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γ-Al_2O_3纳米材料的制备及负载Ag-Cu双金属催化剂的催化性能研究

作　者: 王宏奎
导　师: 赵继华
学　校: 兰州大学
专　业: 物理化学
关键词: γ-Al2O3载体 Ag-Cu双金属催化剂微乳液法复合纳米材料苯乙烯环氧化反应
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

随着工业技术的不断提高,载体的性能对于整个催化剂的影响越来越受到人们的关注。因此制备具有特殊形貌、分散均匀、粒径小和适当孔分布等特点的γ-Al2O3材料对于工业生产具有重要意义,而负载IB族金属纳米复合催化剂的制备更成为世界科学研究的热点之一。本论文采用胶束溶液法在阴离子表面活性剂双2-乙基己基琥珀酸酯磺酸钠(AOT)体系中制备了直径小于5nm、比表面积为327.6m2/g的拟薄水铝石。分别用层状液晶模版法和微乳液法得到了六角环状氧化铝前躯体和直径小于10nm的纤维状氧化铝材料。同时研究了用微乳液法制备以γ-Al2O3为载体负载Ag、Cu纳米金属颗粒的复合双金属催化剂：发现在立体网状结构的γ-Al2O3载体上能够得到均匀分散的复合双金属催化剂,并对负载不同Ag、Cu摩尔比的系列材料进行表征。XPS分析显示催化剂中的Ag、Cu存在强烈的相互作用,这种相互作用使Ag和Cu更容易失去电子。以苯乙烯环氧化反应评价催化剂的性能,结果表明在Ag/Cu摩尔比为3/1时,环氧苯乙烷的选择性最高,达到76.6%；在Ag/Cu摩尔比为1/1时,苯乙烯的转化率最大,达到94.6%。推测反应的机理可能是：Ag吸附O2-,Cu提供更多的活性位吸附苯乙烯分子,Ag与Cu之间强烈的相互作用使O2-在二者表面传递,因此O2更加容易与苯乙烯反应。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
第一章绪论  9-34
  1.1 IB族金属  9
  1.2 氧化铝载体  9-13
    1.2.1 氧化铝简介  9-11
    1.2.2 γ-氧化铝的研究进展  11
    1.2.3 拟薄水铝石简介  11-13
  1.3 催化剂的制备方法  13-24
    1.3.1 微乳液法  13-19
    1.3.2 浸渍法  19-20
    1.3.3 机械混合法  20
    1.3.4 共沉淀法  20
    1.3.5 溶液蒸干法  20-21
    1.3.6 离子交换法  21-22
    1.3.7 热熔融法  22
    1.3.8 溶胶-凝胶法  22
    1.3.9 液晶模板法  22-23
    1.3.10 其它制备方法  23-24
  1.4 金属纳米材料  24
  1.5 IB族双金属催化剂的研究进展  24-26
  1.6 本论文的选题思想及创新之处  26-28
  参考文献  28-34
第二章拟薄水铝石纳米材料的制备  34-41
  2.1 实验部分  34-35
    2.1.1 化学试剂  34
    2.1.2 实验仪器  34-35
    2.1.3 实验步骤  35
  2.2 结果讨论  35-39
    2.2.1 表面活性剂种类对产品形貌的影响  35-37
    2.2.2 终点pH对产品晶型的影响  37
    2.2.3 反应物浓度对产品形貌的影响(以硝酸铝计)  37-38
    2.2.4 产物的物性表征  38
    2.2.5 产物的红外表征  38-39
    2.2.6 产物中结晶水的确定  39
  2.3 本章小结  39-40
  参考文献  40-41
第三章层状液晶模版法制备γ-Al_2O_3纳米材料  41-47
  3.1 实验部分  41-42
    3.1.1 化学试剂  41
    3.1.2 实验仪器  41-42
    3.1.3 实验步骤  42
  3.2 结果讨论  42-45
    3.2.1 制备方法对产品形貌的影响  42-44
    3.2.2 单液晶模板下不同制备条件对形貌的影响  44-45
  3.3 本章小结  45-46
  参考文献  46-47
第四章单微乳液法制备γ-Al_2O_3纳米材料及其性能表征  47-57
  4.1 实验部分  47-48
    4.1.1 化学试剂  47
    4.1.2 实验仪器  47-48
    4.1.3 实验步骤  48
  4.2 结果讨论  48-56
    4.2.1 R_w对产物形貌的影响  48-49
    4.2.2 含油量对产物形貌的影响  49-50
    4.2.3 反应温度对产物形貌的影响  50-51
    4.2.4 反应物浓度对产物形貌的影响(以硝酸铝计)  51-53
    4.2.5 产品的物相分析  53-54
    4.2.6 产品的N_2吸脱附表征  54-55
    4.2.7 产品的红外表征  55-56
  4.3 本章小结  56
  参考文献  56-57
第五章微乳液法制备Ag/γ-Al_2O_3纳米催化剂  57-66
  5.1 实验部分  57-59
    5.1.1 化学试剂  57
    5.1.2 实验仪器  57-58
    5.1.3 实验步骤  58-59
  5.2 结果讨论  59-64
    5.2.1 制备方法对金属Ag负载的影响  59-60
    5.2.2 γ-Al_2O_3载体形貌对金属Ag负载的影响  60-62
    5.2.3 产物的光谱分析  62
    5.2.4 产物的IR分析  62-63
    5.2.5 产物的XRD分析  63-64
  5.3 本章小结  64-65
  参考文献  65-66
第六章微乳液法制备Ag-Cu/γ-Al_2O_3双金属纳米催化剂  66-76
  6.1 实验部分  66-68
    6.1.1 化学试剂  66-67
    6.1.2 实验仪器  67
    6.1.3 实验步骤  67-68
  6.2 结果讨论  68-74
    6.2.1 紫外光谱分析  68
    6.2.2 不同Ag、Cu比例对双金属催化剂成分及物性的影响  68-70
    6.2.3 Ag-Cu/γ-Al_2O_3双金属催化剂的形貌分析  70-71
    6.2.4 Ag-Cu/γ-Al_2O_3双金属催化剂的XPS表征  71-72
    6.2.5 Ag-Cu/γ-Al_2O_3双金属催化剂的XRD表征  72-73
    6.2.6 Ag-Cu/γ-Al_2O_3双金属催化剂的红外表征  73-74
  6.3 本章小结  74-75
  参考文献  75-76
第七章 Ag-Cu/γ-Al_2O_3双金属催化剂对苯乙烯环氧化反应的催化性能测试  76-82
  7.1 实验部分  76-77
    7.1.1 化学试剂  76
    7.1.2 实验仪器  76-77
    7.1.3 实验方法和步骤  77
  7.2 结果讨论  77-81
    7.2.1 氧化剂对转化率和选择性的影响  78
    7.2.2 反应温度对转化率和选择性的影响  78
    7.2.3 反应时间对转化率和选择性的影响  78-79
    7.2.4 苯乙烯与TBHP的投料比对转化率和选择性的影响  79
    7.2.5 Ag、Cu摩尔比例对转化率和选择性的影响  79-80
    7.2.6 反应机理  80-81
  7.3 本章小结  81
  参考文献  81-82
在学期间的研究成果  82-83
致谢  83

γ-Al_2O_3纳米材料的制备及负载Ag-Cu双金属催化剂的催化性能研究

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