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双掺杂铈基电解质材料的研究

作　者: 关星宇
导　师: 唐安江
学　校: 贵州大学
专　业: 化学工艺
关键词: 双掺杂Sc,Zr CeO2基电解质溶胶-凝胶法电导率中低温固体氧化物燃料电池
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

固体氧化物燃料电池（SOFC）作为第四代燃料电池,具有其他燃料电池无法比拟的优点。目前SOFC的材料研究主要包括电解质、电极材料性能改进及新材料替代等,其中,固体电解质是最关键的材料。传统的SOFC一般以8%mol的钇稳定氧化锆（YSZ）作为电解质,但其必须在高温条件下才能具有较高的离子电导率,但高温操作增加了材料选择和制备上的困难。要降低电池的操作温度,主要途径有两种:一是将YSZ电解质做成薄膜;二是寻找适合中温区（600℃-800℃）工作的新型的电解质和与之相匹配的电极材料。相较于技术成本高,工艺复杂的薄膜技术,第二种途径更具有吸引力。经研究发现,掺杂的CeO₂基固体电解质在800℃时具有较高的电导率,被认为是最有希望广泛应用的中温固体电解质。但其具有强度低、易被还原出现电子电导等缺点,故应用受到了较大限制。研究表明ZrO₂与CeO₂形成的复合氧化物在机械性能方面比纯CeO₂有较大改善,但在对电导率的影响的报道上,说法不一致。本文主要针对掺杂Zr⁴⁺的CeO₂基电解质材料进行研究,并引入了第二种掺杂离子Sc³⁺,以期望能进一步改善其电性能。文中分析了该两种元素不同掺杂比例对电解质的电导率、微观性质及热过程的影响,并对产生这些差异的原因进行了初步探讨。文中采用溶胶-凝胶法制取双掺杂的CeO₂基电解质粉体,并对其最佳条件作了详细的分析。实验结果表明:一、在微观性质方面,经XRD分析可知,Sc³⁺改善了ZrO₂在CeO₂的固溶情况。二、在电性能方面,应用交流阻抗谱法分析了双掺杂的CeO₂基电解质,可知其电导率有一定程度的提高,并得出Sc³⁺:Zr⁴⁺:Ce⁴⁺在摩尔比为5:25:7时活化能最小,电导率最佳。三、在热过程方面,应用DSC/TG分析了其热过程,认为溶胶-凝胶法形成的固溶体温度区域更加集中,Sc³⁺:Zr⁴⁺:Ce⁴⁺之摩尔比在5:10:85时固溶热最低。

全文目录

摘要  5-6
ABSTRACT  6-8
第一章文献综述  8-38
  §1.1 引言  8
  §1.2 燃料电池的基本介绍  8-12
    §1.2.1 燃料电池的工作原理  8-10
    §1.2.2 燃料电池的优势  10
    §1.2.3 燃料电池的研发现状及发展趋势  10-12
  §1.3 固体氧化物燃料电池(SOFC)  12-38
    §1.3.1 固体氧化燃料电池(SOFC)简介  12
    §1.3.2 固体氧化燃料电池(SOFC)的工作原理  12-13
    §1.3.3 固体氧化燃料电池(SOFC)的组件及性能要求  13-14
    §1.3.4 阳离子缺陷化学  14-18
      §1.3.4.1 离子电导理论  14-15
      §1.3.4.2 萤石型氧化物缺陷化学  15-18
    §1.3.5 电解质材料的研究  18-25
      §1.3.5.1 固体电解质材料简介  18-19
      §1.3.5.2 ZrO_2基固体电解质  19-22
      §1.3.5.3 CeO_2固体电解质材料简介  22-24
      §1.3.5.4 其他固体电解质材料  24-25
    §1.3.6 固体氧化燃料电池电解质制备方法  25-30
      §1.3.6.1 YSZ薄膜的制备  25-28
      §1.3.6.2 电解质粉体的制备  28-30
    §1.3.7 固体氧化燃料电池研究现状  30-38
      §1.3.7.1 管式SOFC  31-32
      §1.3.7.2 平板式SOFC  32-33
      §1.3.7.3 新型结构的SOFC  33-34
      §1.3.7.4 YSZ薄膜中温SOFC  34
      §1.3.7.5 中温SOFC的新型电解质  34-35
      §1.3.7.6 国际SOFC发展计划  35-38
第二章实验部分  38-46
  §2.1 引言  38-39
  §2.2 研究主要内容  39-40
  §2.3 实验仪器  40-41
  §2.4 实验材料  41
  §2.5 样品的性能表征  41-46
    §2.5.1 交流阻抗谱分析  41-43
    §2.5.2 X-射线粉末衍射(XRD)分析  43-44
    §2.5.3 表示扫描量热法(DSC/TG)  44-46
第三章固相法制备双掺杂CeO_2基电解质  46-59
  §3.1 引言  46
  §3.2 CeO_2基电解质粉体的制备  46-52
    §3.2.1 试验步骤  46-47
    §3.2.2 X-射线粉末衍射(XRD)分析  47-52
  §3.3 固相方法制备CeO_2基电解质薄片  52-58
    §3.3.1 试验步骤  52
    §3.3.2 交流阻抗谱分析  52-58
  §3.4 本章小结  58-59
第四章溶胶-凝胶法制备双掺杂的CeO_2基电解质  59-68
  §4.1 引言  59-60
  §4.2 试验内容  60-67
    §4.2.1 试验步骤  60-61
    §4.2.2 试验讨论  61-62
    §4.2.3 TG/DSC分析  62-66
    §4.2.4 X-射线粉末衍射(XRD)分析  66-67
  §4.3 本章小结  67-68
第五章结论与展望  68-70
  §5.1 结论  68
  §5.2 展望  68-70
致谢  70-71
参考文献  71-75
附录  75-76

双掺杂铈基电解质材料的研究

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