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钯/泡沫镍电极制备及其电催化还原水中氯酚的研究

作　者: 王执伟
导　师: 刘惠玲
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 电催化还原脱氯恒电流电沉积法钯/泡沫镍电极对氯苯酚 2,4-二氯酚
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

氯酚类化合物具有致癌、致畸、致突变效应,毒性大,难生物降解,在环境中降解周期长,给自然环境造成了很大危害,被许多国家视为优先控制污染物。近年来,电催化还原法处理氯酚类化合物因具有高度灵活性、易于控制、成本小、不产生二次污染等优点,引起了研究者的广泛重视。本文以钯/泡沫镍电极为电还原阴极,以对氯苯酚、2,4-二氯酚为目标物,研究电极的制备工艺及氯酚类化合物脱氯反应的影响因素。本文采用恒电流沉积法,从沉积电流、沉积温度、氯化钯沉积液浓度、沉积时间四个方面考察对电极脱氯性能的影响,优化钯/泡沫镍电极的制备工艺条件。脱氯实验表明随着沉积电流的增加,电极的脱氯性能先增加后减小;随着沉积温度的升高,电极的脱氯性能变化不大;随着氯化钯沉积液浓度的升高,电极的脱氯性能增强;随着沉积时间的延长,电极脱氯性能出现波动现象。在综合考虑电极的脱氯性能、成本、能耗等方面得出最佳的钯/泡沫镍电极制备工艺条件为:沉积电流为6mA、沉积温度为40℃、氯化钯沉积液浓度为1mmol/L、沉积时间为120min(沉积至溶液为无色),并且在该条件下所制备的电极具有良好的脱氯稳定性和重复使用性。借助X-射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)等表征手段对电极的元素组成及价态、表面形貌、晶体结构进行分析,实验结果表明,在最佳制备条件下所得的钯/泡沫镍电极确实有钯颗粒负载,并且在基体表面分布均匀,粒径较小,结构紧密,比表面积较大,具有一定空间延伸性。以对氯苯酚、2,4-二氯酚为目标物,从目标物的初始浓度、工作电流、溶液温度三方面探讨最佳脱氯条件。在综合考虑目标物的去除率及电流效率得出最佳脱氯条件为:对氯苯酚的初始浓度为1.0mmol/L、工作电流为5mA、溶液温度为50°C,在此条件下,电化学还原脱氯80min对氯苯酚的去除率即可达到100%;2,4-二氯酚的初始浓度为0.5mmol/L、工作电流为5mA、溶液温度为40°C,在这样的脱氯条件下,反应180min,2,4-二氯酚的去除率可达62.6%。动力学研究表明在最佳脱氯条件下,对氯苯酚和2,4-二氯酚的电催化还原反应均符合准一级反应动力学过程。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章绪论  9-20
  1.1 课题研究背景  9
  1.2 氯酚的来源及危害  9-10
  1.3 氯酚类化合物的主要处理方法  10-13
    1.3.1 物化法  10-11
    1.3.2 生化法  11-12
    1.3.3 化学法  12-13
  1.4 氯酚的电化学处理技术  13-18
    1.4.1 电化学处理技术概述  13-14
    1.4.2 电还原过程原理  14-15
    1.4.3 电还原研究现状  15-18
  1.5 电催化还原脱氯研究面临的问题  18
  1.6 课题的目的和意义  18-19
    1.6.1 研究目的  18-19
    1.6.2 研究意义  19
  1.7 课题主要研究内容  19-20
第2章实验材料与分析方法  20-29
  2.1 实验材料及试剂  20
  2.2 实验仪器  20-21
  2.3 实验方法  21-23
    2.3.1 电极的制备  21-22
    2.3.2 脱氯实验  22-23
  2.4 分析方法  23-29
    2.4.1 产物测定  23-27
    2.4.2 电极的表征  27-29
第3章钯/泡沫镍电极的制备及表征  29-44
  3.1 电极制备条件的优化  30-34
    3.1.1 沉积电流对电极催化还原性能的影响研究  30-31
    3.1.2 沉积温度对电极催化还原性能的影响研究  31-32
    3.1.3 载钯量对电极催化还原性能的影响研究  32-34
  3.2 钯/泡沫镍电极性能表征  34-41
    3.2.1 Pd/foam-Ni 电极的元素组成与价态表征  34-35
    3.2.2 Pd/foam-Ni 电极的表面形貌表征  35-39
    3.2.3 Pd/foam-Ni 电极的晶体结构表征  39-41
  3.3 电极的稳定性  41-42
  3.4 本章小结  42-44
第4章对氯苯酚电催化还原脱氯的研究  44-54
  4.1 对氯苯酚初始浓度对脱氯效果的影响研究  44-47
  4.2 工作电流对脱氯效果的影响研究  47-50
  4.3 溶液温度对脱氯效果的影响研究  50-51
  4.4 最佳脱氯条件下电催化脱氯降解动力学研究  51-52
  4.5 本章小结  52-54
第5章 2,4-二氯酚电催化还原脱氯的研究  54-63
  5.1 2,4-二氯酚初始浓度对脱氯效果的影响研究  54-57
  5.2 工作电流对脱氯效果的影响研究  57-59
  5.3 溶液温度对脱氯效果的影响研究  59-61
  5.4 最佳脱氯条件下电催化脱氯降解动力学研究  61
  5.5 本章小结  61-63
结论  63-64
参考文献  64-71
攻读学位期间发表的学术论文及其他成果  71-73
致谢  73

钯/泡沫镍电极制备及其电催化还原水中氯酚的研究

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