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梯度Ru_xIr_(1-x)O_2涂层钛阳极制备及在电合成N_2O_5中的应用

作　者: 吴方敏
导　师: 王庆法; 王莅
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 梯度涂层电极 有机添加剂 电催化 N2O5电化学稳定性
分类号: TQ126.23
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 36次
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内容摘要


N2O5是新型绿色硝化的基础，电化学法合成N2O5过程安全、清洁，符合绿色化学的要求，成为目前的主要研究方向。阳极材料是制约该方法发展水平的关键材料之一，其电化学稳定性直接关系到电解系统的可靠运行，然而目前使用的阳极材料存在着电化学稳定性差等问题。本文拟通过调控金属氧化物涂层中活性组分的分布和涂层的微观结构的方法来提高电极的电化学稳定性，同时保持其高活性。首先采用溶胶凝胶法制备了不同梯度变化的RuxIr1-xO2涂层电极，采用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、俄歇电子能谱（AES）、循环伏安测试（CV）、极化曲线、强化寿命试验、电解实验等研究了制备条件对梯度涂层电极表面形貌、涂层结构、电催化性能尤其是电化学稳定性的影响。制备条件对梯度涂层电极的电化学稳定性影响较大，以Ir为基层元素，第一层热氧化温度和时间分别为500℃和10min，梯度变化层数为4层时所制备的梯度RuxIr1-xO2涂层电极具有最高的电化学稳定性，其强化寿命为155h，相对于Ru0.5Ir0.5O2/Ti电极，寿命增加了248.3%。且梯度变化层数为4层时，电化学活性表面积和氧化N2O4反应的交换电流密度最大，同时涂层的孔隙率最小，其催化活性与Ru0.5Ir0.5O2/Ti相当。然后考察了有机添加剂TEAOH、TPABr和CTAB以及添加量对电极性能的影响。加入TEAOH显著增大了涂层的真实表面积，而加入TPABr和CTAB则减小了涂层的真实表面积。TEAOH添加量对电极性能也有较大影响，添加TEAOH1.0mol%所制电极的电化学活性表面积最大，N2O4氧化电位最低，电催化活性最高，强化寿命为156.5h，与未添加有机添加剂的电极相比寿命进一步提高。最后，分析了不同电极的失效原因。以Ru为基层元素的梯度涂层电极失活主要是由于涂层的机械脱落和活性组分的溶解；以Ir为基层元素的梯度涂层电极失活主要是由于基体表面生成了一层不导电的TiO2钝化膜；而非梯度的Ru0.5Ir0.5O2/Ti电极失活主要是由于TiO2钝化膜的生成，涂层的机械脱落也有一定影响。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
前言  9-10
第一章 文献综述  10-22
  1.1 电合成N_2O_5法概述  10
  1.2 电合成N_2O_5用电极材料的研究进展  10-12
  1.3 钛基涂层阳极的制备  12-14
    1.3.1 热分解法  12-13
    1.3.2 溶胶-凝胶法  13
    1.3.3 电沉积法  13-14
    1.3.4 磁控溅射法  14
  1.4 电极性能的影响因素  14-16
    1.4.1 涂层组成的影响  14
    1.4.2 涂液溶剂体系的影响  14-15
    1.4.3 热氧化温度的影响  15
    1.4.4 活性组分涂覆量的影响  15-16
    1.4.5 有机添加剂的影响  16
  1.5 钛基涂层阳极的失效原因及稳定性提高措施  16-21
    1.5.1 钛基涂层阳极的失效机理  16-20
    1.5.2 钛基涂层阳极稳定性提高措施  20-21
  1.6 本课题研究的目的及意义  21-22
第二章 梯度Ru_xIr_（1-x）O_2涂层的制备  22-28
  2.1 实验材料  22-23
  2.2 电极的制备  23-24
    2.2.1 钛基体的预处理  23
    2.2.2 涂层的制备  23-24
  2.3 电极的表征和测试  24-28
    2.3.1 涂层结构的表征  24-25
    2.3.2 电化学性能测试  25-26
    2.3.3 强化寿命测试  26
    2.3.4 电解实验  26-28
第三章 制备条件对梯度Ru_xIr_（1-x）O_2涂层阳极稳定性的影响  28-36
  3.1 基层元素的影响  28-30
    3.1.1 XRD表征  28-29
    3.1.2 SEM表征  29
    3.1.3 强化寿命测试  29-30
  3.2 热氧化温度的影响  30-32
    3.2.1 XRD表征  30-31
    3.2.2 强化寿命测试  31-32
  3.3 热氧化时间的影响  32-34
    3.3.1 强化寿命测试  32-33
    3.3.2 SEM表征  33-34
    3.3.3 强化寿命测试  34
  3.4 本章小结  34-36
第四章 梯度Ru_xIr_（1-x）O_2涂层电极的电化学性能研究  36-53
  4.1 梯度涂层电极的物理表面结构  36-40
    4.1.1 物相分析  36-37
    4.1.2 表面形貌  37-38
    4.1.3 纵向组成分析  38-40
  4.2 梯度涂层电极的电化学表面结构  40-47
  4.3 梯度涂层电极的电催化活性  47-49
  4.4 梯度涂层电极的寿命  49-51
  4.5 电解实验  51
  4.6 本章小结  51-53
第五章 有机添加剂对梯度涂层电极性能的影响  53-71
  5.1 实验材料  53
  5.2 电极的制备  53-54
    5.2.1 含有机添加剂的溶胶的制备  53-54
    5.2.2 涂层的制备  54
  5.3 有机添加剂对电极性能的影响  54-61
    5.3.1 SEM表征  54-55
    5.3.2 有机添加剂对电化学性能的影响  55-61
  5.4 TEAOH添加量对电极性能的影响  61-69
    5.4.1 XRD表征  61-62
    5.4.2 SEM表征  62
    5.4.3 TEAOH添加量对电化学性能的影响  62-68
    5.4.4 TEAOH添加量对强化寿命的影响  68-69
  5.5 本章小结  69-71
第六章 梯度Ru_xIr_（1-x）O_2涂层电极的失效分析  71-76
  6.1 失效电极的表面形貌及涂层组成  71-73
    6.1.1 SEM表征  71-72
    6.1.2 EDX表征  72-73
  6.2 电催化活性变化  73-74
  6.3 失效原因分析  74-75
  6.4 本章小结  75-76
第七章 结论  76-77
参考文献  77-84
发表论文和参加科研情况说明  84-85
致谢  85

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