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等离子体处理催化剂过程温度参数的测定

作　者: 贲宇恒
导　师: 刘昌俊
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 等离子体 载钯催化剂 光谱诊断 电子温度 红外图象 气体温度
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2004年
下　载: 165次
引　用: 5次
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内容摘要


等离子体是物质的第四种存在状态,它在某些工业领域已得到了广泛的应用。本课题组成功地将等离子体技术应用于高活性催化剂的制备.现在认为等离子体中包含的电子、离子和自由基等活性物质对于催化剂活性的提高具有重要的意义,因此本论文的主要研究目的是测量辉光放电等离子体处理催化剂过程中的温度参数,包括气体温度和电子温度,以确定等离子体制备催化剂相关的反应机理.研究工作包括:利用 AVS-MC2000 光谱仪对等离子体的发射光谱进行诊断分析,并根据诊断结果计算处理催化剂过程中等离子体不同位置的电子温度;利用红外照相方法测量处理催化剂过程中等离子体气体温度。实验中还发现在处理催化剂的过程中,经常会出现等离子体辉纹现象,因此研究还采用数码相机记录辉纹的变化情况,同时采用红外照相机和发射光谱法求出等离子体气体温度及其变化规律和辉纹区间的电子温度和气体温度。研究结果表明, 影响等离子体制备催化剂中等离子体电子温度的主要因素有:1. 载体的影响:实验中以 Pd 催化剂为研究对象,发现等离子体电子温度随催化剂载体的不同而不同,以 TiO2为载体的 Pd 催化剂电子温度最高,而其他催化剂则大体相当。2. Pd 担载量的影响:以 HZSM-5 分子筛为催化剂载体,当 Pd 担载量由 1%增加到5%时,等离子体的电子温度从 10.52×104 K 增加到 12.19×104 K。3. 水汽的影响:对催化剂进行等离子体处理过程中,随着水汽的减少,电子温度从 10.6×104 K 逐渐升高到 13×104 K,即水汽的存在降低了等离子体的电子温度。此外,研究还重点分析了催化剂处理过程中的辉纹变化及相关的温度参数。发现明条纹的电子温度高于暗条纹的电子温度,阳极的电子温度最高,阴极的电子温度最低。最后采用红外照相机来测量等离子体的气体温度,发现辉纹的气体温度并没有表现出周期性,而是从阳极到阴极逐渐升高。

全文目录


第一章 文献综述  7-20
  1.1 引言  7
  1.2 直流辉光放电概述  7-11
  1.3 等离子体在催化域剂领的应用  11-13
    1.3.1 等离子体表面处理  11-13
    1.3.2 催化剂再生  13
  1.4 等离子体化学中的诊断技术  13-19
    1.4.1 探针  14-15
    1.4.2 光谱分析  15-18
    1.4.3 质谱  18-19
    1.4.4 能谱  19
  1.5 论文工作的提出  19-20
第二章 发射光谱基本原理  20-26
  2.1 激发态的粒子的形成  20
    2.1.1 自发过程  20
    2.1.2 受激过程  20
  2.2 激发态粒子的去激发过程  20-21
    2.2.1 自发辐射  20-21
    2.2.2 受激辐射  21
  2.3 谱线的宽度与线形  21-26
    2.3.1 自然展宽  21-22
    2.3.2 多普勒展宽  22-23
    2.3.3 碰撞展宽  23-26
第三章 等离子体发射光谱诊断  26-41
  3.1 实验部分  26-29
    3.1.1 催化剂处理装置  26-27
    3.1.2 催化剂的制备  27-28
    3.1.3 光谱的采集与校正  28-29
  3.2 电子温度的计算方法  29-35
  3.3 等离子体处理催化剂时的光谱诊断  35-41
    3.3.1 空腔与空舟时的等离子体诊断  35-37
    3.3.2 不同载体钯催化剂对等离子体的影响  37-38
    3.3.3 Pd 担载量对等离子体的影响  38-39
    3.3.4 分子筛中水对等离子体电子温度的影响  39-41
第四章 辉光放电辉纹及其特性  41-58
  4.1 引言  41
  4.2 辉纹的形态特征  41-44
    4.2.1 空腔与空舟时的等离子体  41-42
    4.2.2 等离子体处理催化剂过程中的辉纹  42-44
  4.3 辉纹的电子温度  44-48
  4.4 辉纹放电的红外图象诊断  48-58
    4.4.1 空腔与空舟时的等离子体诊断  49-52
    4.4.2 催化剂存在时辉纹放电等离子体红外图像  52-56
    4.4.3 讨论  56-58
第五章 结论  58-59
参考文献  59-63
作者简介及发表文章情况  63-64
附录  64-72
致谢  72

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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