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光催化氧化降解室内空气甲醛性能及数值模拟

作　者: 李玉华
导　师: 赵庆良
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境工程
关键词: 甲醛光催化填充床空气净化器模拟
分类号: X51
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

甲醛是我国室内空气主要污染物之一,具有污染普遍、污染时间长等特点,长期接触会对人体健康造成危害。因此室内甲醛污染去除研究具有重要意义。光催化氧化法是近年来室内空气净化研究的热点。由于室内甲醛浓度水平很低,从气态到催化剂表面的传质阻力较大,致使其传质速率较低。此外,现有研究中普遍应用镀膜催化剂反应器,光能利用率低。因此,现有光催化反应器光催化氧化甲醛的转化率偏低。为更好的将光催化氧化法应用于室内空气净化的实践,需要寻找新的反应器形式,并研究设计高效的光催化氧化空气净化器。基于固定式填充床反应器是所有光催化反应器中转化率最高的特点,本研究选用固定式填充床反应器对甲醛进行光催化降解研究。通过改变反应条件,了解反应器入口甲醛浓度、反应气体温湿度、气体在反应器内停留时间及气体氧含量等因素对甲醛降解效果的影响。自主设计光催化空气净化器,对其净化效能进行考察,并对其应用进行模拟。此外,应用计算流体力学软件对光催化反应器及空气净化器内空气流速分布进行了模拟。通过比较,选取黑灯管为紫外光源,置于反应器中心位置,并以玻璃珠作光催化剂载体,填充于反应器内,构成本研究光催化反应器。通过计算模拟该光催化反应器内空气流速分布,发现其轴向流速均匀,但径向流速,从灯管处至反应器器壁处逐渐减少,直至接近零,易造成催化剂的浪费。在此基础上,对光催化反应器进行改进,设计新型填充式空气净化器。净化器选取侧面进风,单个装置侧壁开孔方式采取上宽下细形式。应用风速仪对单个净化装置进气流速测定结果表明,空气在整个侧面基本以0.05 m/s的速度均匀进入净化装置。空气净化器单个净化装置空气流速计算模拟结果显示,净化装置内空气流速分布均匀。因此催化剂可以得到充分利用。应用固定式填充床反应器对甲醛进行光催化降解,发现接近室内甲醛浓度水平时,甲醛光催化降解受反应温湿度影响很小,受浓度影响显著,并且甲醛浓度5~20 mg/m3时,甲醛光催化反应速率适宜用L-H模型描述;而0.6~1.2 mg/m3时,甲醛反应速率更适宜用Power-rate law模型表述,说明高浓度时对甲醛光催化反应适用的L-H模型,对于室内浓度水平并不一定适用。计算出L-H模型表观反应速率常数k为4.666~9.470 mg/g-hr,甲醛在光催化剂表面的吸附平衡常数K为0.0098~0.0128 mg-1;Power-rate law模型的常数k和n分别为0.317~0.452和1.082~1.370。L-H模型的表观反应速率常数k和Power-rate law模型的常数k均随温度的升高而降低,且两模型的常数k与温度的关系都基本符合阿仑尼乌斯公式。应用本研究自主设计空气净化器对室内甲醛进行净化研究,结果表明:甲醛初始浓度0.727~1.815 mg/m3时,甲醛净化效率为84.7%~92.0%,净化过程中没有新的气态有机污染物生成。基于净化试验结果得出空气净化器甲醛反应速率方程,建立有甲醛持续释放实验房间应用空气净化器室内甲醛浓度变化数学模型,经实验结果证实模拟结果基本可以反应室内甲醛浓度变化情况。通过人造板材使用量与室内甲醛浓度关系方程,应用数学模型对空气净化器在实际房间的应用进行模拟,结果表明:空气净化器的间歇应用可以保持室内甲醛浓度低于国家标准,空气净化器应用频率与室内人造板材等级及使用量密切相关。本研究基于应用固定式填充床光催化反应器对甲醛降解的理论研究,自主设计新型填充式空气净化器,并对其净化效果进行模拟,为室内空气甲醛净化提供了一种高效、实用的空气净化装置。同时,对其应用提供了指导,有助于人们更好的去除室内甲醛污染,为人们提供安全的生活环境。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-17
第1章绪论  17-35
  1.1 室内空气污染概况  17-22
    1.1.1 我国室内空气甲醛污染严重  17-19
    1.1.2 室内空气污染的危害  19-21
    1.1.3 室内空气污染的来源  21-22
  1.2 室内空气治理方法  22-24
    1.2.1 源控制  22-23
    1.2.2 通风  23
    1.2.3 室内空气净化方法  23-24
  1.3 光催化技术的研究现状  24-31
    1.3.1 光催化的反应机理  24-26
    1.3.2 光催化剂制备方法  26-28
    1.3.3 光催化反应的影响参数  28-31
  1.4 光催化降解甲醛气体研究现状  31-33
  1.5 课题的研究内容、目的及意义  33-35
    1.5.1 课题的研究内容  33-34
    1.5.2 课题的目的及意义  34-35
第2章实验设施与方法  35-49
  2.1 实验设计思路  35
    2.1.1 光催化氧化降解甲醛性能技术路线  35
    2.1.2 空气净化器降解甲醛性能技术路线  35
  2.2 光催化剂的附着方式及剂量计算  35-40
    2.2.1 光催化剂的选择  35-38
    2.2.2 光催化剂附着方式  38-39
    2.2.3 玻璃珠表面附着光催化剂量估算  39-40
  2.3 光催化降解甲醛反应系统  40
  2.4 光催化降解甲醛实验方法  40-46
    2.4.1 系统性能实验  40-42
    2.4.2 甲醛光解及热催化实验  42-43
    2.4.3 甲醛光催化反应影响因素实验  43-45
    2.4.4 甲醛光催化反应产物分析  45-46
  2.5 空气净化器降解甲醛实验  46-48
    2.5.1 实验对象  46
    2.5.2 室内甲醛自然衰减实验  46-47
    2.5.3 甲醛降解实验  47
    2.5.4 甲醛散发率的确定  47-48
    2.5.5 实验房间污染物种类检测  48
  2.6 实验分析方法  48-49
第3章新型填充式空气净化器设计  49-71
  3.1 光催化反应器设计  49-52
    3.1.1 光催化反应器的类型  49-50
    3.1.2 紫外灯管的选择  50-51
    3.1.3 光催化反应器结构  51-52
  3.2 光催化反应器技术参数  52-54
    3.2.1 填充床的空隙率  52-53
    3.2.2 填充床气体运动雷诺数计算  53-54
    3.2.3 光催化反应器光强分布  54
  3.3 光催化反应器流态模拟  54-61
    3.3.1 几何建模与网格划分  55-57
    3.3.2 计算模型和数值模拟计算条件  57-58
    3.3.3 光催化反应器数值计算结果分析  58-61
  3.4 空气净化器设计  61-65
    3.4.1 空气净化器结构  61-62
    3.4.2 净化装置侧壁开孔方式  62-65
  3.5 空气净化器单个装置流态模拟  65-70
    3.5.1 计算区域及网格划分  66
    3.5.2 计算条件和模型  66-67
    3.5.3 多孔介质模型系数计算  67-68
    3.5.4 单个净化装置空气流态模拟结果  68-70
  3.6 本章小结  70-71
第4章光催化氧化降解甲醛影响因素及动力学研究  71-106
  4.1 实验系统稳定性及光催化剂活性  71-75
    4.1.1 实验系统稳定性  71
    4.1.2 气体流速对甲醛光催化降解的影响  71-73
    4.1.3 光催化剂活性持续性  73-75
  4.2 光解及热催化对甲醛的降解  75-77
    4.2.1 光解作用  75-76
    4.2.2 热催化实验结果  76-77
  4.3 浓度对甲醛光催化降解的影响  77-79
  4.4 反应温湿度对甲醛降解效率的影响  79-89
    4.4.1 反应温度对甲醛降解效率的影响  79-83
    4.4.2 反应湿度对甲醛降解效率的影响  83-89
  4.5 停留时间及氧含量对甲醛降解效率的影响  89-91
    4.5.1 停留时间对甲醛降解效率的影响  89
    4.5.2 氧含量对甲醛降解效率的影响  89-91
  4.6 光催化氧化降解甲醛产物和碳平衡分析  91-94
    4.6.1 TiO_2 表面产物分析  91-93
    4.6.2 气体产物分析  93-94
  4.7 光催化氧化降解甲醛的动力学研究  94-104
    4.7.1 动力学模型及参数  94-97
    4.7.2 动力学常数的确定  97-102
    4.7.3 模型常数k 与温度的关系  102-104
  4.8 本章小结  104-106
第5章新型填充式空气净化器降解甲醛效能研究  106-125
  5.1 空气净化器降解甲醛效能实验  106-110
    5.1.1 室内甲醛分布的均匀性  106
    5.1.2 实验房间甲醛自然衰减规律  106-107
    5.1.3 空气净化器对实验房间甲醛的降解  107-108
    5.1.4 实际污染源散发试验  108-109
    5.1.5 实验房间污染物种类变化  109-110
  5.2 空气净化器降解甲醛模式  110-114
    5.2.1 实验房间甲醛质量平衡方程  110-111
    5.2.2 甲醛浓度自然衰减模式  111-112
    5.2.3 甲醛净化模式  112-114
  5.3 空气净化器降解室内甲醛性能评价  114-116
    5.3.1 室内空气净化器净化性能评价方法  114-115
    5.3.2 空气净化器降解甲醛性能评价  115-116
  5.4 空气净化器应用模拟  116-124
    5.4.1 办公桌甲醛散发率计算  116-117
    5.4.2 甲醛持续散发下空气净化器应用模拟  117-119
    5.4.3 实际房间空气净化器应用模拟  119-124
  5.5 本章小结  124-125
结论  125-127
参考文献  127-139
攻读学位期间发表的学术论文  139-141
致谢  141-142
个人简历  142

光催化氧化降解室内空气甲醛性能及数值模拟

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