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聚酰胺胺树形分子的叶酸修饰研究及非乙二胺型结构合成探索

作　者: 肖夏
导　师: 吴江渝
学　校: 武汉工程大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 聚酰胺胺 树形分子 叶酸修饰 二乙醇胺 三氨基乙基胺
分类号: O633.22
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


上个世纪70年代人们开始了对树形大分子的广泛研究。凭借其优异的外观球形结构、分子纳米尺寸、结构高度对称性等优点，树形分子成为各个研究领域关注的热点。树形分子被广泛应用在纳米金属模板材料、催化剂、主客体化学自主装以及生物医学等领域。由于合成树枝状大分子的方法的选择性以及其核的多样性，文献已报道出各种类型的树枝状大分子。本论文对树枝状大分子的发展历程、主要种类、合成方法、结构特点以及应用前景作了简要概述。叶酸（Folic acid，FA）作为肿瘤细胞的靶向分子，对提高抗癌药物的高效性具有重要意义。由于树形分子的水溶性、单分散性、分子纳米尺寸、结构对称性以及树形分子在药物控制释放体系中的突出表现，树形分子可以作为一种优良的癌症药物和成像药物的输送载体。本论文合成了以乙二胺为初始核的聚酰胺胺（Polyamidoamine，PAMAM）树枝状大分子，将叶酸通过两个连续的步骤接枝到树形分子表面，并通过核磁共振和红外光谱对PAMAM-FA化合物进行结构表征研究。配制不同浓度和不同代数的PAMAM-FA化合物溶液，并用紫外分光光度计测出各个PAMAM-FA化合物的吸光度。通过与叶酸标准曲线的对比，计算出叶酸与树形分子的接枝率。为了对传统乙二胺为核的PAMAM树枝状大分子进行结构和性能上的改进，本论文还对非乙二胺核型树枝状大分子的合成进行了探索研究。首先，本文进行了二乙醇胺为核的树形分子合成，得到一端带有羟基的单边发散的聚酰胺胺树形分子，并对所合成的树形分子进行核磁和红外表征。合成的树形分子具有扇形结构，其一端含有两个羟基，可以对两个羟基进行修饰使其成为药物和基因转染的载体。其次，采用小分子三氨基乙基胺作为初始单元，通过一系列的反应生成结构较大的树形分子核，以期合成更为柔顺的树形分子。另外，尝试合成了一种单边带有活性叠氮基团的化合物，其中的叠氮基团可以通过氢气催化还原成伯胺基团，期望这种还原后带有伯胺基团的化合物可以作为收敛合成法的结构单元。I

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-8
目录  8-12
第1章 文献综述  12-30
  1.1 树形大分子的研究背景  12-14
  1.2 树形大分子的种类  14-15
  1.3 树形大分子的合成方法  15-18
    1.3.1 发散合成法  16-17
    1.3.2 收敛合成法  17
    1.3.3 发散收敛结合法  17-18
  1.4 树形大分子的结构特性  18-20
  1.5 树形分子的应用前景  20-26
    1.5.1 树形大分子作为纳米模板  20-21
    1.5.2 树形大分子作为催化剂  21-22
    1.5.3 树形大分子作为光电材料  22-23
    1.5.4 树形大分子作为自组装分子  23
    1.5.5 树形大分子在生物医学领域中的应用  23-26
  1.6 小结  26-27
  1.7 论文研究的内容与意义  27-30
    1.7.1 论文选题思想  27-28
    1.7.2 论文研究内容  28-30
第2章 PAMAM 树形分子的叶酸接枝修饰  30-44
  2.1 研究背景  30-32
  2.2 研究内容  32
  2.3 实验药品与仪器  32-33
    2.3.1 实验药品  32
    2.3.2 实验仪器  32-33
  2.4 实验部分  33-36
    2.4.1 PAMAM 树形分子的合成  34
    2.4.2 叶酸标准曲线实验  34
    2.4.3 叶酸标准曲线的绘制  34-35
    2.4.4 叶酸活化酯的制备  35
    2.4.5 树形分子-叶酸化合物的制备  35-36
  2.5 实验讨论  36-37
    2.5.1 溶剂的选择  36
    2.5.2 催化剂的选择  36-37
  2.6 实验结果表征  37-42
    2.6.1 红外表征（IR）  37-38
    2.6.2 核磁表征（1H-NMR）  38-39
    2.6.3 不同代数的 PAMAM-FA 化合物的紫外光谱表征  39-40
    2.6.4 不同浓度的 PAMAM-FA 化合物的紫外光谱表征  40-42
  2.7 本章小结  42-44
第3章 以二乙醇胺为核 PAMAM 树形分子的合成  44-54
  3.1 研究背景  44
  3.2 研究内容  44-45
  3.3 实验部分  45-47
    3.3.1 实验药品  45
    3.3.2 实验仪器  45-46
    3.3.3 合成路线设计  46
    3.3.4 G0.5-PAMAM 的合成  46
    3.3.5 G1.0-PAMAM 的合成  46-47
    3.3.6 G1.5-PAMAM 的合成  47
    3.3.7 G2.0-PAMAM 的合成  47
  3.4 结构表征  47-53
    3.4.1 红外表征（IR）  47-49
    3.4.2 核磁表征（1H-NMR）  49-53
  3.5 本章小结  53-54
第4章 新型 PAMAM 树形分子结构单元的合成和表征  54-68
  4.1 研究背景  54-55
  4.2 研究内容  55
  4.3 实验药品和仪器  55-56
    4.3.1 实验药品  55
    4.3.2 实验仪器  55-56
  4.4 新型树形分子核的合成  56-59
    4.4.1 合成路线设计  56-58
    4.4.2 三羧酸的合成  58
    4.4.3 树形分子核 B 的合成  58-59
  4.5 新型树形分子核的结构表征  59-62
    4.5.1 红外表征（IR）  59-61
    4.5.2 核磁表征（1H-NMR）  61-62
  4.6 叠氮化树形分子结构单元的合成  62-65
    4.6.1 合成路线设计  63
    4.6.2 叠氮化一胺的合成  63-64
    4.6.3 叠氮化二酯的合成  64
    4.6.4 叠氮化二胺的合成  64-65
  4.7 叠氮化树形分子结构单元的结构表征  65-67
    4.7.1 红外表征（IR）  65-66
    4.7.2 核磁表征（1H-NMR）  66-67
  4.8 本章小结  67-68
第5章 总结  68-70
参考文献  70-80
攻读硕士期间已发表的论文  80-82
致谢  82

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学（高聚物） > 杂链聚合物 > 链上含氮的聚合物 > 聚酰胺
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