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PVD技术制备铂基掺铈薄膜及其结构研究

作　者: 李艳
导　师: 杨滨
学　校: 昆明理工大学
专　业: 材料学
关键词: 氢能源铂基铈氧化物 PVD 结构分析
分类号: O484.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

能源是人类生活、国民经济和科学技术发展的重要物质基础,开发利用高效可再生无污染的新型二次能源---诸如氢能源正受到各国的高度重视。本文从能源和环境现状入手阐述了开发利用氢能源的现实性和必要性,并对目前应用较多的氢能制备技术和应用现状进行了简单的介绍。针对目前在氢制备方面较为成熟的硫化氢制氢技术和低成本商品化开发利用方面的氢燃料电池的研发等工作均受到载体催化剂材料的性能、使用寿命以及性价比等的制约,进而开展了对载体铂基催化剂材料的深入研究。贵金属中的铂由于具有未充满的空d轨道而具有优良的催化活性、稳定性及长使用寿命。铈由于具有未完全填满的4f内电子层,在催化方面具备独特的助催化性能以及高温稳定性、高活性和高分散性等。铈与铂混合显示出很好的协同效应。铂基载体催化剂具有优异的理化性能,在氢能源利用领域中有着不可替代的作用,其研究方向主要集中于降低载铂量、提高催化活性、选择性和稳定性。试验通过自主研发的“高真空多功能离子束溅射和电子束蒸发镀膜设备”应用PVD技术中的离子束溅射法进行薄膜的制备,成功制备出了炭/单晶硅载体掺杂铈的铂基催化薄膜材料,通过XRD进行了结构分析,应用SEM和TEM进行了薄膜表面形貌的观察,采用XPS进行了薄膜表面成分和化学价态的表征,通过电化学分析方法进行了性能的测试。试验采取单因素条件进行,详细分析了各种实验制备参数对薄膜样品的影响,在此基础上进一步优化了实验的制备参数,为进一步开发催化相金属为纳米尺度且粒度分布范围窄、晶体取向及表面成分和结构可控、载铂量低、催化活性高、稳定性好的载体铂基稀土合金催化剂材料,提供具有指导意义的基础数据依据。试验制备出的薄膜样品为载体型铂基掺杂铈的变价氧化物Ce6O11、CeO、CeO2,并形成了铂铈化合物Pt2Ce、Pt5Ce的纳米催化剂薄膜材料。温度直接影响铂的择优取向性,当温度为25℃时Pt<111>取向性较好,在温度为60℃时,Pt<200>取向性较好,而此时Pt<111>被强烈抑制,在温度为180℃时,Pt基本表现为平衡生长。控制其余参数在：辅助氧流量为8sccm、移动距离为±20mm、屏压为3KV、束流为60mA时,制备出的样品Pt<111>取向性较好,Ce的掺杂量为2%左右,纳米粒子比较致密且分散均匀,95.7%的纳米颗粒粒径控制在10nm以内,交换电流密度≥200mA/cm2,劣化衰减≤5%/500h,表明薄膜的催化性能和稳定性较好。通过铂靶失重法进行了样品载铂量的计算,结果表明本试验制备出的薄膜样品载铂量较低(＜0.1mg/cm2),达到了预期的试验目的,有望节约成本。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-9
第一章前言  9-31
  1.1 氢能  9-19
    1.1.1 能源和环境现状  9-11
    1.1.2 可再生能源  11-12
    1.1.3 氢能源---创造绿色未来  12-19
  1.2 铂和铈的概述  19-24
    1.2.1 铂的概述  19-22
    1.2.2 铈的概述  22-24
  1.3 薄膜技术  24-29
    1.3.1 化学方法  25-26
    1.3.2 物理方法  26-28
    1.3.3 薄膜表征  28-29
  1.4 本课题研究的意义和内容  29-31
第二章试验  31-47
  2.1 试验原理、设备、材料  31-34
    2.1.1 试验原理  31-32
    2.1.2 试验主体设备  32-33
    2.1.3 试验材料及仪器  33-34
  2.2 试验方案  34-40
    2.2.1 试验条件  34-35
    2.2.2 试验具体方案  35
    2.2.3 样品制备过程  35-40
  2.3 试验分析检测方法  40-47
    2.3.1 XRD  40-41
    2.3.2 SEM  41-43
    2.3.3 XPS  43-45
    2.3.4 TEM  45-47
第三章薄膜的成分和结构分析  47-69
  3.1 XRD分析  47-53
    3.1.1 XRD定性分析  47-48
    3.1.2 XRD半定量分析  48-53
  3.2 SEM分析  53-56
  3.3 XPS分析  56-63
    3.3.1 对12#S(单晶硅载体)样品的XPS分析  56-60
    3.3.2 对18#S(单晶硅载体)样品的XPS分析  60-63
  3.4 TEM分析  63-65
  3.5 载铂量分析  65-66
  3.6 电化学性能分析  66-68
    3.6.1 方法介绍  66
    3.6.2 对12#C样品的电化学性能分析  66-68
  3.7 本章小结  68-69
第四章各试验参数对薄膜成分及结构的影响  69-79
  4.1 基底对薄膜的影响  69-70
  4.2 温度对薄膜的影响  70-72
  4.3 氧流量对薄膜的影响  72-74
  4.4 束流对薄膜的影响  74-75
  4.5 屏压对薄膜的影响  75-77
  4.6 移动距离对薄膜的影响  77-78
  4.7 镀膜时间对薄膜的影响  78
  4.8 本章小结  78-79
第五章结论与展望  79-81
  5.1 结论  79
  5.2 展望  79-81
致谢  81-82
参考文献  82-87
附录  87

PVD技术制备铂基掺铈薄膜及其结构研究

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