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焦磷钼酸锆—磷酸三丁酯提铀材料的研制及吸附机理

作　者: 陈柏桦
导　师: 那平
学　校: 天津大学
专　业: 核燃料循环与材料
关键词: 吸附 铀溶液 动力学 热力学
分类号: TL212
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


铀资源是核能发展的核心,海水、盐湖水中富含大量的铀资源,开展在水体中进行铀资源富集的研究势在必行。本文进行了焦磷钼酸锆-磷酸三丁酯(zirconyl-molybdopyrophosphate-tributyl phosphate, ZMPP-TBP)无机-有机吸附材料的合成,同时使用类似的方法合成了其它11种吸附材料,分别在低浓度纯铀溶液、高浓度纯铀溶液、盐湖水、铀矿坑水中对它们的吸附性能进行了考察和比较。在纯铀溶液中,大多数吸附剂都表现出了较好的吸附性能,而在共存离子情况复杂的盐湖水中,仅有ZMPP-TBP表现出了较好的选择吸附性和了较高的吸附容量。本文继续考察了pH值、温度、共存离子、铀溶液浓度等对ZMPP-TBP材料吸附性能的影响。结果表明,ZMPP-TBP的吸附容量随着铀溶液浓度的升高而升高,最高可达190mg/g；在20-80℃范围内,随着温度的升高,ZMPP-TBP对铀的吸附容量有所降低；pH值在2-10范围内的变化以及浓度为铀浓度10倍的共存离子并未对ZMPP-TBP吸附性能造成影响。本文用吸附动力学、吸附热力学的观点研究了其吸附机理,动力学拟合结果表明,建立在速率控制步骤是电子共享或电子得失以及化学反应控制的化学吸附基础上的伪二阶动力学方程能更好的描述ZMPP-TBP的吸附过程；热力学拟合结果表明,ZMPP-TBP吸附过程的ΔH为-47.529KJ/mol, Δs为-143.856J/(mol·k),说明吸附为一个放热的过程,温度增加将对吸附过程造成不利的影响。同时随着温度的增加,吉布斯自由能函数由负值变为了正值,结合这一组热力学可以看出,吸附过程为物理吸附与化学吸附共存。采用SEM、TEM、XRF、XRD、BET等现代表征手段对吸附材料进行了分析。从SEM、TEM图分析上可以看出焦磷钼酸锆基体比表面积大、存在平坦、凹坑、棱、尖角等各类环境、具有花瓣状结构,不同势能的位置有利于吸附质在吸附材料上的吸附,有机-无机复合后基体表面镀了一层类似分子膜的有机物,使得吸附材料表面拥有更多利于吸附金属铀离子的表面官能团。BET分析表明ZMPP-TBP材料的比表面积为68.298m2/g,发达的比表面积能给吸附材料更多的吸附位、更高的表面能以及更多的表面电荷。XRF分析表明吸附材料中磷元素含量达到43.82%,有利于吸附材料的吸附容量及选择性的提高。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 文献综述  8-21
  1.1 铀  8-10
    1.1.1 铀在自然界的存在  8
    1.1.2 铀的物理化学性质  8-9
    1.1.3 铀的水溶液化学  9-10
  1.2 提铀技术进展  10-13
    1.2.1 离子交换法  10-11
    1.2.2 生物法  11
    1.2.3 泡离法  11
    1.2.4 共沉淀法  11-12
    1.2.5 溶剂法  12
    1.2.6 吸附法  12-13
  1.3 吸附材料基体的选择-杂多化合物焦磷钼酸锆  13-15
    1.3.1 杂多化合物的特性  13-14
    1.3.2 提铀材料基体-焦磷钼酸锆  14-15
  1.4 提铀材料有机材料的选择-磷酸三丁酯  15-16
  1.5 吸附的原理及影响吸附的主要因素  16-19
    1.5.1 吸附剂的表面形态  16-17
    1.5.2 吸附剂表面的物化性质  17
    1.5.3 吸附剂表面的官能团  17
    1.5.4 吸附剂表面电量电势分布  17-18
    1.5.5 吸附体系 pH 值的影响  18-19
    1.5.6 无机盐浓度及种类、酸根离子浓度及种类  19
    1.5.7 有机物的影响  19
  1.6 课题研究意义及主要工作  19-21
第二章 实验方法  21-30
  2.1 实验设备、仪器及主要试剂  21-22
    2.1.1 实验仪器及主要测试设备  21
    2.1.2 主要试剂  21-22
    2.1.3 测试方法  22
  2.2 实验方法  22-30
    2.2.1 ZMPP-TBP 吸附剂的制备  22-23
    2.2.2 其他吸附剂的制备  23
    2.2.3 高浓度铀溶液的吸附实验  23-24
    2.2.4 低浓度铀溶液的吸附实验  24-25
    2.2.5 吸附材料在矿坑水中的吸附实验  25
    2.2.6 吸附材料在盐湖水中的吸附实验  25-27
    2.2.7 吸附动力学曲线  27
    2.2.8 吸附等温线  27-28
    2.2.9 吸附温度曲线  28-29
    2.2.10 pH 值对吸附效果的影响  29
    2.2.11 其他金属离子及 CO32-存在时对吸附效果的影响  29-30
第三章 材料表征  30-40
  3.1 扫描电子显微镜(SEM)对吸附材料进行表征  30-31
  3.2 场发射投射电子显微镜（TEM）对吸附材料进行表征  31-33
  3.3 ZMPP-TBP 吸附材料的比表面积及孔结构分析（BET）  33-35
  3.4 ZMPP-TBP 吸附剂 X 射线荧光分析仪表征  35-36
  3.5 ZMPP-TBP 吸附剂 X 射线衍射仪表征  36-37
  3.6 ZMPP-TBP 吸附剂扫描电镜能谱分析  37-40
第四章 结果与讨论  40-59
  4.1 高浓度铀溶液中吸附剂的筛选  40-41
  4.2 低浓度铀溶液中吸附剂的筛选  41-43
  4.3 铀矿矿坑水中吸附剂的筛选  43-44
  4.4 盐湖水中吸附剂的筛选  44-47
  4.5 吸附动力学曲线  47-51
  4.6 吸附等温线  51-54
  4.7 吸附温度曲线  54-57
  4.8 pH 值对吸附效果的影响  57-58
  4.9 竞争离子及 CO32-存在时对吸附效果的影响  58-59
第五章 结论与展望  59-62
  5.1 结论  59-61
    5.1.1 吸附材料的筛选  59
    5.1.2 吸附行为的研究  59-60
    5.1.3 材料的微观结构分析  60-61
  5.2 展望  61-62
参考文献  62-67
发表论文和参加科研情况说明  67-68
致谢  68

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中图分类: > 工业技术 > 原子能技术 > 核燃料及其生产 > 铀燃料的生产 > 铀的提取
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