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短孔道Pd/Zr-Ce-SBA-15催化剂的制备及其VOCs催化性能研究

作　者: 王放
导　师: 李健生
学　校: 南京理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 有序介孔氧化硅 短孔道 六方板状形貌 钯 甲苯 催化燃烧
分类号: X511
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


本文针对传统有序介孔氧化硅材料SBA-15因孔道长而不利于物质的分子扩散以及容易引起孔道堵塞的问题,选用三嵌段共聚物P123作为模板剂,正硅酸乙酯作为硅源,在不额外添加任何无机强酸的条件下,利用无机金属前驱盐ZrOCl2·8H2O以及Ce(NO3)3·6H2O自身水解所产生的弱酸性环境,制备了形貌为六方板状的、短孔道有序介孔材料Zr-Ce-SBA-15 (ZCS)。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2-吸附、傅里叶变换红外光谱(FTIR)以及胃蛋白酶吸附实验对材料的结构性能进行表征和评价。以短孔道ZCS为载体,采用乙醇还原法、等体积浸渍法、乙二醇还原法三种不同方法制备载钯型催化剂,考察不同负载方法对催化剂结构、活性组分存在状态及分布等的影响。以甲苯催化燃烧为模型反应,分别考察采用不同负载方法制得的载钯型催化剂的催化性能,并对比研究短孔道载体对催化性能的影响,同时考察催化剂的稳定性并对其催化甲苯燃烧反应动力学进行初步探讨。实验结果显示：1.ZCS呈现规则的六方板状形貌,介孔孔道方向与六方板面垂直,孔道长度大约在400-500nm之间,仅为传统长孔道SBA-15的1/3左右。ZCS保留着规整的二维六方介孔结构、高比表面积(805 m2.g-1)、大孔容(1.03 cm3.g-1)以及较大的孔径(9.2nm)。胃蛋白酶的吸附实验表明相比传统长孔道SBA-15,短孔道ZCS具备更强的传质、吸附能力。2.不同负载方法对催化剂的形貌基本无影响,对催化剂的结构、活性组分的分布具有一定的影响。其中采用乙醇还原法制备的催化剂保持着高度有序的介孔结构以及较窄的孔径分布,钯物种以PdO形式均匀分布在介孔孔道内,晶体粒子较小(5-6nm)。3.短孔道Pd/ZCS系列催化剂对甲苯均具有良好的低温催化燃烧性能,并且与长孔道Pd/SBA-15系列催化剂相比,相同系列的Pd/ZCS催化剂均具有更为优越的催化活性。这主要归因于ZCS较短的孔道有利于物质的传质。4.催化剂的制备方法、反应空速以及反应甲苯浓度等条件均对催化剂的甲苯催化性能有影响,排序如下：乙醇还原法制得的催化剂>乙二醇还原法制得的催化剂>等体积浸渍法制得的催化剂；低空速条件>中空速条件>高空速条件；800ppm甲苯浓度>1200ppm甲苯浓度。5.乙醇还原法制备的Pd/ZCS催化剂催化甲苯燃烧反应可以用Eley-Rideal机理解释,反应为一级反应,活化能和频率因子分别为63.38kJ/mol和8.43×107s-1。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
1 绪论  10-21
  1.1 挥发性有机化合物(VOCs)的概述及处理方法  10-12
    1.1.1 概述  10
    1.1.2 VOCs的处理方法  10-12
  1.2 催化燃烧法  12-14
    1.2.1 概述  12-13
    1.2.2 基本原理及反应动力学  13-14
  1.3 催化剂研究进展  14-16
    1.3.1 催化剂活性组分  14
    1.3.2 催化剂载体  14-16
  1.4 有序介孔材料  16-19
    1.4.1 介孔材料概述  16-17
    1.4.2 有序介孔材料的形貌控制  17-18
    1.4.3 有序介孔氧化硅SBA-15的形貌调控  18-19
  1.5 催化剂制备方法  19-20
  1.6 课题的提出及研究内容  20-21
2 短孔道有序介孔材料Zr-Ce-SBA-15(ZCS)的制备及结构性能研究  21-34
  2.1 引言  21-22
  2.2 实验部分  22-24
    2.2.1 实验所用试剂及仪器  22
    2.2.2 短孔道有序介孔材料ZCS的制备  22-23
    2.2.3 吸附实验  23
    2.2.4 样品表征  23-24
  2.3 结果与讨论  24-33
    2.3.1 短孔道有序介孔材料ZCS的结构表征  24-28
    2.3.2 短孔道有序介孔材料ZCS的合成机理分析  28-29
    2.3.3 胃蛋白酶吸附性能研究  29-30
    2.3.4 胃蛋白酶固定化材料的结构表征  30-33
  2.4 本章小结  33-34
3 短孔道Pd/Zr-Ce-SBA-15催化剂的制备及结构表征  34-46
  3.1 引言  34-35
  3.2 实验部分  35-37
    3.2.1 实验所用试剂及仪器  35
    3.2.2 短孔道ZCS载钯型催化剂的制备  35-36
    3.2.3 样品表征  36-37
  3.3 结果与讨论  37-44
    3.3.1 小角XRD分析  37-38
    3.3.2 广角XRD分析  38-40
    3.3.3 SEM分析  40-41
    3.3.4 N_2-吸附分析  41-43
    3.3.5 TEM分析  43-44
    3.3.6 H_2-TPR分析  44
  3.4 本章小结  44-46
4 短孔道Pd/Zr-Ce-SBA-15催化剂的甲苯催化性能及动力学研究  46-61
  4.1 引言  46-47
  4.2 实验部分  47-49
    4.2.1 实验所用试剂及仪器  47
    4.2.2 样品表征  47
    4.2.3 甲苯催化活性测试  47-48
    4.2.4 催化剂稳定性实验  48-49
  4.3 结果与讨论  49-59
    4.3.1 不同方法制备的催化剂对甲苯的催化燃烧性能  49-51
    4.3.2 不同空速下催化剂对甲苯的催化性能  51-53
    4.3.3 不同甲苯浓度下催化剂对甲苯的催化性能  53-55
    4.3.4 催化剂稳定性实验  55-56
    4.3.5 使用后催化剂结构表征  56-57
    4.3.6 甲苯催化燃烧动力学研究  57-59
  4.4 本章小结  59-61
5 结论  61-62
致谢  62-63
参考文献  63-73
附录  73

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治 > 气相污染物
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