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金属催化剂的设计及其用于纤维素水解加氢、醋酸甲酯加氢中的应用
作 者: 许磊
导 师: 李辉
学 校: 上海师范大学
专 业: 物理化学
关键词: 纤维素 Ru/C 加氢 六元醇 醋酸甲酯 Cu/MgO Cu/SiO2 乙醇
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
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内容摘要
催化剂是一种在化学反应中能够改变化学反应速度而本身不会成为反应最终产物组分的物质。纳米金属催化剂是一种重要的多相催化剂,主要用于加氢、脱氢和氧化等反应中,分为贵金属催系(主要有铂、钯、钌、铑等)和非贵金属系(主要有铁、钴、镍、铜等)。将纳米技术与催化科学相结合,制备出具有优异催化活性及选择性的催化剂逐渐成为催化工作者研究的主要方向之一。将纳米金属高度分散负载在高比表面积的介孔材料上,不仅可以提高催化剂的分散度和热稳定性,而且使催化剂有合适的孔结构、形状和机械强度。本文结合相关的表征来讨论催化剂的结构和活性、选择性之间的关系。(1)本文制备了一系列固体酸和Ru/C金属催化剂,并考察了水热条件下催化纤维素转化的性能。发现浓硝酸处理的活性炭负载2wt%Ru的催化剂的活性最好,但是多元醇的收率还是较低。因此,我们设计了系列的固体酸催化剂,以促进纤维素的水解加氢。最终采用商业氧化硅为硬模板反向复制制备了介孔碳,再将介孔碳经磺酸化制备得到固体酸,与Ru/C共同用于纤维素水解加氢,得到较高的六元醇收率。(2)通过沉积沉淀法制备了Cu/MgO催化剂,将该催化剂用于醋酸甲酯气相加氢制乙醇反应中表现出较高的活性、选择性和稳定性。研究发现,加氢活性随着铜的活性比表面积的增加而增加,当铜的负载量达到14.8wt%的时候,铜的活性比表面积最大,进一步提高铜的负载量会导致铜物种的团聚,导致活性下降。(3)为了提高催化剂的稳定性,用原位蒸氨法制备了Cu/SiO2催化剂。红外光谱分析表明,焙烧后的Cu物种与载体形成了硅酸铜,一方面提高了铜物种的分散度,另一方面增加了铜物种与载体的作用力。当铜的负载量为12.4wt%、焙烧温度为623K时,在503K反应温度下,醋酸甲酯转化率可达99%,乙醇选择性可达到98%。
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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