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采用化学反应动力学耦合CFD方法的等离子体烟气多污染物净化机理研究

作　者: 侯文慧
导　师: 杨宏旻
学　校: 南京师范大学
专　业: 热能工程
关键词: 化学动力学耦合计算流体力学低温等离子体 SO2/NO/Hg联合净化
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

燃煤烟气多污染物联合净化是洁净煤利用技术领域未来的发展方向,除了首要的S02和NOX以外,汞的控制也逐渐提上日程。利用低温等离子体净化烟气中SO2/NOx/Hg是一种极具发展前景的技术。虽然各国学者已经对等离子烟气净化技术做了广泛的研究,但是揭示等离子体的产生及反应机理的理论研究尚在起步阶段。均相汞氧化及低温等离子体化学动力学方面并没有统一的放电反应机理和动力学模型,难以对等离子体烟气多污染物的净化技术做出有力的理论支持。因此从反应动力学机理角度揭示污染物的净化过程,是目前低温等离子体烟气净化研究的难点和迫切需要解决的问题。基于这样的研究背景,本文在国家自然科学基金“烟气中单质汞的等离子放电协同光催化氧化特性研究”(50976049)的资助下,通过耦合计算流体力学软件FLUENT和化学反应动力学软件CHEMKIN气相化学反应机理,对气态单质汞(Hg0)在烟道内的均相氧化过程进行数值模拟。计算出等离子放电条件下N2/02被高能电子撞击的离解速率常数,提出了一套脉冲电晕放电条件下反应机理,探讨不同烟气组分和温度对NO/SO2/HgO净化效率的影响。同时结合试验,对低温等离子放电条件下SO2/NO/Hg体系的净化机理开展了研究。本文的工作主要包括以下内容：对低温等离子体烟气污染物控制技术进行了广泛深入的综述,分析、比较几种气体放电等离子体的特点。利用与FLUENT软件耦合CHEMKIN化学反应动力学机理,对均相汞氧化及等离子体条件下SO2/NO/Hg的净化过程开展了反应动力学研究。利用脉冲放电时间平均集合模型,计算出N2/O2在高能电子撞击下的离解速率常数,提出一套NO/O2/N2体系反应机理。结合CHEMKIN的敏感性分析方法对反应机理进行了分析,得到了与Hg0氧化密切相关的基元反应,Cl、HOCl、HCl是反应系统中重要含氯组分,对Hg0的生成与氧化起着重要的作用。预测了活性自由基元(N、O)浓度的变化趋势,获得了SO2/NO/Hg在三维等离子反应器内的的浓度分布,并与相关的实验结果进行了比较。结果表明：耦合计算很好地解决了计算流体力学(computation fluid dynamics, CFD)与复杂反应动力学机制结合的问题。烟气中C1：含量对汞的氧化有促进作用。当温度为1353K,压力为1.01325×105Pa,时间为1.4 s,Cl2浓度为50ppm、100ppm、300ppm时,分别得到17.5%,32.5%和55.4%的Hg0的氧化率,预测结果相关实验数据进行了比较,吻合良好。Cl2浓度越大,反应中Cl的浓度就会越大,Cl会与更多的Hg0发生反应,导致Hg0的转化率逐渐升高。加入少量HCl气体参与反应,Hg0的氧化只是略微有些上升,氧化增长率保持在5%以内。单质汞氧化率较高的温度窗口集中在950～1150K。脉冲电晕低温等离子可以有效地脱除烟气中NO和S02,并促进单质汞的氧化。O2浓度的增加和较低反应温度均有利于NO的脱除。NO在300K时,其氧化率较高。O2组分对Hg0、SO2氧化效率的影响,发现O2浓度越高,SO2净化效率越高,烟气中的02、HCl、Cl2组分可以有效的促进Hg0的氧化。功率为50瓦时,当混合气体中O2的体积百分比分别为1.5%、4.5%、10%时,单质汞的氧化率都分别达到90.3%、91.5%和93.0%。O2的百分比分别为0%、5%、10%时,SO2氧化率都分别达到18.5%、30.3%和80.6%。在此基础上,为了验证以上反应动力学模型的正确性,本文还建立了一套等离子体净化实验系统,包括：烟气发生系统、高压脉冲电源、低温等离子反应器和气体分析系统。开展了等离子体条件下NO、Hg0净化实验研究。实验结果表明：随着输入电源电压升高,NO和Hg0的净化效果变好。当所加电压由5KV变为7KV时,Hg0和NO的脱除率由65%和61%,分别提高为80.83%和98.2%。烟气中的O2、HCl、H20组分促进Hg0的氧化。在相同工况下,将实验结果与模拟结果进行了对比,发现两者基本吻合。本文的工作不仅有助于揭示均相汞氧化和等离子体净化SO2/NO/Hg的机理,而且对等离子体SO2/NO/Hg联合净化装置的优化具有理论指导作用。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-10
第一章绪论  10-19
  1.1 课题研究背景及意义  10-12
  1.2 烟气主要污染物控制技术研究现状  12-14
    1.2.1 烟气脱硫技术  12
    1.2.2 烟气脱硝技术  12
    1.2.3 烟气脱汞技术  12-13
    1.2.4 新型脱汞及多种污染物联合脱除技术  13-14
  1.3 等离子体烟气污染物控制技术  14-17
    1.3.1 等离子体概念及基本特征  14-15
    1.3.2 等离子体分类  15-16
    1.3.3 等离子体烟气污染物控制技术的发展及现状  16-17
  1.4 本文研究的主要内容与创新之处  17-19
第二章数值模拟研究方法及理论分析  19-28
  2.1 CHEMKIN系列软件包的构成及工作原理  19-23
    2.1.1 软件的结构  19
    2.1.2 CHEMKIN的求解过程  19-20
    2.1.3 化学反应计算模型  20-22
    2.1.4 敏感性分析  22-23
  2.2 CFD简介  23-25
  2.3 藕合CFD和详细化学动力学模拟的研究现状  25-26
  2.4 CFD与化学动力学耦合的实现  26-27
  2.5 课题方案设计  27
  2.6 本章小结  27-28
第三章均相汞氧化的化学动力学耦合流体动力学数值模拟  28-38
  3.1 燃煤烟气汞的来源及排放特性  28-29
  3.2 Hg~0形态转化动力学机理研究进展  29-31
  3.3 计算条件及研究方法  31-37
    3.3.1 模型的建立  31-32
    3.3.2 氧化反应对Hg~0的敏感性分析  32-33
    3.3.3 影响因素分析  33-37
  3.4 本章小结  37-38
第四章等离子体净化NO/SO_2/Hg的化学动力学耦合CFD模拟  38-55
  4.1 电晕放电原理  38
  4.2 电晕放电污染物脱除过程分析  38-39
  4.3 模型的建立  39-43
    4.3.1 两阶段模型  40
    4.3.2 集成模型  40-41
    4.3.3 物理模型和计算网格划分  41
    4.3.4 数学模型  41-42
    4.3.5 化学方应模型  42-43
    4.3.6 边界条件  43
    4.3.7 计算模型  43
  4.4 模拟结果与分析  43-49
    4.4.1 模型验证  43-44
    4.4.2 敏感性分析  44-45
    4.4.3 O_2浓度对NO脱除率影响  45-47
    4.4.4 温度NO脱除率影响  47-48
    4.4.5 结果分析与讨论  48-49
  4.5 Hg~0/N_2/NO/O_2/H_2O/Cl_2/HCl/SO_2系统等离子体动力学研究  49-55
    4.5.1 反应机理及化学反应动力学模型  49-51
    4.5.2 模拟结果分析  51-53
    4.5.3 反应体系气氛对HgO、SO_2脱除率影响  53-54
    4.5.4 结果分析与讨论  54-55
第五章低温等离子体脱除NO/Hg~0实验研究  55-63
  5.1 引言  55
  5.2 低温等离子体净化体系的实验装置  55-58
  5.3 实验结果  58-62
    5.3.1 放电电压对NO/Hg~0净化效率的影响  58-59
    5.3.2 O_2 对等离子体作用下单质汞氧化的影响  59-60
    5.3.3 HCl对等离子体体系下单质汞的氧化的影响  60-61
    5.3.4 H_2O对等离子体系下单质汞氧化的影响  61-62
    5.3.5 低温等离子体净化体系脱除NO/Hg~0实验与模拟结果对比  62
  5.4 结果分析与讨论  62-63
第六章总结与展望  63-66
  6.1 论文总结  63-64
  6.2 课题展望  64-66
参考文献  66-72
研究生期间发表的论文  72-73
致谢  73

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