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辽宁地区土壤中多环芳烃的污染特征、来源及致癌风险

作　者: 王震
导　师: 陈景文
学　校: 大连理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 多环芳烃土壤非负约束因子分析概率致癌风险评价源解析大连
分类号: X503
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

多环芳烃（PAHs）是一类典型的持久性有毒物质，主要来自化石燃料和生物质的不完全燃烧。PAHs具有持久性、长距离迁移性、亲脂性和“三致”毒性，在环境介质中无处不在。其中，土壤是PAHs的一个主要的汇，土壤中PAHs的水平及组成特征能够反映区域内PAHs的污染状况、主要来源等。辽宁地区作为我国重要的老工业基地之一，各类能源的消耗较大，由此产生的环境问题日益严重。目前对该地区持久性有毒物质的研究才刚刚起步，特别是对区域内土壤中PAHs的污染状况鲜有报道。为此，本研究通过对辽宁地区及典型城区—大连市的表层土壤采样分析，对PAHs在该区域的污染水平、组成特征、主要来源和致癌风险等方面进行了研究，这一结果将有助于深入了解PAHs在较大范围内的分布及环境归趋，为研究东北老工业基地环境污染形成机理与生态修复提供重要的基础技术资料。考察了大连地区不同功能区土壤中PAHs的水平及分布特征。与世界其它城市相比，大连地区土壤中的PAHs处于中等污染程度。不同采样点浓度呈城市交通区—城市住宅／公园区—郊区—农村（海岛）地区依次降低的趋势，表明城市交通对土壤中PAHs的影响非常明显。在四个功能区，不同环数PAHs占∑PAHs的比例呈规律性变化：随着远离城市地区，四环PAHs的比例逐渐降低，而三环PAHs的比例则逐渐上升，这种梯度变化主要是由于不同环数PAHs的大气迁移能力的差异造成的。PAHs异构体比值的分析表明，在城市地区，PAHs主要来自交通排放，而在郊区和农村地区，PAHs主要来自煤和生物质的燃烧。利用苯并（a）芘（BaP）的浓度，能够指示土壤中PAHs的基于BaP和2，3，7，8取代的二噁英（2，3，7，8-TCDD）的毒性当量，三者之间具有良好的线性关系，是评价环境介质中PAHs毒性的一种有效而简便的方法。通过考察辽宁地区土壤中PAHs的水平及分布，发现区域内有超过半数的地点属于中度或严重PAHs污染，即使是远离人类活动的偏远地区也已受到PAHs的污染。与其他地区相比，辽宁地区土壤中菲的比例较高，占∑PAHs的16.3％（平均）。土壤中PAHs浓度与土壤有机质含量不具有相关关系，土壤有机质不是决定PAHs浓度的主要因素。通过对土壤中15种PAHs的相关性以及异构体比值的分析表明，该地区土壤中的PAHs来自多个源的复合，并表现出以煤炭和生物质燃烧为主要来源的特征。应用非负约束因子分析方法，判断大连地区土壤中PAHs的主要来源为交通排放和民用燃煤，其中，交通来源是大连地区土壤中PAHs的主要来源，占总量的74％，其次是民用燃煤，占26％。同时，分析了每个采样点这两种来源的各自贡献量。辽宁地区土壤中PAHs的主要来源共4个，分别是：煤炭燃烧、生物质燃烧、焦炭生产使用和“其他”源。“其他”源可能是多个来源类型混合作用的结果，这4种主要来源的贡献率分别是50.5％、19.4％、27.0％和3.1％。以大连地区为例，应用概率致癌风险评价的方法分析了土壤中PAHs对人体的致癌风险。对三种直接接触途径，皮肤接触和吞食土壤的累计概率为90％的终生致癌风险（ILCR）超过10^-6，表明会对人体造成潜在的致癌风险，而呼吸土壤颗粒物的累计概率为90％的ILCRs远小于10^-6，表明因呼吸土壤颗粒物而引起的致癌风险可以忽略。并且由于生理特征和生活习惯的差异，不同年龄段的人群（儿童、青年和成年人）对不同接触方式导致的ILCRs有所不同。通过对不确定性的灵敏度分析，发现对致癌风险评价结果影响最大的是土壤中PAHs的基于BaP的当量浓度和暴露于土壤的皮肤面积的比例。该结果表明，若要降低致癌风险评价中的不确定性，首先应降低PAHs当量浓度的不确定性。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-10
引言  10-12
1 多环芳烃的污染水平、源解析方法和生态风险评价研究进展  12-43
  1.1 多环芳烃  12-21
    1.1.1 多环芳烃的结构和性质  12-17
    1.1.2 多环芳烃的来源  17-20
    1.1.3 多环芳烃的气-固分配及降解  20-21
  1.2 多环芳烃的污染水平  21-26
  1.3 污染物源解析方法  26-33
    1.3.1 源解析的概念与分类  26-27
    1.3.2 应用于多环芳烃的源解析方法  27-33
  1.4 化学品生态风险评价  33-41
    1.4.1 化学品生态风险评价框架  33-35
    1.4.2 低剂量混合污染的生态风险评价  35-37
    1.4.3 定量的风险表征及不确定性表达  37-39
    1.4.4 对被污染场地土壤的生态风险评价  39-40
    1.4.5 生态风险管理目标  40-41
  1.5 辽宁地区持久性有毒物质污染水平研究  41-43
2 辽宁及典型城区土壤中多环芳烃的分布及来源  43-75
  2.1 典型城区—大连地区土壤中多环芳烃的分布及来源  43-60
    2.1.1 研究区域  43-44
    2.1.2 样品采集、前处理  44-46
    2.1.3 液相色谱分析  46-47
    2.1.4 质量控制  47-49
    2.1.5 结果与讨论  49-60
  2.2 辽宁地区土壤中多环芳烃的分布及来源  60-73
    2.2.1 研究区域  60-61
    2.2.2 土壤样品采集、前处理及分析  61
    2.2.3 结果与讨论  61-73
  2.3 小结  73-75
3 应用非负约束因子分析解析土壤中多环芳烃的来源及贡献  75-96
  3.1 非负约束因子分析  75-83
    3.1.1 原始数值标准化  76
    3.1.2 因子分析  76-78
    3.1.3 非负约束因子旋转  78-80
    3.1.4 结果的标准化  80
    3.1.5 蒙特卡罗模拟  80-81
    3.1.6 确定因子个数的判据  81-83
  3.2 应用非负约束因子分析解析大连地区土壤中多环芳烃的来源及贡献  83-89
    3.2.1 数据处理  83
    3.2.2 多环芳烃的指纹谱图  83-85
    3.2.3 结果与讨论  85-89
  3.3 应用非负约束因子分析解析辽宁地区土壤中多环芳烃的来源及贡献  89-95
    3.3.1 数据处理  89
    3.3.2 结果与讨论  89-95
  3.4 小结  95-96
4 大连地区土壤中多环芳烃的概率致癌风险评价  96-105
  4.1 研究方法  96-99
    4.1.1 人体接触土壤中多环芳烃的途径  96
    4.1.2 致癌风险评价模型描述  96-97
    4.1.3 数据获得  97-99
    4.1.4 蒙特卡罗模拟  99
  4.2 结果与讨论  99-104
    4.2.1 不同接触途径导致的终生致癌风险  99-102
    4.2.2 不确定性分析  102-104
  4.3 小结  104-105
5 结论和创新点  105-107
  5.1 结论  105-106
  5.2 创新点  106-107
参考文献  107-120
附录  120-127
攻读博士学位期间发表学术论文情况  127-128
致谢  128-129

辽宁地区土壤中多环芳烃的污染特征、来源及致癌风险

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