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树状大分子催化剂的设计合成及其应用
作 者: 汤卫军
导 师: 阳年发；范青华
学 校: 湘潭大学
专 业: 有机化学
关键词: 树状大分子 四氧化锇 双羟基化 联二萘酚 单磷 铑 不对称氢化
分类号: TQ426
类 型: 硕士论文
年 份: 2004年
下 载: 247次
引 用: 1次
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内容摘要
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树状大分子金属催化剂由于具有独特的物理和化学性能引起了广泛的关注。活性中心在核心的树状分子催化剂能表现出特殊孤立效应以及受树状分子结构的影响也表现出很好的溶解性能。在本论文中，我们设计并合成了两类催化活性中心在树状分子末端的新型树状分子金属催化剂。这些树枝状催化剂被成功的应用于各种催化反应，并取得如下两方面的成果。采用“均相催化，两相分离”的思路，以对氨基吡啶和四取代烯烃为原料，设计合成了一类用于四氧化锇固载的树状分子配体，研究了相应锇配合物的形成，以环己烯的双羟基化反应为模型，比较了两种树状分子锇催化剂的催化性能，发展了一类具有高效催化活性和回收能力的锇催化双羟基化反应新体系。设计并合成了以手性联二萘为母体结构、活性中心位于树状分子末端的手性单齿磷配体，对各个手性配体进行了详细的表征，并成功的应用于α－乙酰氨基不饱和肉桂酸甲酯铑催化不对称氢化反应，获得一些有意义的初步结果，我们发现随着树状分子体积的增加，反应的立体选择性有所改善；更有意思的是，催化反应在较大的配位比例下同样保持相似的催化活性和立体选择性（如 配体/铑为 3:1）。这些结果为以后开展手性单齿磷配体的催化机理研究打下了很好的基础。
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全文目录
中文摘要 4-5
英文摘要 5-7
第一章 前言 7-17
1.1 树状大分子的历史与现状 7
1.2 树状大分子的特点 7-8
1.3 树状大分子在催化领域中的应用 8-17
第二章 课题的提出 17-20
第三章 树状大分子负载四氧化锇催化剂的设计合成及其在烯烃的双羟基化反应中的应用 20-36
3.1 引言 20-27
3.2 设计思想 27
3.3 结果与讨论 27-34
3.4 结论 34-36
第四章 树状分子单齿磷配体的设计合成及其不对称催化反应研究 36-51
4.1 引言 36-44
4.2 设计思想 44
4.3 结果与讨论 44-50
4.4 结论 50-51
第五章 实验部分 51-64
第六章 总结 64-65
第七章 参考文献 65-83
附录一 主要目标化合物谱图 83-93
附录二 英文缩写-全称对照表 93-95
附录三 在读硕士期间发表论文情况 95-97
附录四 致 谢 97-98
提要 98-116
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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