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基于ICP-MS技术对贫铀溶解性能及血样中铂的测定方法的研究

作　者: 崔晓磊
导　师: 于水
学　校: 中国人民解放军军事医学科学院
专　业: 辐射防护及环境保护
关键词: 贫铀 溶解 迁移 腐殖酸 电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)
分类号: R144
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


铀是一种同时具有放射毒性和化学毒性的重金属。天然铀广泛存在于水、食物和空气中。贫铀（Depleted Uranium，DU）是天然铀提取235U后的副产品，它与天然铀在同位素组成上有很大不同，天然铀中235U含量约为0.7%，贫铀中235U的含量是其1/3左右（0.2%0.3%）。与天然铀一样，DU是放射性重金属，其辐射强度约为天然铀的60%。贫铀属于长寿命核素，半衰期长达4.5×109年(以238U计)，它与天然铀一样，同时具有放射性和重金属毒性，进入体内后，会对肾脏、肺、免疫系统和神经系统有不同程度的损害。贫铀因其密度高、易自燃、价格低廉等优点，在商业和军事领域用途广泛。贫铀武器最初被应用于海湾战争，并自此被广泛应用于现代战争，战后参加过作战任务的士兵相继患上了“海湾战争综合征”，引起了人们对贫铀使用后对人类健康和环境影响的关注。公众摄取铀的途径主要来自食物和饮水，被污染的土壤和水源中的铀可通过食用受污染的动植物或直接吸入等方式进入人体，从而对健康造成危害。因此，当贫铀进入环境中后，其在水体中的溶解性能和在土壤中的迁移规律对评价其健康危害，以及对铀污染修复治理均有重要的指导意义。本研究通过贫铀氧化物的静态溶解实验和土柱迁移模拟实验，对贫铀氧化物在水环境中的溶解性能和在土壤中的迁移规律分别进行了探究。研究中采用ICP-MS技术，同时测定样品中的铀浓度和235U/238U比值，以此判断贫铀的存在。ICP-MS因其检出限低、灵敏度高、样品用量少等优点，在金属元素痕量分析方面具有无可替代的优越性。铂类药物是迄今为止应用最广泛的抗肿瘤药之一。在该类药物的研究过程中，建立药代动力学模型，研究用药后药物在体内的分布情况和代谢规律十分必要。铂类药物代谢实验中所采集到的样本量通常很少，在目前测定生物样品中铂的方法中，电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）法可以充分满足样品测定需求。本研究应用ICP-MS技术建立了血浆中的铂含量的测定方法，该法可以满足铂类药物在大鼠和比格犬体内药代动力学研究的需要。本文主要包括三个部分内容：一、贫铀氧化物溶解性能的初步研究本研究通过贫铀氧化物的静态溶解实验，对贫铀在正常降雨和模拟酸雨条件下的溶解情况，以及土壤和腐殖酸对贫铀溶解性能的影响进行了考察。分析时采用ICP-MS技术，同时测定样品中的铀浓度和235U/238U比值，以此判断贫铀的溶解情况。实验分为正常降雨和模拟酸雨（pH=4）两种条件，每种条件下设置三个实验组，分别为贫铀组、贫铀+土壤组和贫铀+腐殖酸组，另外在两种条件下分别设置土壤和腐殖酸的空白组。实验中所用的贫铀氧化物有两种，分别为现场采集的DU氧化物粉末样品和分析纯的八氧化三铀。实验结果显示：对实验组上清液最终pH值进行测定，除了含有腐殖酸的组呈弱酸性以外，其余组呈碱性。在不同时间点对各实验组上清液取样测定其铀浓度和235U/238U值，各实验组的比值结果集中于0.0030.004范围内，与所添加的贫铀氧化物样品的比值一致。各实验组铀浓度结果显示，单独贫铀粉末在上清液中的溶解度随溶液初始酸度增加而增大；当土壤存在时，初始一段时间内，贫铀在模拟酸雨中的溶解速度低于水中，在足够的时间后，贫铀在酸中的累积溶解量会超出水中；当腐殖酸存在时，贫铀溶解量均很低，至少为单独贫铀组溶解量的几十分之一。实验还发现在正常降雨和模拟酸雨条件下八氧化三铀都比DU氧化物样品具有更好的溶解性能。实验结果说明确实有贫铀氧化物溶解进入了上清液中；酸度增大会提高贫铀的溶解度；在足够的时间条件下土壤的存在能够提高贫铀的溶解性能；腐殖酸对贫铀溶解有强烈抑制作用。现场采集的DU氧化物样品中含有的大量杂质成分包裹或镶嵌在铀氧化物的周围，且其中的铀氧化物粒径大小不一；而八氧化三铀成分单一，粒径均匀，这些形态和成分的差异导致八氧化三铀的溶解性能更好。二、酸雨条件下腐殖酸对贫铀氧化物在土壤中迁移的影响铀在土壤中的迁移会受到酸雨和土壤中腐殖酸的影响。在前期研究结果的基础上，本研究进行了模拟酸雨条件下的实验室模拟土柱实验，对酸雨和腐殖酸二者综合作用条件下贫铀氧化物在土壤中的迁移情况进行了研究。实验中所用贫铀氧化物仍为两种，分别为现场采集的DU氧化物样品和分析纯的八氧化三铀，各设置6个实验组，用pH=4和pH=3的模拟酸雨分别淋洗不添加HA，添加2%HA和添加5%HA的土壤，以土层中土壤的铀浓度和235U/238U同位素比值综合判定贫铀迁移深度。实验结果显示，在pH=4的模拟酸雨淋洗条件下，添加HA的组迁移深度大于不添加HA的组，添加2%HA的组迁移深度最大，这一规律与之前报道的正常降雨条件下一致；而在pH=3的模拟酸雨淋洗条件下，添加HA的组迁移深度却小于不添加HA的组，添加5%HA的组迁移深度最小。在pH值为4的模拟酸雨条件下，HA使贫铀在土壤中的迁移深度增大，有促进贫铀迁移的作用，2%HA组比5%HA组促进效果明显；而在pH值为3的酸雨条件下，HA使贫铀在土壤中的迁移深度减小，有抑制贫铀迁移的作用，5%HA组比2%HA组抑制效果明显。说明酸雨淋洗条件下HA对贫铀迁移的影响不仅与土壤中HA的含量有关，而且与酸度有关。在同样的实验条件下，现场采集的DU氧化物样品和八氧化三铀在土壤中的迁移规律是一致的，但是DU氧化物样品在土壤中的迁移深度要比八氧化三铀小。这是由于DU氧化物样品中有较多的杂质包裹或镶嵌在铀氧化物的周围，使DU氧化物样品在淋洗液中的溶解度降低。所有的实验组中，无论贫铀迁移深度的大小，仍然有90%以上的贫铀集中于表层2cm的土层内。说明对于落在土壤表面的贫铀气溶胶，经过迁移而能达到较大垂直深度的贫铀量是很少的，绝大部分的贫铀仍会停留在土壤的表层。三、建立ICP-MS测定血浆中铂含量的方法本研究应用ICP-MS技术建立了血浆中的铂含量的测定方法，该法可以满足铂类药物在大鼠和比格犬体内药代动力学研究的需要。实验采用直接稀释法处理血浆样品，样品用量少，操作简便。以Ir作为内标元素，Pt元素标准曲线在2250μg·L-1浓度范围内线性良好，r≥0.9996。测定过程采用自动进样器进样，分析速度快，分析过程中内标元素Ir的计数稳定（RSD<5%），最低检出限低。方法的准确度高，相对误差在±5%范围内，方法的日内精密度和日间精密度高，RSD<4.0%。经稀释处理的血浆样品在4℃放置24h、-20℃放置24h冻融和室温放置24h三种条件下的稳定性均好，样品测定准确度高，相对误差在±10%范围内。采用本方法对Wistar大鼠/比格犬血浆样品进行测定，得到了血浆中铂浓度-时间代谢曲线，结果令人满意。本方法同时适用于血浆超滤样品中铂浓度的测定，可以满足铂类药物的临床前药代动力学研究的需要。

全文目录


缩略词索引表  7-8
摘要  8-11
Abstract  11-15
前言  15-17
第一部分 贫铀氧化物溶解性能的初步研究  17-36
  一 前言  17
  二 实验部分  17-21
    1.2.1 实验材料  17-18
    1.2.2 土样制备  18
    1.2.3 土壤相关指标测定  18
    1.2.4 实验用贫铀氧化物样品说明  18-19
    1.2.5 贫铀氧化物成分测定  19
    1.2.6 实验用溶液配制  19
    1.2.7 DU粉末在正常降雨中静态溶解-吸附实验  19-20
    1.2.8 DU粉末在模拟酸雨中静态溶解-吸附实验  20
    1.2.9 八氧化三铀在正常降雨中静态溶解-吸附实验  20
    1.2.10 八氧化三铀在模拟酸雨中静态溶解-吸附实验  20-21
  三 实验结果  21-31
    1.3.1 实验用土壤相关指标  21
    1.3.2 实验用HA相关指标  21
    1.3.3 实验用贫铀氧化物相关指标  21-22
    1.3.4 DU粉末在正常降雨中溶解情况  22-25
    1.3.5 DU粉末在模拟酸雨中溶解情况  25-27
    1.3.6 八氧化三铀在正常降雨中溶解情况  27-29
    1.3.7 八氧化三铀在模拟酸雨中溶解情况  29-30
    1.3.8 现场采集DU粉末和八氧化三铀溶解结果的总结  30-31
  四 讨论  31-36
    1.4.1 贫铀在溶液中存在的判定  31-32
    1.4.2 现场采集DU粉末与八氧化三铀形态差异比较  32
    1.4.3 现场采集DU粉末和八氧化三铀溶解情况比较  32-33
    1.4.4 溶液初始酸度对贫铀氧化物溶解的影响  33-34
    1.4.5 土壤对贫铀氧化物溶解的影响  34
    1.4.6 腐殖酸对贫铀氧化物溶解的影响  34-36
第二部分 酸雨条件下腐殖酸对贫铀氧化物在土壤中迁移的影响  36-59
  一 前言  36-37
  二 实验部分  37-40
    2.2.1 实验材料  37
    2.2.2 迁移模拟有机玻璃柱的结构  37-39
    2.2.3 迁移模拟有机玻璃柱的装填和运行  39
    2.2.4 模拟酸雨条件下DU粉末在不同含量HA的土壤中迁移的柱实验  39-40
    2.2.5 模拟酸雨条件下八氧化三铀在不同含量 HA 的土壤中迁移的柱实验  40
  三 实验结果  40-56
    2.3.1 实验材料相关指标  40
    2.3.2 ICP-MS检测土壤中铀的方法的准确性说明  40-41
    2.3.3 模拟酸雨条件下DU粉末在不同含量HA土壤中的迁移结果  41-48
    2.3.4 模拟酸雨条件下八氧化三铀在不同含量HA土壤中的迁移结果  48-54
    2.3.5 DU粉末和八氧化三铀土柱迁移实验结果总结  54-56
  四 讨论  56-59
    2.4.1 贫铀迁移深度指标  56
    2.4.2 实验中收集的淋滤液测定结果分析  56-57
    2.4.3 腐殖酸对酸雨条件下贫铀氧化物在土壤中迁移的影响  57-58
    2.4.4 现场采集DU粉末与八氧化三铀迁移情况的比较  58
    2.4.5 模拟实验结果与现场检测结果的比较  58-59
第三部分 建立ICP-MS测定血浆中铂含量的方法  59-72
  一 前言  59
  二 实验部分  59-61
    3.2.1 仪器与试剂  59-60
    3.2.2 内标元素的选择  60
    3.2.3 标准溶液配制  60
    3.2.4 血浆铂（Pt）标准曲线样品的配制  60
    3.2.5 样品制备方法  60-61
  三 实验结果  61-70
    3.3.1 内标元素选择  61
    3.3.2 方法的特异性  61-62
    3.3.3 血浆铂（Pt）标准曲线绘制  62-64
    3.3.4 仪器稳定性  64
    3.3.5 准确度、回收率和日内精密度  64-65
    3.3.6 日间精密度  65-66
    3.3.7 样品的稳定性  66
    3.3.8 应用所建立的方法测定比格犬血浆样品的结果  66-68
    3.3.9 应用所建立的方法测定Wistar大鼠血浆样品的结果  68-70
  四 讨论  70-72
结论  72-74
参考文献  74-77
附录  77-79
综述  79-85
  参考文献  83-85
在学期间发表的学术论文  85-86
附文  86-90
个人简历  90-91
致谢  91

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中图分类: > 医药、卫生 > 预防医学、卫生学 > 放射卫生 > 放射性的测量和剂量
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