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共掺杂型TiO2可见光催化剂的制备、表征及其性能研究

作　者: 程修文
导　师: 于秀娟
学　校: 黑龙江大学
专　业: 环境科学
关键词: 二氧化钛 三元素共掺杂 可见光 罗丹明B 苯酚
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 86次
引　用: 1次
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内容摘要


纳米TiO2光催化技术是一种高效、环保的污染控制技术,提高其光催化活性及对可见光的利用率是当前研究的主要内容。在国内外对元素掺杂TiO2光催化剂的研究现状基础上,本论文制备了两类三元素共掺杂改性的纳米TiO2光催化剂,并采用X-射线衍射、N2物理吸附-脱附、拉曼光谱、X-射线光电子能谱、傅立叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱以及表面光电压谱等测试手段对其结构及物化性能进行了表征分析。研究了共掺杂型催化剂的可见光催化活性,并与自制TiO2及Degussa P25 TiO2的性能作了比较,分析了改性TiO2有效提高可见光催化活性的作用机制。（1）以硫酸亚铁铵为掺杂剂,采用溶胶-凝胶法同步合成了Fe、N、S三元素共掺杂改性的TiO2（Fe-N-S-TiO2）光催化剂,研究了硫酸亚铁铵的添加量及热处理温度对TiO2结构及可见光催化性能的影响。实验发现,Fe-N-S-TiO2的光响应区域拓展至670nm处。当（NH4）2Fe（SO4）2/TiO2摩尔比为1.0%时,350℃热处理温度下合成的样品可见光催化活性最好,光照120min对罗丹明B的降解率可达91.5%。（2）以生物小分子胱氨酸为掺杂剂,采用溶胶-凝胶法同步合成了C、N、S三元素共掺杂改性的TiO2（C-N-S-TiO2）光催化剂,重点研究了胱氨酸的添加量及热处理温度对TiO2结构及光催化性能的影响。实验发现,C-N-S-TiO2在整个可见光区域都存在吸收。当C2H12N2O4S2/TiO2摩尔比为4.2%时,350℃热处理温度下合成的样品可见光催化活性最好,光照120min对罗丹明B的降解率高达100%。（3）以350W氙灯为光源,考察了两类催化剂在模拟太阳光下对苯酚的降解效果。结果表明,C-N-S-TiO2与Fe-N-S-TiO2对苯酚的降解率分别为自制纯TiO2的2.5倍与2.2倍,反应遵循Langmuir-Hinshelwood（L-H）一级反应动力学模型,C-N-S-TiO2反应速率较快,其表观速率常数kAPP为0.79h-1,半衰期为0.88h。

全文目录


中文摘要  3-4
Abstract  4-9
第1章 绪论  9-18
  1.1 课题研究的背景、目的和意义  9-10
    1.1.1 课题研究的背景  9
    1.1.2 课题研究的目的和意义  9-10
  1.2 半导体TiO_2 光催化机理  10-11
  1.3 TiO_2 的晶体结构及光催化技术特点  11-12
    1.3.1 TiO_2 的晶体结构  11-12
    1.3.2 TiO_2 光催化技术特点  12
  1.4 提高TiO_2 光催化剂可见光活性的途径  12-17
    1.4.1 染料光敏化  12-13
    1.4.2 贵金属沉积  13-14
    1.4.3 金属离子掺杂  14-15
    1.4.4 半导体复合  15
    1.4.5 非金属掺杂  15-17
  1.5 本论文主要研究内容  17-18
第2章 实验材料与研究方法  18-32
  2.1 实验试剂与设备  18-20
    2.1.1 主要实验试剂  18-19
    2.1.2 主要实验设备  19-20
  2.2 样品合成方案  20
  2.3 材料表征方法及原理  20-26
    2.3.1 热重-差热分析（TG-DTA）  20-21
    2.3.2 X-射线衍射（XRD）  21-22
    2.3.3 N_2 物理吸附-脱附（BET）  22-23
    2.3.4 傅立叶红外光谱（FT-IR）  23
    2.3.5 拉曼光谱（Raman）  23-24
    2.3.6 X-射线光电子能谱（XPS）  24
    2.3.7 紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）  24-25
    2.3.8 表面光电压谱（SPS）  25
    2.3.9 扫描电子显微镜（SEM）  25
    2.3.10 透射电子显微镜（TEM）  25-26
  2.4 光催化剂活性评价方法  26-32
    2.4.1 模型污染物的选择  26-27
    2.4.2 光催化反应实验装置  27-29
    2.4.3 模型污染物降解率测定方法  29-32
第3章 Fe、N、S 共掺杂改性TiO_2光催化降解罗丹明B 的研究  32-54
  3.1 引言  32
  3.2 Fe、N、S 共掺杂改性TiO_2 光催化剂的制备  32-33
  3.3 催化剂表征  33-49
    3.3.1 表观形貌分析  33-34
    3.3.2 晶相结构分析  34-40
    3.3.3 组成元素分析  40-46
    3.3.4 光电特性分析  46-49
  3.4 掺杂机制分析  49-50
  3.5 Fe、N、S 共掺杂改性TiO_2 光催化降解罗丹明B 的研究  50-52
    3.5.1 热处理温度对光催化性能的影响  50-51
    3.5.2 硫酸亚铁铵添加量对光催化性能的影响  51-52
  3.6 本章小结  52-54
第4章 C、N、S 共掺杂改性TiO_2光催化降解罗丹明B 的研究  54-87
  4.1 引言  54-55
  4.2 C、N、S 共掺杂改性TiO_2 光催化剂的制备  55
  4.3 催化剂表征  55-76
    4.3.1 表观形貌分析  55-57
    4.3.2 晶相结构分析  57-64
    4.3.3 组成元素分析  64-70
    4.3.4 光电特性分析  70-76
  4.4 掺杂机理分析  76-77
  4.5 C、N、S 共掺杂改性TiO_2 光催化降解罗丹明B 的研究  77-81
    4.5.1 热处理温度对光催化性能的影响  77-78
    4.5.2 胱氨酸添加量对光催化性能的影响  78-79
    4.5.3 催化剂浓度对光催化性能的影响  79-80
    4.5.4 不同波长对光催化性能的影响  80-81
  4.6 罗丹明B 的降解动力学研究  81-85
    4.6.1 罗丹明B 的可见光降解动力学研究  81-83
    4.6.2 罗丹明B 的紫外光降解动力学研究  83-85
  4.7 本章小结  85-87
第5章 模拟太阳光下TiO_2光催化降解苯酚的研究  87-96
  5.1 引言  87
  5.2 TiO_2 光催化剂对苯酚的降解效果研究  87-93
  5.3 TiO_2 光催化剂对苯酚降解的动力学研究  93-95
  5.4 本章小结  95-96
结论  96-97
参考文献  97-106
致谢  106-107
攻读学位期间发表论文  107

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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