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基于MWW型沸石的双功能催化材料的设计合成和应用

作　者: 李宁宁
导　师: 吴鹏；刘月明
学　校: 华东师范大学
专　业: 物理化学
关键词: MWW结构双功能催化剂酸碱协同作用催化氧化伯酰胺合成氢氧化铑负载
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

传统的均相催化剂,存在着分离困难、利用率低等问题,而分子筛的研究发现为催化领域开拓了一条新的途径。分子筛催化剂不仅具有择形性,还可以经负载、修饰,增加新的功能,呈现出高原子利用率、多次重复利用等均相催化剂所不具有的催化功能,从而提高反应的效率。本论文就是希望通过在MWW型分子筛上嫁接或者负载新的功能基团和催化物种,制备双功能催化剂,以达到将复杂的反应一步催化的效果。首先,在含铝的MWW型分子筛MCM-22上引入带有胺基的有机硅烷试剂,或者将其进行层剥离增加其比表面积后,嫁接胺基功能化,制得酸碱双功能催化剂;将它们分别用于催化克氏缩合反应和硝基缩合反应,考察它们碱性和酸碱协同机理。其次,层剥离的Ti-MWWf（Del-Ti-MWW）,嫁接巯基以后,用一定浓度的双氧水溶液将巯基氧化成磺酸基团,得到Del-Ti-MWW-SO₃H的既具备氧化性能,又具备酸性的材料,用于尝试一步催化环己酮制备己内酰胺的反应,结果显示有待继续寻找合适该催化剂的双功能催化反应。最后,在Ti-MWW上用浸渍法负载氯化铑,并且用季铵盐类的碱调节PH值,用其中的氢氧根离子交换氯化铑中的氯离子,制得氢氧化铑负载的Ti-MWW（Rh（OH）_x/Ti-MWW）,是一种金属双功能催化剂,将其用于一步法催化醛类合成酰胺具有高的活性和选择性,从而开拓Ti-MWW除了在催化氧化直链烃、环烷烃、氨肟化反应以外的应用,将合成酰胺的反应步骤简单化,反应过程绿色化,找到了一种合成酰胺的新途径。

全文目录

摘要  8-9
Abstract  9-10
第一章研究背景  10-23
  1.1 非均相催化剂的分类  10-11
  1.2 非均相双功能催化剂的类型和催化应用  11-20
    1.2.1 酸碱双功能催化剂  12-16
    1.2.2 氧化还原-酸碱双功能催化剂  16-20
    1.2.3 其他双功能催化剂  20
  1.3 MWW拓扑结构分子筛的介绍及其性能  20-21
  1.4 选题的目的  21-23
第二章基于MWW型沸石的酸碱双功能催化剂  23-37
  2.1 引言  23
  2.2 实验部分  23-26
    2.2.1 主要化学试剂及原料  23-24
    2.2.2 催化剂制备  24
    2.2.3 仪器及表征方法  24-25
    2.2.4 催化反应  25-26
  2.3 结果与讨论  26-36
    2.3.1 催化剂的表征  26-29
    2.3.2 催化反应  29-36
    2.3.3 硝基缩合反应酸碱双功能催化机理  36
  2.4 本章小结  36-37
第三章氧化-酸性双功能催化剂的设计  37-45
  3.1 引言  37
  3.2 实验部分  37-40
    3.2.1 主要化学试剂及原料  37
    3.2.2 催化剂制备  37-38
    3.2.3 仪器及表征方法  38-39
    3.2.4 催化反应  39-40
  3.3 结果和讨论  40-44
    3.3.1 催化剂的表征  40-42
    3.3.2 催化反应  42-44
  3.4 本章小结  44-45
第四章基于MWW型沸石的氧化重排双功能催化剂  45-66
  4.1 引言  45-46
  4.2 实验部分  46-50
    4.2.1 主要化学试剂及原料  46
    4.2.2 催化剂制备  46-47
    4.2.3 仪器及表征方法  47-48
    4.2.4 催化反应  48-50
  4.3 结果与讨论  50-64
    4.3.1 催化剂的表征  50-51
    4.3.2 催化反应  51-61
    4.3.3 一步法合成苯甲酰胺的双功能催化机理  61-64
  4.4 本章小结  64-66
第五章结论  66-67
参考文献  67-72
学习期间论文发表  72-73
致谢  73

基于MWW型沸石的双功能催化材料的设计合成和应用

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