性能。催化剂表征显示成型CaO基催化剂的活性位点为CaO。成型催化剂具有高的比表面积，较大的孔体积和孔径。催化剂的机械强度也适合用于工业反应器。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
1 文献综述  9-25
  1.1 引言  9-10
  1.2 甘油碳酸酯的学位论文">甘油碳酸酯的性质  10-13
    1.2.1 物理性质  10
    1.2.2 化学性质  10-13
  1.3 甘油碳酸酯的合成方法  13-23
    1.3.1 酯交换法  14-17
    1.3.2 CO 氧化羰化法  17-19
    1.3.3 尿素醇解法  19-20
    1.3.4 CO2直接合成法  20-21
    1.3.5 其他合成方法  21-23
  1.4 选题目的和研究内容  23-25
2 实验部分  25-42
  2.1 碳酸二甲酯+甲醇+甘油三元体系液液相平衡研究  25-35
    2.1.1 引言  25
    2.1.2 基本原理  25-29
    2.1.3 实验仪器与试剂  29-30
    2.1.4 实验装置  30-31
    2.1.5 实验方法  31
    2.1.6 相平衡实验操作  31-32
    2.1.7 气相色谱定量分析方法---内标法  32-35
  2.2 成型 CaO 基催化剂催化甘油与碳酸二甲酯酯交换合成甘油碳酸酯  35-42
    2.2.1 引言  35-36
    2.2.2 实验仪器与试剂  36-38
    2.2.3 成型 CaO 基催化剂的制备  38
    2.2.4 催化剂活性评价  38-42
3 结果和讨论  42-70
  3.1 碳酸二甲酯+甲醇+甘油三元体系液液相平衡研究  42-60
    3.1.1 平衡静置时间确定  42
    3.1.2 三元体系 DMC(1)-MeOH(2)-GL(3)液液相平衡实验数据  42-47
    3.1.3 三元体系 DMC(1)-MeOH(2)-GL(3)液液相平衡数据的关联与预测  47-51
    3.1.4 DMC-GL 体系的汽液平衡和液液平衡预测  51-59
    3.1.5 小结  59-60
  3.2 成型 CaO 基催化剂催化甘油与碳酸二甲酯酯交换合成甘油碳酸酯  60-70
    3.2.1 不同粘结剂和煅烧温度对成型 CaO 基催化剂的活性影响  60-62
    3.2.2 不同致孔剂对成型 CaO/Al_2O_3催化剂活性影响  62-64
    3.2.3 CaO 与粘结剂（Al_2O_3）质量比和反应时间对成型 CaO/Al_2O_3/polya(3)催化剂的活性影响  64-65
    3.2.4 甘油中水分含量对成型 CaO/Al_2O_3/polya(3)催化剂活性影响  65-66
    3.2.5 催化剂表征  66-69
    3.2.6 小结  69-70
4 总结  70-71
符号说明  71-73
致谢  73-74
参考文献  74-84
硕士期间发表论文  84

合成甘油碳酸酯体系的液液相平衡与CaO基催化剂研究

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