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氟苯尼考、喹乙醇的环境行为及污染控制技术研究
作 者: 张冲
导 师: 单正军;周立祥
学 校: 南京农业大学
专 业: 环境工程
关键词: 氟苯尼考 喹乙醇 土壤降解 水解 吸附移动 生物堆法
分类号: X713
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
随着畜牧养殖业的不断发展,兽药被大量用于动物疾病的防治,排入环境中的量大大增加,导致其对生态环境的污染日益严重。因此,除进行兽药对动物药理和毒理学研究外,亦应重视其环境行为和污染控制技术研究。氟苯尼考和喹乙醇作为禽畜养殖业中广泛使用的兽药抗生素,在动物体内代谢复杂,产物多样,有25%~75%的药物以原形或代谢物的形式随动物粪便进入到环境中,对土壤或水体造成污染,进而威胁人类健康。目前关于氟苯尼考和喹乙醇环境行为研究较少,污染控制技术未见有报道。本文以氟苯尼考和喹乙醇为研究对象,研究药物在土壤、水环境中的迁移和转化规律(水解、土壤降解、移动性),揭示药物对环境的潜在污染途径,初步探究了动物排泄物中喹乙醇及其代谢标志物3-甲基喹噁啉-2-羧酸(MQCA)的生物堆污染控制措施,在此基础上提出药物的环境残留削减技术,为氟苯尼考和喹乙醇环境污染控制提供基础资料。首先,建立了水和土壤中氟苯尼考、喹乙醇的分析方法,结果表明,采用甲醇和60℃超纯水作为氟苯尼考和喹乙醇的土壤提取剂超声提取,LC-C18和HLB固相萃取小柱分离、净化,LC-MS测定,方法灵敏度高,土壤加标回收率高,重现性好,适合于酸性、中性和碱性土壤的提取测定;建立了猪粪中喹乙醇其代谢标志物3-甲基喹噁啉-2羧酸(MQCA)的分析方法,结果表明以5%甲醇水溶液为提取剂,室温下超声提取,HLB固相萃取小柱净化,LC-MS测定,方法回收率高,精密度好,灵敏度高。第二,研究了氟苯尼考、喹乙醇在土壤和水中的降解特性。(1)研究了氟苯尼考和喹乙醇在5中不同土壤中的降解性及其影响因素。结果表明,氟苯尼考在东北黑土、陕西潮土、福建水稻土、江西红壤和常熟水稻土中的降解速率依次降低,降解半衰期为15.1d、2.5d、10.6d、60.8d和77.0d;喹乙醇在5种供试土壤中降解半衰期均低于22.0d;微生物对氟苯尼考和喹乙醇的土壤降解起主要作用;高温有利于氟苯尼考和喹乙醇的土壤降解。(2)研究了氟苯尼考、喹乙醇在不同pH值和温度条件下的水解特性。结果表明,25℃下氟苯尼考在pH4、7、9缓冲溶液中水解半衰期为105.0d、533.2d和231.0d,50℃下为77.0d、73.0d和4.1d,高温有利于氟苯尼考水解;25℃下喹乙醇在pH4、7、9缓冲溶液中不水解,50℃下在pH4、7缓冲溶液中喹乙醇不水解,在pH9缓冲溶液中水解半衰期为247d,碱性条件下,温度对其水解速率影响明显。第三,研究了氟苯尼考和喹乙醇在不同土壤中的移动特性及其影响因素。结果表明,氟苯尼考在5中土壤中吸附性弱,移动性强,其移动性大小顺序为江西红壤>陕西潮土>常熟水稻土>福建水稻土>东北黑土;喹乙醇在不同土壤中吸附性弱,其移动性大小顺序为江西红壤>南京黄棕壤>陕西潮土常>熟水稻土>东北黑土,低温有利于土壤对氟苯尼考和喹乙醇的吸附;低离子强度有利于土壤对喹乙醇的吸附。氟苯尼考和喹乙醇在土壤中吸附性弱、移动性强,且在中性水溶液中水解缓慢,对地下水有很大的污染风险,应加强其污染控制技术研究。第四,研究了喹乙醇的环境残留削减技术,采用模拟生物堆法修复喹乙醇污染猪粪,结果显示,喹乙醇在生物堆中降解迅速,经过一系列化学反应转化成MQCA,且MQCA在生物堆中降解较快,厌氧有利于其降解。生物堆肥技术为控制喹乙醇污染的有效措施。
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全文目录
摘要 7-9ABSTRACT 9-12第一章 绪论 12-28 1 兽药对生态环境的影响 12-14 1.1 兽药简介 12 1.2 兽药对生态环境的影响 12-14 2 氟苯尼考研究进展 14-17 2.1 氟苯尼考的理化性质 14 2.2 氟苯尼考的作用机理 14-15 2.3 氟苯尼考的应用 15 2.4 氟苯尼考的毒理学研究 15-16 2.5 氟苯尼考在环境中的降解机制 16-17 3 喹乙醇研究进展 17-21 3.1 喹乙醇的理化性质 17-18 3.2 喹乙醇的作用机理 18 3.3 喹乙醇的应用 18-19 3.4 喹乙醇的毒理学特征 19-20 3.5 喹乙醇在环境中的降解机制 20-21 4 兽药的污染控制技术 21-23 4.1 物理法 21 4.2 化学方法 21-22 4.3 微生物修复技术 22-23 5 研究意义和内容 23 参考文献 23-28第二章 环境中喹乙醇、氟苯尼考分析方法的研究 28-41 第一节 水和土壤中氟苯尼考、喹乙醇的分析方法研究 28-36 1 材料与方法 28-31 1.1 仪器和试剂 28-29 1.2 供试土壤 29 1.3 试验方法 29-31 2 结果分析与讨论 31-35 2.1 提取溶剂的选择 31-32 2.2 提取温度的选择 32-33 2.3 提取方法的选择 33-34 2.4 样品的净化 34 2.5 色谱条件优化 34 2.6 标准曲线及检测限 34-35 2.7 不同土壤中方法回收率和精密度 35 3 小结 35-36 第二节 猪粪中喹乙醇及其代谢产物的分析方法研究 36-39 1 材料与方法 36-37 1.1 仪器和试剂 36 1.2 供试猪粪 36 1.3 色谱和质谱条件 36-37 1.4 试验方法 37 2 结果分析与讨论 37-39 2.1 提取溶剂的选择 37 2.2 提取方法的确定 37-38 2.3 样品的净化 38 2.4 标准曲线及检测限 38 2.5 精密度及回收率 38-39 3 小结 39 4 本章结论 39 参考文献 39-41第三章 氟苯尼考、喹乙醇在环境中的降解行为研究 41-59 第一节 氟苯尼考、喹乙醇土壤降解特性研究 41-51 1 材料与方法 41-44 1.1 仪器和试剂 41-42 1.2 供试土壤 42 1.3 试验方法 42-43 1.4 样品提取与检测 43 1.5 数据处理 43-44 2 结果与讨论 44-49 2.1 氟苯尼考与喹乙醇在不同类型土壤中的降解特性 44-45 2.2 土壤性质对氟苯尼考和喹乙醇降解的影响 45-46 2.3 微生物对氟苯尼考和喹乙醇土壤降解的影响 46-48 2.4 土壤温度对氟苯尼考和喹乙醇降解的影响 48-49 3 小结 49 参考文献 49-51 第二节 氟苯尼考和喹乙醇的水解特性研究 51-59 1 材料与方法 51-53 1.1 仪器和试剂 51-52 1.2 试验设计 52 1.3 样品的提取与检测 52 1.4 数据处理 52-53 2 结果与讨论 53-57 2.1 pH值对氟苯尼考和喹乙醇水解的影响 53-54 2.2 温度对氟苯尼考和喹乙醇水解的影响 54-56 2.3 氟苯尼考和喹乙醇的水解反应活化能 56-57 3 小结 57 4 本章结论 57 参考文献 57-59第四章 氟苯尼考、喹乙醇在土壤中的吸附和移动特性 59-77 第一节 氟苯尼考和喹乙醇在土壤中的吸附特性研究 59-71 1 材料与方法 59-61 1.1 仪器和试剂 59-60 1.2 供试土壤 60 1.3 试验方法 60-61 1.4 分析方法 61 1.5 吸附模型拟合 61 2 结果与讨论 61-68 2.1 氟苯尼考和喹乙醇的吸附动力学 61-62 2.2 氟苯尼考和喹乙醇在不同土壤中的吸附特性 62-64 2.3 氟苯尼考和喹乙醇在土壤中的吸附自由能 64-65 2.4 土壤性质对氟苯尼考和喹乙醇吸附的影响 65-66 2.5 温度对氟苯尼考和喹乙醇吸附的影响 66-67 2.6 离子强度对喹乙醇吸附的影响 67-68 3 小结 68-69 参考文献 69-71 第二节 氟苯尼考和喹乙醇在土壤中的移动特性研究 71-77 1 材料与方法 71-72 1.1 仪器和试剂 71 1.2 供试土壤 71 1.3 试验方法 71-72 1.4 样品提取与检测 72 1.5 结果计算 72 2 结果与讨论 72-75 2.1 氟苯尼考在土壤中的移动特性 72-73 2.2 喹乙醇在土壤中的移动特性 73-74 2.3 土壤性质对氟苯尼考和喹乙醇移动的影响 74-75 3 小结 75-76 4 本章结论 76 参考文献 76-77第五章 喹乙醇的环境残留削减技术研究 77-83 1 材料与方法 77-79 1.1 仪器和试剂 77-78 1.2 试验方法 78-79 2 结果分析与讨论 79-82 2.1 氧气状况对喹乙醇降解的影响 79 2.2 喹乙醇代谢途径及产物 79-81 2.3 氧气状况对MQCA降解的影响 81-82 3 结论 82 参考文献 82-83第六章 全文总结与研究展望 83-86 1 全文总结 83-84 2 创新之处 84 3 研究展望 84-86攻读硕士期间发表的学术论文 86-87致谢 87
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 农业废物处理与综合利用 > 畜牧业
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