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Pb~（2+）掺杂硅钛复合催化剂的制备及光催化性能研究

作　者: 吕亚洲
导　师: 邱祖民
学　校: 南昌大学
专　业: 工业催化
关键词: 光催化剂降解二氧化钛甲基橙
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

随着现代工业的不断发展,通过各种途径进入水体中的有机物数量和种类急剧增加,这些有机物具有复杂性和多样性,会对水体环境造成严重的污染,其中以有毒难降解有机废水污染最为严重。TiO2对诸多环境污染物有显著的光催化降解作用,使其一问世即成为工业应用(如光催化、吸附、分子筛、离子交换和分离等)的首选,光催化己发展成为新型的环境污染治理技术。但是TiO2光催化材料禁带宽度较宽(锐钛矿为3.2eV),只在紫外光下有光催化活性,不能充分利用太阳光,限制了其在商业中的应用前景。作为光催化技术的核心,对TiO2进行掺杂改性,使其成为能够被可见光激发的催化剂和提高TiO2的光催化活性是当前光催化研究中最重要的研究课题。本文主要围绕Pb2+掺杂硅钛复合催化剂的制备、表征、催化活性和Pb2+-Si02-TiO2光催化降解甲基橙的反应动力学等方面的研究开展了如下工作：(1)本项研究以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,钛酸四丁酯(TBOT)为钛源,硝酸铅(Pb(NO3)2)为原料,十六烷基三甲基溴化胺(CTAB)为模板剂,采用溶胶-凝胶法合成了Pb2+掺杂的硅钛复合材料。考察了制备过程中Pb2+掺杂量和锻烧温度对催化剂光催化活性的影响,确定了在模拟太阳光下复合催化剂的最佳制备条件。用X射线粉末衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)和紫外可见吸收光谱(UV-Vis)等分析手段对光学性能和产物结构进行了表征。结果表明：掺入适量的Pb2+后,TiO2粒子的光催化活性得到较大的提高,Pb2+掺杂能够使锐钛矿向金红石的转变温度向高温方向移动,并且细化了晶粒,实验最佳掺杂浓度为100：1.5(TiO2/Pb摩尔百分比),最佳热处理温度为500℃。(2)在模拟太阳光下,以光催化降解甲基橙溶液为探针反应,对Pb2+掺杂改性的硅钛复合催化剂的光催化活性进行了评价,考察了催化剂用量、初始pH值、H202加入量等因素对催化剂催化性能的影响。结果表明：在pH=4,催化剂用量为3.0g/L,H2O2用量为3mL/L,反应3h时,浓度为10mg/L的甲基橙溶液脱色率达90.00%以上。在对比实验中发现可以看出：CODcr去除率效果不是很明显,Si02单独掺杂Ti02相比Pb2+单独掺杂的光催化性能的提高较显著,Pb2+-Si02-Ti02的催化性能最佳。可见,适当的Pb2+和SiO2共同掺杂改性能显著提高TiO2光催化剂的光催化性能。另外,随着催化剂使用次数的增加,甲基橙的降解率逐渐的减小,前3次重复使用时,Pb2+-Si02-Ti02催化剂的性能降低不是很明显,甲基橙的脱色率由90.66%变为87.23%再降为82.3%；之后继续使用,Pb2+-SiO2-TiO2催化剂的催化性能变化很大,降解效果很差。(3)光降解有机物的动力学及机理研究一直是光催化反应过程中一个较为复杂的问题。作者用浓度分别为5.0mg/L、10.0mg/L、15.0mg/L和20.Omg/L的甲基橙溶液,对Pb2+-SiO2-TiO2催化剂光催化降解甲基橙的反应动力学进行初步探讨。甲基橙浓度越高,相同时间的降解率越大；甲基橙浓度越高,所用催化剂量大降解效果较好。反应均符合Langmuir-Hinshelwood反应动力学方程,表观为一级反应。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-10
第1章文献综述  10-27
  1.1 TiO_2光催化研究现状  10-11
  1.2 T1O_2的光催化作用机理  11-13
  1.3 TiO_2的制备方法  13-15
    1.3.1 溶胶-凝胶法(sol-gel)  13
    1.3.2 微波合成法  13-14
    1.3.3 模板合成法  14
    1.3.4 水热合成法  14-15
  1.4 TiO_2介孔材料孔径控制方法  15-17
    1.4.1 选用不同的表面活性剂及不同种类溶剂  16
    1.4.2 选用不同碳链长度的表面活性剂  16-17
    1.4.3 改变反应条件  17
  1.5 影响TiO_2光催化性能的因素  17-20
    1.5.1 TiO_2晶相结构的影响  17-18
    1.5.2 光催化剂粒径与比表面积的影响  18-19
    1.5.3 温度及溶液pH值的影响  19
    1.5.4 溶液中杂质离子的影响  19-20
    1.5.5 光照强度的影响  20
  1.6 提高TiO_2光催化反应的途径  20-23
    1.6.1 贵金属的沉积  20-21
    1.6.2 TiO_2半导体复合改性  21-22
    1.6.3 非金属离子掺杂改性  22
    1.6.4 表面光敏化改性  22-23
    1.6.5 表面还原处理  23
  1.7 TiO_2的应用前景  23-25
    1.7.1 TiO_2应用于废水处理  23-24
    1.7.2 TiO_2应用于空气净化  24-25
    1.7.3 TiO_2在其他方面的用途  25
  1.8 论文的研究目的、意义和内容  25-27
第2章实验材料和数据处理  27-39
  2.1 实验原料与仪器  27-28
    2.1.1 实验药品  27
    2.1.2 实验仪器  27-28
  2.2 催化剂的制备  28-31
    2.2.1 实验原理  28-29
    2.2.2 Pb~(2+)掺杂硅钛复合催化剂的制备  29-31
    2.2.3 纯ZiO_2的制备  31
    2.2.4 Pb~(2+)-TiO_2的制备  31
    2.2.5 SiO_2-TiO_2的制备  31
  2.3 催化剂的结构与性能表征  31-33
    2.3.1 X射线衍射(XRD)  31-32
    2.3.2 UV-Vis吸收光谱  32
    2.3.3 红外光谱(FT-IR)  32
    2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)  32-33
  2.4 光催化反应实验设计  33-39
    2.4.1 光催化降解实验装置  33
    2.4.2 光催化降解甲基橙溶液实验步骤  33-34
    2.4.3 染料废水浓度的分析方法  34-39
第3章复合催化剂的表征和光催化性能  39-56
  3.1 催化剂制备条件的优化  39-41
    3.1.1 Pb~(2+)的掺杂量对催化活性的影响  39-40
    3.1.2 煅烧条件对催化活性的影响  40-41
  3.2 不同反应条件对复合催化剂性能的影响  41-45
    3.2.1 pH值的影响  41-42
    3.2.2 催化剂用量的影响  42-44
    3.2.3 H_2O_2用量的影响  44-45
  3.3 对比实验及重复使用实验  45-48
    3.3.1 不同反应体系的对比实验  45-46
    3.3.2 甲基橙溶液COD_(Cr)去除率和脱色实验比较  46-47
    3.3.3 重复利用实验  47-48
  3.4 结果与讨论  48-52
    3.4.1 UV-Vis光谱分析  48-49
    3.4.2 XRD分析  49-50
    3.4.3 FT-IR分析  50-51
    3.4.4 SEM分析  51-52
  3.5 光催化降解甲基橙的动力学初探  52-56
第4章总结  56-58
  4.1 主要结论  56-57
  4.2 论文的创新点  57
  4.3 存在的问题与建议  57-58
致谢  58-59
参考文献  59-68
攻读学位期间的研究成果  68

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