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磁性纳米及介孔材料固定化漆酶对2，4-二氯酚的降解

作　者: 张亚妮
导　师: 杨宇翔
学　校: 华东理工大学
专　业: 无机化学
关键词: Fe3O4 Fe2O3 酶降解 2,4-二氯酚
分类号: O621.25
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

本论文以合成的磁性材料为载体固定化漆酶,并用来降解 2,4-二氯酚。论文中使用的磁性源是Fe304粒子和γ-Fe2O3负载介孔SiO2。Fe3O4和γ-Fe203纳米粒子因其磁性、催化及各向异性性能在生物医学、环境等领域的广泛应用而备受青睐。固定化漆酶是通过强磁场可回收利用,且其活性可以在较长的时间内保持活性。第一部分采用热溶剂法合成Fe304磁性粒子,将制备的磁性粒子分散在乙醇中,制成磁流体备用。采用改进的StOber方法,成功合成了链状的Fe3O4@SiO2复合材料。使用APTES对制成的复合材料进行氨基功能化,最终合成链状结构的氨基化纳米磁性载体。将漆酶通过戊二醛固定在氨基化纳米磁性载体,从而制得固定化漆酶,并研究了交联剂浓度,固定化时间,酶浓度,温度及pH等方面对固定化漆酶的影响,实验发现,用氨基化纳米磁性载体固定化漆酶的最佳条件是：在25℃下,戊二醛浓度为5%,交联时间为8h,载酶量为40mg/g, pH为4.5,固定化时间为6h。利用固定化漆酶降解2,4-二氯酚,研究了2,4-DCP浓度,反应溶液pH值,温度对降解过程的影响,发现在35℃时,2,4-二氯酚的浓度在6.5mg/L,溶液pH为5.0时,2,4-二氯酚的去除率达85%,降解率达43%；同时,从动力学方面研究了漆酶降解2,4-二氯酚的活化能,发现漆酶在室温下就可以降解2,4-二氯酚。同时研究了固定酶的可重复利用性,存储稳定性。实验发现与自由酶相比,固定酶降解2,4-二氯酚的重复使用性得到明显提高,在连续降解5次之后,降解率仍然保持30%以上。第二部分先以P123为模板剂,TEOS为硅源,合成球形的介孔二氧化硅微球(MSS)。然后在氩气气氛中煅烧浸渍Fe(NO3)3醇溶液的MSS微球,得到呈球形的介孔磁性材料,即MSS包覆γ-Fe2O3。将介孔磁性材料经APTES处理,使其氨基化,得到氨基化介孔磁性载体。将漆酶固定在氨基化介孔磁性载体上制得固定化漆酶,研究了交联剂浓度,固定化时间,酶浓度,温度及pH等方面对固定化漆酶的影响,实验发现,用氨基化介孔磁性载体固定化漆酶的最佳条件是：在25℃下,戊二醛浓度为4%,交联时间为8h,载酶量为50mg/g, pH为5.0,固定化时间为6h时；利用制得固定化漆酶降解2,4-二氯酚,研究了2,4-DCP浓度,反应溶液pH值,温度对降解过程的影响,发现在35℃时,2,4-二氯酚的浓度在6.5mg/L,溶液pH为5.5时,2,4-二氯酚的去除率达88%,降解率达47%。固定化酶在重复使用5次之后降解率仍保持在34%以上

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-11
第1章引言  11-24
  1.1 氯酚类污染物的来源  11
  1.2 氯酚类化合物的性质及其危害  11
  1.3 氯酚类污染物的处理方法  11-14
    1.3.1 物理及化学方法处理氯酚类污染物  11-13
      1.3.1.1 物理吸附法  12
      1.3.1.2 Fenton试剂法  12
      1.3.1.3 电动化学法  12-13
      1.3.1.4 纳米催化技术  13
    1.3.2 生物修复技术处理氯酚类污染物  13-14
      1.3.2.1 生物吸附法  13-14
      1.3.2.2 生物降解法  14
      1.3.2.3 固定化技术降解法  14
  1.4 酶的固定化  14-19
    1.4.1 酶的固定化方法  14-16
    1.4.2 制备固定化酶的影响因素  16-17
    1.4.3 固定化酶的性质  17-19
  1.5 酶的测定方法及其应用  19-21
  1.6 漆酶  21-22
    1.6.1 漆酶的来源及其性质  21-22
    1.6.2 漆酶催化氧化有机污染物的特点及其研究进展  22
  1.7 本课题的研究目的和意义  22-24
第2章 Fe_3O_4@SiO_2-NH_2为载体的固定化漆酶降解2,4-二氯酚  24-45
  2.1 引言  24
  2.2 实验部分  24-28
    2.2.1 实验仪器  24-25
    2.2.2 实验试剂  25
    2.2.3 实验原理  25-27
      2.2.3.1 酶活力的测定  25-26
      2.2.3.2 2,4-二氯酚含量的测定方法  26
      2.2.3.3 2,4-二氯酚标准工作曲线的制作  26-27
      2.2.3.4 2,4-二氯酚去除率,吸附率及降解率的计算  27
    2.2.4 试验方法  27-28
      2.2.4.1 氨基化纳米磁性载体的制备  27-28
      2.2.4.2 漆酶的固定化  28
      2.2.4.3 固定化漆酶降解2,4-二氯酚  28
  2.3 实验结果与分析  28-44
    2.3.1 纳米磁性载体分析  28-30
      2.3.1.1 TEM分析  28-29
      2.3.1.2 SEM分析  29
      2.3.1.3 IR分析  29-30
      2.3.1.4 磁性分析  30
    2.3.2 漆酶固定化的影响条件分析  30-38
      2.3.2.1 戊二醛浓度对漆酶固定化的影响  30-31
      2.3.2.2 交联时间对漆酶固定化的影响  31-32
      2.3.2.3 固定化时间对漆酶固定化的影响  32-33
      2.3.2.4 酶浓度对漆酶固定化的影响  33-34
      2.3.2.5 反应pH对漆酶固定化的影响  34-36
      2.3.2.6 反应温度对漆酶固定化的影响  36-37
      2.3.2.7 固定化漆酶的存储稳定性  37-38
    2.3.3 降解2,4-二氯酚的影响条件分析  38-44
      2.3.3.1 2,4-二氯酚浓度对降解效果的影响  38-39
      2.3.3.2 溶液pH对降解过程的影响  39-40
      2.3.3.3 温度对降解过程的影响  40-41
      2.3.3.4 固定化酶降解2,4-二氯酚的重复使用性  41-42
      2.3.3.5 漆酶降解2,4-二氯酚的反应活化能  42-44
  2.4 本章小结  44-45
第3章 Fe_2O_3@MSS-NH_2为载体的固定化漆酶降解2,4-二氯酚  45-65
  3.1 引言  45
  3.2 实验部分  45-47
    3.2.1 实验仪器  45-46
    3.2.2 实验试剂  46
    3.2.3 实验原理  46
    3.2.4 实验方法  46-47
      3.2.4.1 氨基化介孔磁性材料的制备  46-47
      3.2.4.2 漆酶的固定化  47
      3.2.4.3 固定化漆酶降解2,4-二氯酚  47
  3.3 实验结果与分析  47-64
    3.3.1 介孔磁性载体分析  47-54
      3.3.1.1 XRD分析  47-49
      3.3.1.2 SEM分析  49
      3.3.1.3 IR分析  49-50
      3.3.1.4 磁性分析  50-51
      3.3.1.5 BET分析  51-54
    3.3.2 漆酶固定化的影响条件分析  54-60
      3.3.2.1 戊二醛浓度对漆酶固定化的影响  54
      3.3.2.2 交联时间对漆酶固定化的影响  54-55
      3.3.2.3 固定化时间对漆酶固定化的影响  55-56
      3.3.2.4 酶浓度对漆酶固定化的影响  56-57
      3.3.2.5 反应pH对漆酶固定化的影响  57-58
      3.3.2.6 温度对固定化过程的影响  58-59
      3.3.2.7 存储稳定性  59-60
    3.3.3 降解2,4-二氯酚的影响条件分析  60-64
      3.3.3.1 2,4-二氯酚浓度对降解效果的影响  60-61
      3.3.3.2 溶液pH对降解过程的影响  61-62
      3.3.3.3 温度对降解过程的影响  62-63
      3.3.3.4 固定化酶降解2,4-二氯酚的重复使用性  63-64
  3.4 本章小结  64-65
第4章全文总结  65-66
参考文献  66-70
致谢  70-71
已发表的论文  71

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