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蜂窝状SCR催化剂制备及其脱硝性能研究

作 者: 袁处
导 师: 刘少光
学 校: 江苏科技大学
专 业: 材料学
关键词: 选择催化还原 脱硝催化剂 蜂窝状 氮氧化物 脱硝效率
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要


氮氧化物(NOX)是主要大气污染物之一,它不仅是产生硝酸型酸雨的罪魁祸首,而且还是产生光化学烟雾的基础物质,给人类的生存环境带来了严重的危害,这是当前国内外极其关注并亟待解决的热点问题。SCR(选择催化还原)脱硝技术是最有效的处理方法之一,催化剂是SCR体系的核心,占成本的20~30%。目前SCR催化剂生产技术主要掌握在一些发达国家手中,并且SCR催化剂技术有许多急需改进和提高的地方,所以研究具有自主知识产权、高效低成本的SCR脱硝催化剂具有非常重要的现实意义。本文主要研究以纳米TiO2为载体,V2O5和WO3为活性组分,辅以粘结剂、助挤剂、扩孔剂和增强剂等物质,通过挤压成型技术,制备蜂窝状SCR脱硝催化剂。并利用SEM、EDS、XRD、BET、TG-DSC以及强度测试仪等分析手段,对催化剂的表面形貌、元素构成、晶体结构、比表面积、热失重和抗压强度等性质进行表征,最后在自主搭建的催化剂脱硝试验装置上对其脱硝性能进行试验研究和检测分析。蜂窝状SCR催化剂成型过程中,水粉比、粘结剂、助挤剂、增强剂的量和种类对催化剂的成型性能有着重要影响。当水含量为18~27%,粘结剂a3的加入量为12%时,助剂b和c加入量为0.003ml/g,增强剂d的含量为2~6%,扩孔剂e的含量为1~2%时,所制备塑性膏体的成型性能最好。催化剂的干燥过程直接影响到催化剂的成品率,如果干燥过快,则催化剂表面和内部的水分蒸发速率不一样,会导致催化剂表面开裂;如果干燥过慢,则会导致催化剂干燥时间过长,产生过多的能耗。在催化剂表面进行保护,防止水分蒸发过快,可减少表面开裂机率。采用10mm的海绵将挤出的催化剂坯体进行包裹,并在外面用硬纸板再次包裹,干燥24小时后放到烘箱里在60℃下干燥12个小时后,防裂效果良好。催化剂焙烧工艺主要由升温速率、降温速率、炉内压力和最高温度等因素决定。本文结合TG-DSC分析检测方法,对焙烧工艺进行了研究。试验选择的烧制工艺为:将干燥后的蜂窝状催化剂放在马弗炉中450℃焙烧1小时,550℃时焙烧2小时,然后在600℃时焙烧1个小时。对温度、空速(SV)、NO浓度、O2浓度、氨氮比(NH3/NO)以及焙烧温度等因素对催化剂脱硝性能的影响进行研究分析,其中反应温度、SV、NH3/NO、焙烧温度等对催化剂的脱硝效率影响较大,而O2浓度、NO浓度对催化剂的脱硝效率影响较小。在200~320℃范围内,随着温度的升高,脱硝率迅速提高,升至350℃左右,达到最大值,360℃之后,脱硝率随温度的升高而有所下降。在同一温度下,随着空速的增大,脱硝率随之降低。NO的脱除率随NH3/NO的增加而增加,当其小于1时,其影响较为明显,当氨氮比大于1时,NO的转化率几乎保持不变。O2浓度对催化剂的脱硝效率几乎没有什么影响。NO浓度对催化剂的脱硝效率影响不大。当催化剂焙烧温度大于600℃,其脱硝效率会明显下降。所研制的蜂窝状SCR脱硝催剂在空速3500h-1、温度350℃、NH3/NO=1、NO1000ppm、氧气浓度5%的检测条件下脱硝效率达到95%,且催化剂的机械强度≥1.1MPa,达到了工业使用要求。

全文目录


摘要  7-9
Abstract  9-16
第1章 绪论  16-29
  1.1 课题研究背景  16-18
    1.1.1 氮氧化物的来源  16-17
    1.1.2 氮氧化物的危害  17-18
    1.1.3 氮氧化物生成机理  18
  1.2 氮氧化物的控制技术  18-20
    1.2.1 低NOx 燃烧技术  18
    1.2.2 选择催化还原技术  18-19
    1.2.3 选择非催化还原技术  19-20
    1.2.4 等离子脱硝  20
    1.2.5 液体吸收法  20
  1.3 选择催化还原反应机理  20-21
  1.4 选择催化还原脱硝催化剂  21-23
    1.4.1 活性物质的选择  21-22
    1.4.2 载体物质的选择  22
    1.4.3 助催化剂的选择  22-23
  1.5 SCR 催化剂类型  23-24
  1.6 蜂窝状SCR 催剂中各组分的作用  24-25
  1.7 SCR 催化剂的失活与再生  25-26
    1.7.1 SCR 催化剂的失活  25
    1.7.2 SCR 催化剂的再生  25-26
  1.8 SCR 技术的发展现状与展望  26-28
    1.8.1 SCR 技术的现状  26-27
    1.8.2 SCR 催化剂的研究方向  27-28
  1.9 课题的研究内容  28-29
第2章 SCR 催化剂的试验方法  29-38
  2.1 催化剂的制备技术  29-30
  2.2 蜂窝状SCR 催化剂制备工艺  30-31
  2.3 蜂窝状成型模具的设计  31-33
  2.4 催化剂的表征  33-35
    2.4.1 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)  33
    2.4.2 X 射线能量色散仪(EDS)  33-34
    2.4.3 X 射线衍射(XRD)  34
    2.4.4 比表面积(BET)  34
    2.4.5 TG-DSC 表征  34-35
    2.4.6 催化剂机械强度表征  35
  2.5 脱硝性能检测设备的搭建  35-38
第3章 蜂窝状 SCR 催化剂的制备与性能研究  38-51
  3.1 试验材料  38
  3.2 试验设备  38-39
  3.3 催化剂的制备  39-50
    3.3.1 各种助剂对催化剂的影响  39-49
    3.3.2 催化剂的烘干  49
    3.3.3 催化剂的焙烧  49-50
  3.4 本章小结  50-51
第4章 蜂窝状 SCR 催化剂的性能分析与讨论  51-61
  4.1 催化剂的性能表征  51-55
    4.1.1 SEM 表征  51
    4.1.2 EDS 表征  51-52
    4.1.3 BET 表征  52-53
    4.1.4 XRD 表征  53-54
    4.1.5 TG-DSC 表征  54-55
    4.1.6 机械强度表征  55
  4.2 脱硝性能研究  55-60
    4.2.1 温度对脱硝性能的影响  55-56
    4.2.2 空速对脱硝性能的影响  56-57
    4.2.3 氨氮比对脱硝性能的影响  57-58
    4.2.4 氧气浓度对脱硝性能的影响  58
    4.2.5 一氧化氮浓度对脱硝性能的影响  58-59
    4.2.6 焙烧温度对脱硝率的影响  59-60
  4.3 本章小结  60-61
第5章 结论与展望  61-63
参考文献  63-67
攻读硕士期间发表的论文  67-68
致谢  68

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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