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固体氧化物燃料电池两种电解质膜制备方法的研究及应用

作　者: 张耀辉
导　师: 苏文辉
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 光学
关键词: 固体氧化物燃料电池丝网印刷法压力辅助涂布法 YSZ电解质膜 SDC电解质膜
分类号: TM911.4
类　型: 博士论文
年　份: 2006年
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内容摘要

固体氧化物燃料电池是一种将化学能直接转化为电能的装置,具有能量转化效率高、环境友好及燃料选择范围广的优点,越来越受到研究者的重视。制备阳极支撑型固体氧化物燃料电池,降低电池工作温度(600~800℃),从而降低成本延长电池寿命已成为目前研究的热点。减小电解质膜的厚度是降低电池工作温度,保持电池输出性能的有效方法之一。因此,开发低成本高效率的电解质膜制备工艺是获得高性能阳极支撑型固体氧化物燃料电池的重要途径。本文开发了丝网印刷法制备阳极支撑型电解质膜工艺。首先在多孔NiO-YSZ阳极支撑体上印刷制备了YSZ电解质膜。系统研究了影响丝网印刷工艺的几个重要参数,如YSZ粉末的粒径及粒径分布、印刷浆料的组成、电解质膜坯体的烧结温度和印刷层数。研究结果表明,丝网印刷制备的YSZ电解质膜截面和表面均致密,无裂纹,烧结之后膜厚度为2μm～30μm。电解质膜分别与NiO-YSZ阳极及LaB0.7BSrB0.3BMnOB3B (LSM)-YSZ阴极烧结良好,电解质膜与电极紧密接触有利于降低电池界面电阻。用于制备电解质膜的YSZ粉末对电解质膜微结构有显著影响。使用球磨优化后的粉末制备的电解质膜致密,而使用未球磨粉末所得膜内微孔较多。基于致密电解质膜的电池开路电压可以达到1.08V,与根据能斯特方程计算的理论开路电压相当。由致密膜制备的单电池相同温度和测试条件下的功率密度是多孔膜制备电池指标的5倍。浆料的组成对电解质膜微结构也有明显影响。实验研究表明,为保证烧结后电解质膜致密,印刷浆料中YSZ质量百分比应该在30%~45%。电解质膜坯体的烧结状态随温度上升而明显改善。烧结温度越高,制备电池开路电压越高。得到气密性合格的电解质膜的最低烧结温度为1300℃。丝网印刷层数对电池开路电压也有影响,开路电压随印刷层数增大而上升。单次印刷可得2μm左右电解质膜,电解质膜厚度随印刷层数增大线性上升。为保证电池开路电压在1.0V以上,重复五次印刷过程是必要的。当电解质膜厚度在30μm以内时,膜厚对电池输出功率密度没有明显影响。电池的电化学测试结果表明,燃料气体对电池性能有影响。同一电池,以氢气为燃料时功率密度为甲烷燃料的2倍。850℃,丝网印刷制备的电池最大输出功率密度为1.72W/cmP2P,电池性能优异。电池的热循环性能良好。阻抗谱分析表明,电池的阴极极化是制约电池性能的首要因素。

全文目录

摘要  3-6
Abstract  6-18
第1章绪论  18-35
  1.1 课题背景  18
  1.2 燃料电池工作原理  18-20
  1.3 燃料电池热力学  20-23
  1.4 燃料电池分类  23-24
  1.5 固体氧化物燃料电池材料  24-27
    1.5.1 电解质材料  24-25
    1.5.2 阳极材料  25-26
    1.5.3 阴极材料  26
    1.5.4 连接材料  26-27
    1.5.5 封接材料  27
  1.6 SOFC研究概况及存在问题  27-29
    1.6.1 研究概况  27-28
    1.6.2 存在问题及解决方案  28-29
  1.7 电解质薄膜制备方法概述  29-33
    1.7.1 化学方法  29-30
    1.7.2 物理方法  30
    1.7.3 陶瓷粉末成型法  30-33
  1.8 电池材料和制膜方法小结  33-34
  1.9 本论文研究目的和内容  34-35
第2章实验材料与方法  35-41
  2.1 实验材料  35
  2.2 主要实验仪器  35-36
  2.3 物理性质表征  36-38
    2.3.1 晶体结构  36
    2.3.2 形貌  36
    2.3.3 高温导电性  36-37
    2.3.4 密度及孔隙率  37-38
    2.3.5 粒径及粒径分布  38
  2.4 电化学测试  38-41
    2.4.1 放电曲线和阻抗谱  38-39
    2.4.2 四电极法原理  39-41
第3章粉体及阳极支撑体的制备及表征  41-51
  3.1 引言  41
  3.2 溶胶凝胶法简介  41-42
  3.3 粉体的制备及表征  42-46
    3.3.1 NiO制备及表征  42-43
    3.3.2 Sm_(0.2)Ce_(0.8)O_(1.9)制备及表征  43
    3.3.3 La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3制备及表征  43-44
    3.3.4 Ba_(0.5)Sr_(0.5)Co_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)制备及表征  44-46
  3.4 阳极支撑体制备及表征  46-50
    3.4.1 NiO-YSZ阳极支撑体制备及表征  46-48
    3.4.2 NiO-SDC阳极支撑体制备及表征  48-50
  3.5 本章小结  50-51
第4章丝网印刷制备YSZ电解质膜研究  51-83
  4.1 引言  51
  4.2 丝网印刷原理  51-52
  4.3 丝网印刷YSZ电解质膜工艺  52-54
    4.3.1 YSZ粉末球磨优化  52-53
    4.3.2 印刷浆料制备  53
    4.3.3 YSZ电解质膜印刷  53-54
    4.3.4 单电池制备  54
  4.4 YSZ粉末对YSZ电解质膜及电池性能的影响  54-64
    4.4.1 YSZ粉末性质表征  54-57
    4.4.2 YSZ粉末对电解质膜微结构的影响  57-59
    4.4.3 YSZ粉末对电池开路电压的影响  59-60
    4.4.4 YSZ粉末对电池阻抗谱的影响  60-62
    4.4.5 YSZ粉末对电池功率密度的影响  62-64
  4.5 浆料对YSZ电解质膜影响  64-66
    4.5.1 浆料粘度  64-65
    4.5.2 浆料配比对电解质膜微结构的影响  65-66
  4.6 印刷层数对YSZ电解质膜和电池性能的影响  66-69
    4.6.1 印刷层数与电解质膜厚度的关系  66-67
    4.6.2 印刷层数对开路电压的影响  67
    4.6.3 印刷层数对电池功率密度的影响  67-69
  4.7 烧结温度对YSZ电解质膜和电池性能的影响  69-75
    4.7.1 烧结温度对电解质膜微结构的影响  69-71
    4.7.2 烧结温度对电池开路电压的影响  71-72
    4.7.3 烧结温度对电池功率密度的影响  72-75
  4.8 测试条件对电池性能的影响  75-80
    4.8.1 燃料气体对电池性能的影响  75-78
    4.8.2 阴极气氛对电池性能的影响  78-79
    4.8.3 热循环对电池性能的影响  79-80
  4.9 本章小结  80-83
第5章丝网印刷制备SDC电解质膜研究  83-95
  5.1 引言  83
  5.2 丝网印刷SDC电解质膜工艺  83-84
    5.2.1 SDC电解质膜的印刷  83
    5.2.2 单电池的制备  83-84
  5.3 SDC电解质膜及电池微结构  84-85
  5.4 电池性能  85-93
    5.4.1 阳极造孔剂对电池性能的影响  85-87
    5.4.2 开路电压与温度关系  87-88
    5.4.3 阴极材料对电池性能的影响  88-90
    5.4.4 测试条件对电池性能的影响  90-93
  5.5 本章小结  93-95
第6章压力辅助涂布法制备YSZ电解质膜研究  95-120
  6.1 引言  95-96
  6.2 YSZ电解质膜涂布及单电池制备  96-97
  6.3 NiO-YSZ 阳极支撑型YSZ电解质膜  97-107
    6.3.1 YSZ电解质膜微结构  97-98
    6.3.2 YSZ电解质膜内应力  98-99
    6.3.3 电池微结构  99
    6.3.4 电池输出性能  99-101
    6.3.5 电池阻抗谱分析  101-106
    6.3.6 四电极法和两电极法比较  106-107
  6.4 NiO-SDC 阳极支撑型YSZ电解质膜  107-113
    6.4.1 YSZ电解质膜微结构  107-108
    6.4.2 电池微结构  108-109
    6.4.3 阳极/电解质膜界面反应  109-113
  6.5 甲烷阳极氧化机制及碳沉积  113-118
    6.5.1 电池性能  113-115
    6.5.2 阳极反应的确定  115-116
    6.5.3 阳极碳沉积  116-118
  6.6 本章小结  118-120
结论  120-123
参考文献  123-134
攻读学位期间发表的学术论文及申请的专利  134-136
哈尔滨工业大学博士学位论文原创性声明  136-137
致谢  137-138
个人简历  138

固体氧化物燃料电池两种电解质膜制备方法的研究及应用

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