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生物还原耦合化学吸收处理模拟烟气中NO_x的机理及工艺研究

作　者: 张士汉
导　师: 施耀；李伟
学　校: 浙江大学
专　业: 环境工程
关键词: 烟气脱硝氮氧化物化学吸收微生物还原 Fe(II)EDTA
分类号: X51
类　型: 博士论文
年　份: 2010年
下　载: 213次
引　用: 4次
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内容摘要

生物还原耦合化学吸收法处理烟气中氮氧化物具有处理效果好、经济成本低等优点,在烟气脱硝领域具有巨大的应用前景。本文研究了Fe(Ⅱ)EDTA-NO还原途径及机理,分析了氧气等因素对络合吸收剂再生的影响；论证了生物填料塔内生物还原耦合化学吸收工艺的可行性；通过分析生物还原耦合化学吸收法处理NO的过程,建立涉及气、液、固三相传质-反应动力学模型。论文取得以下一些有价值的结果：(1)根据化学计量数和中间产物分析,探明了络合态NO的还原途径为以N2O为中间产物,终产物为氮气。微生物还原络合态NO时能同时利用葡萄糖和Fe(Ⅱ)EDTA作为电子供体,葡萄糖作为优先电子供体能使微生物还原过程获取更快还原速率。(2)NO2-和NO3-作为竞争性电子受体阻碍了Fe(Ⅲ)EDTA还原时的电子传递,NO2-同Fe(Ⅱ)EDTA因化学反应生成部分Fe(Ⅱ)EDTA-NO的生成抑制了微生物的活性。氧气影响Fe(Ⅲ)EDTA的表观还原速率,由以下两方面的原因造成的：1)化学氧化过程使得Fe(Ⅲ)EDTA生成量增加；2)氧气对微生物毒害作用,降低了微生物的活性。(3)利用生物填料塔反应器能有效的去除烟气中的氮氧化物,在连续稳态条件下具有持续去除模拟烟气中氮氧化物的能力；分析了总铁浓度、进气NO、SO2、氧气浓度、进气流量、液体循环量、填料塔高度以及反应器停运闲置等工艺参数对反应器运行的影响；利用PCR-DGGE技术初步分析了不同填料层微生物群落结构。(4)以生物填料塔内NO传质-反应过程为研究对象,基于双膜理论,通过气相、液相以及固相(生物膜)的质量衡算,结合微生物降解动力学分析,在生物填料塔建立了NO传质-反应模型,利用该模型来预测NO的去除效率。根据该模型可知,吸收液中Fe(Ⅱ)EDTA浓度是维持生物填料塔高去除效率的关键参数。当络合吸收液中Fe(Ⅱ)EDTA浓度高于3.4 mM时,生物填料塔对NO的去除效率即可达到90%以上。

全文目录

致谢  6-7
摘要  7-8
Abstract  8-10
目次  10-13
1 绪论  13-27
  1.1 氮氧化物减排的紧迫性  13-14
  1.2 烟气脱硝技术概述  14-21
    1.2.1 选择性催化还原(SCR)  14-15
    1.2.2 非选择性催化还原(SNCR)  15-16
    1.2.3 吸收法  16-19
    1.2.4 生物法  19-21
  1.3 生物还原耦合化学吸收法  21-24
    1.3.1 Fe(Ⅱ)EDTA-NO微生物还原  22-23
    1.3.2 Fe(Ⅲ)EDTA的还原  23-24
  1.4 立题依据  24-26
  1.5 本文研究内容  26-27
2 Fe(Ⅱ)EDTA-NO微生物还原途径及机理  27-39
  2.1 引言  27-28
  2.2 材料与方法  28-30
    2.2.1 试剂  28
    2.2.2 菌种富集  28-29
    2.2.3 Fe(Ⅱ)EDTA-NO微生物还原实验  29
    2.2.4 分析测试方法  29-30
  2.3 结果与讨论  30-37
    2.3.1 Fe(Ⅱ)EDTA-NO(络合态NO)还原的电子供体分析  30-31
    2.3.2 不同电子供体对络合态NO微生物还原速率影响及化学计量数  31-33
    2.3.3 络合态NO还原途径  33-36
    2.3.4 络合态NO(Fe(Ⅱ)EDTA-NO)还原特性  36-37
  2.4 本章小结  37-39
3 Fe(Ⅲ)EDTA微生物还原的限制性因素  39-53
  3.1 引言  39-40
  3.2 材料与方法  40-43
    3.2.1 试剂  40
    3.2.2 生物反应器装置及实验流程  40-41
    3.2.3 菌种培养  41-42
    3.2.4 潜在电子供体对Fe(Ⅲ)EDTA微生物还原影响实验  42
    3.2.5 氧气对Fe(Ⅲ)EDTA微生物还原影响实验  42-43
    3.2.6 分析测试方法  43
  3.3 结果与讨论  43-50
    3.3.1 NO_3~-,NO_2~-对Fe(Ⅲ)EDTA微生物还原的影响  43-46
    3.3.2 氧气对Fe(Ⅲ)EDTA微生物还原影响  46-50
  3.4 本章小结  50-53
4 生物填料塔的启动及集成系统工艺研究  53-79
  4.1 引言  53-54
  4.2 材料与方法  54-58
    4.2.1 试剂  54
    4.2.2 生物反应器装置及实验流程  54-56
    4.2.3 生物反应器的挂膜培养  56
    4.2.4 不同生物填料塔连续稳态运行阶段NO_x去除效率  56-57
    4.2.5 各操作工艺参数对生物填料塔运行的影响  57
    4.2.6 生物填料塔内微生物群落结构分析  57-58
    4.2.7 分析测试方法  58
  4.3 结果与讨论  58-77
    4.3.1 生物填料塔A挂膜启动阶段运行状况  58-61
    4.3.2 生物填料塔B挂膜启动阶段运行状况  61-63
    4.3.3 不同生物填料塔连续稳态运行状态下NO去除效率对比  63-65
    4.3.4 总Fe(Ⅲ)浓度对生物填料塔B运行的影响  65-67
    4.3.5 气体流量对生物填料塔B去除NO的影响  67-68
    4.3.6 氧气对生物填料塔B运行影响  68-69
    4.3.7 二氧化硫对生物填料塔B运行影响  69-70
    4.3.8 液体流量对生物填料塔NO去除效率影响  70-71
    4.3.9 生物填料塔B内不同填料高度中NO去除效率分析  71-72
    4.3.10 生物填料塔停用闲置对其NO去除效率影响  72-73
    4.3.11 生物填料塔内微生物群落结构分析  73-77
  4.4 本章小结  77-79
5 生物还原耦合化学吸收系统过程分析  79-91
  5.1 引言  79-80
  5.2 NO传质过程分析  80-88
    5.2.1 模型建立  80-82
    5.2.2 模型简化  82-84
    5.2.3 模型预测  84-88
  5.3 本章小结  88-91
6 研究结论、创新点及展望  91-95
  6.1 研究结论  91-93
  6.2 创新点  93
  6.3 建议和展望  93-95
参考文献  95-107
附录  107-111
作者简介  111-112
  教育经历  111
  攻博期间所取得的科研成果  111-112

生物还原耦合化学吸收处理模拟烟气中NO_x的机理及工艺研究

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