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聚对苯二甲酸丁二醇酯在亚临界酸性水溶液和超/亚临界乙醇中的解聚研究

作　者: 刘丽
导　师: 潘志彦
学　校: 浙江工业大学
专　业: 环境工程
关键词: 聚对苯二甲酸丁二醇酯醋酸铜亚临界水超/亚临界乙醇解聚
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 23次
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内容摘要

将超临界流体技术应用到废弃塑料的回收处理,以廉价易得、对环境友好的水和乙醇作为溶剂,研究了聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)在亚临界酸性水溶液和超/亚临界乙醇中的解聚反应,对废弃塑料资源化利用具有重大的理论意义和应用价值。本文在间歇式高压反应釜里开展PBT在亚临界酸性水溶液和超/亚临界乙醇中的解聚研究,考察反应条件对PBT解聚率、目标产物产率的影响。采用傅立叶红外光谱(FT-IR)、气-质联谱(GC-MS)、气相色谱(GC)、高效液相色谱(HPLC)和液-质联谱(LC-MS)对解聚产物进行定性定量分析。根据对解聚产物的分析,分别提出了PBT在亚临界酸性水溶液和超/亚临界乙醇中的解聚机理。提出如下结论:在反应温度220 ~ 280℃、压力2.2 ~ 6.4 MPa、反应时间10 ~ 50min、投料比8.0(24.0g H2O / 3.0g PBT)和催化剂醋酸铜的投加量0.01 ~ 0.07g的条件下,考察了亚临界水中PBT的催化解聚情况。结果表明:醋酸铜的存在对于PBT在亚临界水中的解聚具有明显促进作用。在实验取值范围内,醋酸铜的较佳投加量为0.03g / 3.0g PBT。PBT解聚的主产物为对苯二甲酸(TPA)和四氢呋喃(THF),产物中并未检测出1,4-丁二醇,与相关文献的研究结果不同。在反应温度250℃,反应时间50min,0.03g醋酸铜条件下,PBT可完全解聚,主产物TPA和THF产率分别为99.3%和83.1%。通过实验数据关联,得出催化解聚反应级数为一级,反应活化能为141.6 kJ·mol-1。在反应温度200 ~ 280℃、压力3.1 ~ 9.4MPa、反应时间5 ~ 60min、投料比(EtOH / PBT)4.0 ~ 12.0的条件下,研究了在超/亚临界乙醇中PBT的解聚反应。结果表明:在实验取值范围内,较佳投料比为10.0(20.0g EtOH / 2.0g PBT)。PBT在乙醇中的解聚主产物为对苯二甲酸二乙酯(DET)和1,4-丁二醇(1,4-BD),与水中的解聚产物不同。PBT解聚率随时间的延长和温度的升高而增加。在反应温度240℃,反应时间60min,投料比10.0条件下,PBT可完全解聚,主产物DET和1,4-BD产率分别为97.7%和89.4%。同时对实验数据进行关联,得出PBT在超/亚临界乙醇中解聚反应为一级反应,解聚反应活化能为38.8kJ·mol-1。在微型毛细管反应器中结合显微镜分别研究了PBT在醋酸铜水溶液和乙醇中的相态变化。研究发现PBT在280℃保持19min能完全溶解于水中;在330℃时能完全溶解于乙醇中。PBT的水解和醇解反应都在均相反应中进行。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-12
第一章前言  12-15
  1.1 课题背景与意义  12-13
  1.2 研究内容  13-14
  参考文献  14-15
第二章文献综述  15-32
  2.1 聚对苯二甲酸丁二醇酯简介  15-16
  2.2 聚对苯二甲酸丁二醇酯的回收处理技术  16-18
    2.2.1 物理回收法  16
    2.2.2 化学回收法  16-18
    2.2.3 能量回收  18
    2.2.4 小结  18
  2.3 超临界流体技术  18-28
    2.3.1 超临界流体概述  18-19
    2.3.2 超临界水的特性  19-21
    2.3.3 超临界乙醇的特性  21-22
    2.3.4 应用超临界技术处理聚合物的研究现状  22-28
  2.4 结束语  28-29
  参考文献  29-32
第三章实验材料与方法  32-40
  3.1 实验主要材料及装置  32-35
    3.1.1 实验材料  32-33
    3.1.2 实验装置  33-35
  3.2 实验影响因素及条件控制  35-36
    3.2.1 实验影响因素  35
    3.2.2 实验条件控制  35-36
  3.3 实验安全性及方案  36-37
    3.3.1 实验装置的气密性、安全性检查  36
    3.3.2 实验步骤  36-37
  3.4 分析方法  37-38
    3.4.1 PBT 在酸性水溶液中的分析方法  37-38
    3.4.2 PBT 在超/亚临界乙醇中的分析方法  38
  3.5 解聚反应程度的表征  38-39
  参考文献  39-40
第四章亚临界酸性水溶液中聚对苯二甲酸丁二醇酯解聚研究  40-55
  4.1 引言  40
  4.2 实验内容  40
  4.3 实验结果与讨论  40-50
    4.3.1 产物分析  40-44
    4.3.2 标准曲线绘制  44-45
    4.3.3 在微型毛细管中的相态变化  45-46
    4.3.4 反应条件对解聚反应的影响  46-50
  4.4 解聚反应机理  50-51
  4.5 反应动力学  51-53
  4.6 小结  53
  参考文献  53-55
第五章超/临界乙醇中聚对苯二甲酸丁二醇酯解聚研究  55-70
  5.1 引言  55
  5.2 实验内容  55
  5.3 实验结果与讨论  55-66
    5.3.1 产物分析  55-59
    5.3.2 标准曲线绘制  59-60
    5.3.3 在微型毛细管中的相态变化  60-61
    5.3.4 反应条件对解聚反应的影响  61-66
  5.4 反应机理探讨  66-67
  5.5 反应动力学  67-68
  5.6 小结  68-69
  参考文献  69-70
第六章结论和展望  70-72
  6.1 结论  70-71
  6.2 展望  71-72
致谢  72-73
攻读学位期间发表的学术论文目录  73

聚对苯二甲酸丁二醇酯在亚临界酸性水溶液和超/亚临界乙醇中的解聚研究

内容摘要

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