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不同孔径大小的MCM-41微反应器催化分子内环合反应的研究

作　者: 朱俊
导　师: 肖尚友
学　校: 重庆大学
专　业: 药物化学
关键词: MCM-41 微反应器微波苯并呋喃-2(3H)-酮吖啶酮
分类号: R914
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

近些年来，有机-无机化介孔分子筛MCM-41的合成及应用被不断深入的研究由于MCM-41具有孔径均匀、大的比表面积(>1000m~2/g)和较大的吸附容量(>0.7cm~3/g)、表面硅醇羟基易被官能团化等特点，所以在有机合成中常利用MCM-41分子筛作为多种催化剂的载体，催化有机反应。传统改变MCM-41微反应器孔径的方法有：调节表面活性剂碳链长度以及后处理工艺的优化等。但这些方法的反应周期长且条件苛刻，后处理繁琐。本课题采用1,3,5-三甲基苯（TMB）为扩孔剂，在微波辐射的条件下，通过改变扩孔剂的量成功的制备了四种不同孔径的MCM-41。与常规相比，微波辅助合成的主要优点有加速反应、提高产率、减少副产物以及促进常规条件下无法进行的反应。本课题在微波和常规加热的条件下，考察了四种不同孔径大小的MCM-41微反应器催化合成苯并呋喃-2(3H)-酮和吖啶酮的规律。具体本文有三个部分组成。第一部分在七种不同溶剂中分别研究了苯并呋喃-2(3H)-酮和吖啶酮在常规及微波条件下的合成，该部分包括第二章和第三章。在微波和常规加热条件下，考察了不同溶剂、不同温度、不同时间对产率的影响。通过实验的对比，得到苯并呋喃-2(3H)-酮和吖啶酮反应的最优条件；得到微波能提高反应产率，缩短反应时间的结论。第二部分在微波辐射条件下，以1,3,5-三甲基苯（TMB）为扩孔剂，通过改变TMB的比例，从而成功得到3.7nm,4.6nm,5.4nm,7.2nm四种不同孔径的介孔材料的MCM-41。通过XRD衍射、氮吸附-脱附、电镜扫描对四种MCM-41进行结构表征，发现四种MCM-41均具有MCM-41特征吸收峰、孔径分布均匀、孔道规则和呈六方有序排列等特点。第三部分采用四种不同孔径大小的MCM-41做微反应器，催化苯并呋喃-2(3H)-酮和吖啶酮的合成。通过红外光谱、1H-NMR及质谱对目标产物进行鉴定。在微波和常规加热的条件下反应，通过产率得到MCM-41微反应器的孔径越小催化性能越高的结论。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
1 绪论  9-21
  1.1 MCM-41 的研究进展  9-14
    1.1.1 MCM-41 介孔分子筛的结构修饰  10-11
    1.1.2 MCM-41 介孔分子筛的孔径调节  11-14
  1.2 微反应器在有机合成中的研究进展  14-18
    1.2.1 沸石  14-16
    1.2.2 囊泡  16-17
    1.2.3 环糊精  17-18
  1.3 微波在有机合成中的研究进展  18-20
    1.3.1 微波加速反应的机理  18-19
    1.3.2 微波加热与常规加热的对比  19
    1.3.3 微波在有机合成中的应用  19-20
  1.4 本课题研究的研究目的及意义  20-21
2 常规与微波加热条件下苯并呋喃-2(3H)-酮的合成研究  21-26
  2.1 引言  21
  2.2 实验部分  21-22
    2.2.1 仪器与试剂  21
    2.2.2 实验方法  21-22
  2.3 结果与讨论  22-25
    2.3.1 最佳组装溶剂的选择  22
    2.3.2 反应温度对产率的影响  22-23
    2.3.3 反应时间对产率的影响  23-24
    2.3.4 目标化合物的结构分析  24-25
  2.4 本章小结  25-26
3 常规与微波加热条件下吖啶酮的合成研究  26-32
  3.1 引言  26-27
  3.2 实验部分  27
    3.2.1 仪器与试剂  27
    3.2.2 实验方法  27
  3.3 结果与讨论  27-31
    3.3.1 最佳组装溶剂的选择  27-28
    3.3.2 反应温度的影响  28-29
    3.3.3 反应时间的影响  29
    3.3.4 目标化合物的结构分析  29-31
  3.4 本章小结  31-32
4 四种孔径 MCM-41 微反应器的制备与表征  32-38
  4.1 引言  32
  4.2 实验部分  32-33
    4.2.1 仪器与试剂  32-33
    4.2.2 实验方法  33
  4.3 结果与讨论  33-37
    4.3.1 不同孔径大小的 MCM-41 的 XRD 分析  33-34
    4.3.2 四种 MCM-41 的孔径分布及比表面积测定  34-35
    4.3.3 红外光谱分析  35-36
    4.3.4 FIB-SEM 电镜扫描  36-37
  4.4 本章小结  37-38
5 四种 MCM-41 微反应器中苯并呋喃酮的合成研究  38-48
  5.1 引言  38
  5.2 实验部分  38-39
    5.2.1 仪器与试剂  38
    5.2.2 实验过程  38-39
  5.3 结果与讨论  39-47
    5.3.1 邻羟基苯乙酸的组装  39-40
    5.3.2 四种组装体的 XRD 分析  40-41
    5.3.3 四种 MCM-41 催化苯并呋喃-2(3H)-酮的研究  41-44
    5.3.4 目标化合物的结构分析  44-47
  5.4 本章小结  47-48
6 四种 MCM-41 微反应器中吖啶酮的合成研究  48-58
  6.1 引言  48
  6.2 实验过程  48-49
    6.2.1 仪器与试剂  48
    6.2.2 实验方法  48-49
  6.3 结果与讨论  49-57
    6.3.1 N-苯基邻氨基苯甲酸的组装率  49-50
    6.3.2 四种组装体的 XRD 分析  50-51
    6.3.3 四种 MCM-41 催化吖啶酮的研究  51-54
    6.3.4 目标化合物结构分析  54-57
  6.4 本章小结  57-58
7 结论与展望  58-60
  7.1 结论  58-59
    7.1.1 常规和微波条件下苯并呋喃-2(3H)-酮的合成  58
    7.1.2 常规和微波条件下吖啶酮的合成  58
    7.1.3 不同孔径大小的 MCM-41 的制备和表征  58
    7.1.4 四种 MCM-41 微反应器催化苯并呋喃-2(3H)-酮的合成  58-59
    7.1.5 四种 MCM-41 微反应器催化吖啶酮的合成  59
  7.2 后续工作展望  59-60
致谢  60-61
参考文献  61-70
附录  70

不同孔径大小的MCM-41微反应器催化分子内环合反应的研究

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