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CO甲烷化反应Ni_（1-x）Fe_x/Al_2O_3催化剂制备和性能

作　者: 路霞
导　师: 马紫峰
学　校: 上海交通大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 一氧化碳甲烷化 双金属催化剂 镍基催化剂 铁基催化剂
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


CO甲烷化是清洁煤技术发展中的关键反应之一。本文对CO和氢气反应制备甲烷反应过程体系进行了初步研究。首先,对CO甲烷化反应过程进行了热力学分析,提出了催化剂的设计方案。第二,采用浸渍法制备了不同镍铁比例的负载型双金属催化剂,运用XRD、TEM、XPS、TPR等测试手段对催化剂反应前后的结构和表面物化性质进行了表征。最后,对催化剂的耐久性进行测试。得到如下结论:(1)利用微型固定床反应器对催化剂的CO甲烷化反应活性进行评价,反应时间8小时,测试结果表明,当催化剂组成为Ni(0.9)Fe(0.1)时(即x=0.1),催化剂活性最高,甲烷选择性达到83%,CO转化率接近100%,氢气转化率达到85%,铁的加入能够加强氧化镍在催化剂表面的分布。(2)对组成为Ni(0.9)Fe(0.1)的催化剂进行活性耐久性测试,结果表明,在反应持续到11h时,CO转化率依旧能够保持在99%,基本稳定在61%。H2的转化率在5h时达到85%后下降至57%。CH4的选择性在反应10h时增长到88%,最后基本稳定在14%。CO2选择性在4%-6%的范围内处于动态的升降中。(3)对催化剂Ni(0.9)Fe(0.1)、Ni(1.0)和Fe(1.0)反应后的XPS分析发现,催化剂中添加铁元素易导致酸和酯类产物的生成。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第一章 文献综述  9-27
  1.1 甲烷的性质及结构  9-10
  1.2 F-T 反应  10-11
  1.3 Ni 基催化剂研究现状  11-17
    1.3.1 国内外应用的Ni 基催化剂及相关专利  12-14
    1.3.2 Ni 基催化剂载体  14-16
    1.3.3 助催化剂  16-17
  1.4 Fe 基催化剂  17-21
  1.5 甲烷化反应模型、机理  21-25
    1.5.1 甲烷化反应模型  21-22
    1.5.2 甲烷化反应机理  22-25
  1.6 本论文的研究背景及意义  25-27
第二章 CO 甲烷化反应热力学分析及催化剂设计  27-32
  2.1 CO 甲烷化反应体系的热力学分析  27-29
    2.1.1 可能发生的反应  27
    2.1.2 各反应临界温度计算  27-28
    2.1.3 反应平衡常数计算  28-29
  2.2 催化剂设计  29-32
    2.2.1 主催化剂的选择  29-30
    2.2.2 载体的选择  30-31
    2.2.3 小结  31-32
第三章 实验部分  32-37
  3.1 试剂规格及生产厂家  32
  3.2 催化剂制备  32
  3.3 催化剂活性评价  32-35
    3.3.1 催化剂活性评价系统  32-33
    3.3.2 色谱操作条件  33-34
    3.3.3 数据处理  34-35
  3.4 催化剂表征  35-37
    3.4.1 元素分析(ICP)  35
    3.4.2 X 射线衍射分析(XRD)  35
    3.4.3 程序升温还原(TPR)  35
    3.4.4 比表面积测定(BET)  35
    3.4.5 透射电镜(TEM)  35-36
    3.4.6 X 射线光电子能谱分析(XPS)  36-37
第四章 催化剂结构表征及性能测试  37-51
  4.1 催化剂表征结果  37-42
    4.1.1 催化剂晶相结构考察  37-38
    4.1.2 H_2-TPR 表征  38-39
    4.1.3 催化剂微观形貌考察  39-40
    4.1.4 催化剂比表面积测定  40-41
    4.1.5 催化剂表面状态考察  41-42
  4.2 催化剂的活性测试结果  42-45
    4.2.1 CO 转化率随时间的变化  42-43
    4.2.2 H_2 转化率随反应时间的变化  43-44
    4.2.3 CH_4 选择性随反应时间的变化  44-45
    4.2.4 C0_2 选择性随时间的变化  45
  4.3 反应后催化剂结构表征  45-51
    4.3.1 反应后催化剂晶相结构变化  45-46
    4.3.2 反应后催化剂微观形貌辩护  46-48
    4.3.3 反应后催化剂比表面积变化  48-49
    4.3.4 催化剂表面状态变化  49-51
第五章 Ni(0.9)Fe(0.1)的寿命耐久性测试及结构表征  51-57
  5.1 Ni(0.9)Fe(0.1)催化剂的活性耐久性测试  51-54
    5.1.1 CO 转化率随时间的变化  51
    5.1.2 H_2 转化率随时间的变化  51-52
    5.1.3 CH_4 选择性随时间的变化  52-53
    5.1.4 C0_2 选择性随时间的变化  53-54
  5.2 反应后催化剂的结构表征  54-57
    5.2.1 反应后催化剂晶相结构变化  54
    5.2.2 反应后催化剂微观形貌变化  54-55
    5.2.3 催化剂表面状态变化  55-57
第六章 结论  57-59
参考文献  59-66
致谢  66-67
攻读学位期间发表（提交）文章  67

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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