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固体碱催化剂的制备及其催化合成异佛尔酮的反应性能研究

作　者: 梁东
导　师: 谭涓
学　校: 大连理工大学
专　业: 化学工程
关键词: 固体碱催化合成丙酮异佛尔酮镁铝复合氧化物介孔材料表征
分类号: TQ224.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

随着人们环保意识的增强和绿色化学的发展,以固体酸碱为催化剂的绿色催化新工艺逐渐被人们重视。固体碱在催化领域有着独特的作用,并且随着工业的发展占有越来越重要的作用。异佛尔酮既是一种很好的高沸点溶剂,也是一种很重要的化工中间体。以固体碱催化剂催化丙酮气相合成异佛尔酮是一条具有广阔发展前景的绿色合成路线。在本论文中,我们制备了两种催化材料。其一是镁铝复合氧化物。首先采用盐碱沉淀法制备了水滑石前体,经过干燥、焙烧得到复合氧化物固体碱催化剂。通过XRD、氮气吸附-脱附法等手段对合成样品的结构和比表面性质进行了研究。采用Hammett指示剂法对不同合成条件的复合氧化物样品的碱量和碱强度进行了测定。另一种催化材料是含镁的介孔材料。我们采用溶胶凝胶法,在合成过程中将镁引入到介孔磷酸铝的骨架中,经过焙烧脱除模板剂后得到含镁的固体碱催化剂。在此基础上,我们采用固定床反应装置研究了两种催化剂催化丙酮缩合制异佛尔酮的反应活性。结果表明：在反应温度250℃、空速为2 h-1、反应时间为6 h的条件下,以镁铝复合氧化物为催化剂时,丙酮的平均转化率达23%,异丙叉丙酮和异佛尔酮的总的选择性为88%。在反应温度250℃、空速为2 h-1、反应时间为9 h的条件下,以掺镁介孔磷酸铝为催化剂时,丙酮平均的转化率为35%,异丙叉丙酮和异佛尔酮总选择性为60%,均三甲苯的选择性为36%。关联两种材料的酸碱性和反应性能,可以看出,一定密度匹配的弱碱和中强碱活性位是丙酮缩合制异佛尔酮的活性中心,相对合适的中强碱强度有利于异佛尔酮选择性的提高。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-8
引言  8-9
1 文献综述  9-21
  1.1 固体碱催化剂的研究现状  9-14
    1.1.1 引言  9-10
    1.1.2 水滑石及以水滑石为前体的复合氧化物的制备和性质  10-13
    1.1.3 介孔固体碱的研究  13-14
    1.1.4 其他类型固体碱催化剂  14
  1.2 异佛尔酮的合成方法及机理  14-19
    1.2.1 异丙叉丙酮法  15-17
    1.2.2 丙酮缩合法  17-19
  1.3 合成异佛尔酮固体碱催化剂的研究  19-20
  1.4 论文研究内容  20-21
2 实验部分  21-29
  2.1 实验仪器和药品  21
  2.2 水滑石催化剂的制备  21-22
    2.2.1 镁铝水滑石的制备  21-22
    2.2.2 介孔材料的制备  22
  2.3 合成催化剂的表征  22-24
    2.3.1 X-射线粉末衍射(XRD)  22-23
    2.3.2 傅立叶红外吸收(FT-IR)  23
    2.3.3 热重(TG)  23
    2.3.4 氮气物理吸附脱附  23
    2.3.5 Hammett指示剂法  23-24
  2.4 丙酮缩合制备异佛尔酮的反应装置  24-29
    2.4.1 泵的校准  25
    2.4.2 实验步骤及产物分析  25-29
3 结果与讨论  29-42
  3.1 以水滑石为前体制备镁铝复合氧化物催化剂  29-34
    3.1.1 合成条件对合成水滑石前体的影响  29-31
    3.1.2 镁铝复合氧化物的制备  31-32
    3.1.3 镁铝复合氧化物的物化性质研究  32-34
  3.2 介孔Mg-AlPO的合成  34
  3.3 催化剂的酸碱性质研究  34-35
    3.3.1 不同晶化时间的水滑石前体制备的镁铝复合氧化物的酸碱性  34-35
    3.3.2 不同镁铝比的镁铝复合氧化物的酸碱性  35
  3.4 固体碱催化剂丙酮缩合制异佛尔酮的反应结果  35-42
    3.4.1 不同晶化时间合成水滑石制备的复合氧化催化剂的反应结果  35-36
    3.4.2 不同镁铝比合成水滑石制备的复合氧化催化剂的反应结果  36-39
    3.4.3 掺镁介孔催化剂的反应结果  39-42
结论  42-43
参考文献  43-48
致谢  48-49

固体碱催化剂的制备及其催化合成异佛尔酮的反应性能研究

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