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碳酸二甲酯和丙醇气相酯交换反应合成碳酸甲丙酯

作　者: 赵春香
导　师: 赵天生；陈兴权
学　校: 宁夏大学
专　业: 工业催化
关键词: 碳酸甲丙酯 碳酸二甲酯 气相酯交换 TiO2/Al2O3
分类号: O623.624
类　型: 硕士论文
年　份: 2005年
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内容摘要


本论文对碳酸二甲酯（DMC）做甲酯基化试剂与丙醇气相酯交换催化合成碳酸甲丙酯（MPC）进行了研究。制备、表征了用于气相酯交换合成MPC反应的负载型金属氧化物催化剂。催化剂的活性评价结果表明,浸渍法制备的TiO2/Al2O3催化剂对气相酯交换合成MPC的反应具有高的催化活性。催化剂制备条件对催化剂活性具有不同程度的影响。经单因素优化得出的适宜的催化剂制备条件为:活性组分Ti的负载量为5%（wt）,焙烧温度为500℃。催化剂的表征结果表明,Ti负载量的改变对于催化剂的酸强度没有明显的影响,但是对于催化剂表面的L酸酸量有影响;焙烧温度对催化剂的结构及表面酸强度具有影响,进而影响催化剂的活性;具有一定结晶度的TiO2有利于提高催化活性。 在消除内、外扩散效应影响以后考察了反应温度、反应压力、空速以及原料配比等反应条件对气相酯交换反应的影响,确定了最佳的反应条件:反应温度为130℃、反应压力为1.1MPa、气相空速为360 h-1、原料DMC与丙醇的摩尔比为0.5,在此条件下DMC的转化率为57.27%,MPC的选择性88.07%,主要副产物为碳酸二丙酯;TiO2/Al2O3催化剂130h活性评价稳定。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-8
第一章 文献综述  8-14
  1．1 甲基烷基碳酸酯的合成方法  8-9
    1．1．1 氯甲酸甲酯和醇酯交换  8
    1．1．2 DMC和碳酸二烷酯酯交换  8-9
    1．1．3 DMC和醇酯交换  9
  1．2 DMC在有机合成中的应用  9-10
  1．3 酯交换合成碳酸酯催化剂研究进展  10-11
  1．4 酯交换合成碳酸酯的反应工艺研究进展  11-13
    1．4．1 碳酸酯合成及DMC/甲醇分离工艺  11
    1．4．2 分区反应工艺  11-12
    1．4．3 偶联法合成碳酸酯工艺  12-13
  1．5 本文的工作  13-14
第二章 酯交换反应的热力学分析  14-25
  2．1 反应热力学数据的求取  14-20
    2．1．1 MPC自由能的计算  14-18
    2．1．2 其它物质的自由能的估算  18-19
    2．1．3 反应焓的计算  19
    2．1．4 平衡常数的计算  19
    2．1．5 平衡转化率的计算  19-20
  2．2 计算结果及讨论  20-24
    2．2．1 主反应的热力学分析  20-22
    2．2．2 副反应的热力学分析  22-24
  2．3 温度对主副反应的影响  24
  2．4 小结  24-25
第三章 实验部分  25-32
  3．1 原材料  25-26
  3．2 催化剂的制备  26
  3．3 催化剂的活性评价  26-30
    3．3．1 实验流程及装备图  26
    3．3．2 评价条件  26-27
    3．3．3 产物的定性和定量分析  27-30
    3．3．4 催化剂活性评价指标  30
  3．4 催化剂的表征  30-31
    3．4．1 XRD  30-31
    3．4．2 比表面积测试  31
    3．4．3 CO_2-TPD  31
    3．4．4 NH_3-TPD  31
  3．4．5 IR光谱  31
  3．4．6 吡啶吸附IR光谱  31
  3．4．7 XPS  31-32
第四章 催化剂制备对酯交换反应活性的影响  32-46
  4．1 实验结果与讨论  32-45
    4．1．1 空白实验  32
    4．1．2 活性组分的选择  32-33
    4．1．3 载体的选择  33-34
    4．1．4 活性组分负载量对催化剂活性的影响  34-41
    4．1．5 焙烧温度的影响  41-45
  4．2 小结  45-46
第五章 工艺条件对酯交换过程的影响  46-53
  5．1 实验结果与讨论  46-50
    5．1．1 外扩散效应的考察与消除  46-47
    5．1．2 内扩散效应的考察与消除  47
    5．1．3 反应温度的影响  47-48
    5．1．4 反应压力的影响  48-49
    5．1．5 空速的影响  49-50
    5．1．6 物料配比的影响  50
  5．2 催化剂稳定性考察  50-52
  5．3 小结  52-53
第六章 结论  53-54
参考文献  54-58
硕士读期间发表的论文  58-59
致谢  59

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 脂肪族化合物（无环化合物） > 脂肪族羧酸及其衍生物 > 羧酸的功能衍生物 > 酯
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