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介孔分子筛SBA-16上负载碳化物催化剂的研究

作　者: 马娜
导　师: 季生福
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程
关键词: SBA-16 碳化钨 碳化铝 噻吩 加氢脱硫
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
下　载: 314次
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内容摘要


由于过渡金属碳化物具有贵金属的性质，已在脱硫、脱氮、异构化等反应中表现出优异的催化性能，但以传统的Al2O3、SiO2为载体在反应过程中活性组分易团聚，催化剂的稳定性较差。介孔分子筛SBA-16具有高的比表面和水热稳定性，如将碳化物负载于SBA-16上可避免上述问题，基于这样的目的，本文制备了不同碳化物含量的SBA-16介孔分子筛催化剂，并对其结构特征和加氢脱硫催化性能进行了研究。以F127和P123为模板剂，TEOS为硅源，酸性条件下水热合成SBA-16介孔分子筛。并以SBA-16为载体，浸渍法制备了MoO3／SBA-16（Si／Mo=30～1.0），对其进行程序升温碳化得到相应的Mo2C／SBA-16催化剂。结果表明：所有样品均保持SBA-16典型的立方笼状介孔结构，具有良好的低温深度加氢脱硫活性。又分别用浸渍法和水热晶化法制备了WO3SBA-16（Si／W=40～7.5），经过程序升温碳化得到相应的WxC／SBA-16催化剂。结果表明：所有样品均保持SBA-16典型的立方笼状介孔结构，水热晶化法制得的样品更易保持SBA-16的结构特性和具有更好的加氢脱硫性能。水热晶化法制得的WxC／SBA-16样品，当Si／W=30～10时，碳化钨的物相为W2C；当Si／W=7.5时，碳化钨为W2C和WC的混合物相。最后，水热合成WO3SBA-16（Si／W=40～7.5）的基础上浸渍Mo制备含W、Mo氧化物的SBA-16（Si／Mo=30～7.5），经程序升温碳化得含W、Mo碳化物的SBA-16催化剂。结果表明：所有样品均保持SBA-16典型的介孔结构，且Mo组分的引入显著提高了催化剂的加氢脱硫性能。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-16
第一章 文献综述  16-34
  1.1 介孔分子筛的研究进展  16-27
    1.1.1 介孔分子筛的简介  16-17
    1.1.2 介孔分子筛的合成机理  17-18
    1.1.3 介孔分子筛的典型结构  18-20
    1.1.4 介孔分子筛的掺杂  20-22
    1.1.5 介孔分子筛的应用  22-24
    1.1.6 介孔分子筛SBA-16的研究进展  24-27
  1.2 碳化物的简介  27-31
    1.2.1 碳化物的结构和性质  28
    1.2.2 碳化物的制备方法  28-29
    1.2.3 碳化物的形成机理  29-30
    1.2.4 碳化物的催化反应类型  30-31
  1.4 本课题的选题意义及研究内容  31-34
第二章 实验部分  34-40
  2.1 实验原料及设备  34
  2.2 催化剂的制备  34-36
    2.2.1 纯硅SBA-16的制备  34-35
    2.2.2 浸渍法制备MoO_3/SBA-16和Mo_2C/SBA-16催化剂  35
    2.2.3 浸渍法制备WO_3/SBA-16和W_2C/SBA-16催化剂  35
    2.2.4 水热晶化法制备WO_3_SBA-16和W_xC_SBA-16催化剂  35-36
    2.2.5 含W、Mo的SBA-16催化剂的制备  36
  2.3 催化剂的表征  36-37
  2.4 催化剂的性能评价  37-40
    2.4.1 仪器及色谱条件  37
    2.4.2 催化剂的活性评价流程  37-40
第三章 MoO_3SBA-16和Mo_2C/SBA-16的结构特征及性能  40-50
  3.1 XRD的表征及讨论  40-43
    3.1.1 MoO_3/SBA-16的XRD表征  40-41
    3.1.2 Mo_2C/SBA-16的XRD表征  41-43
  3.2 FTIR的表征与讨论  43-45
    3.2.1 MoO_3/SBA-16的FTIR分析  43-44
    3.2.2 Mo_2C/SBA-16的FTIR分析  44-45
  3.3 TPD的表征结果  45-47
    3.3.1 MoO_3/SBA-16的TPD分析  45-46
    3.3.2 Mo_2C/SBA-16的TPD分析  46-47
  3.4 Mo_2C/SBA-16催化剂的性能评价  47-48
  3.5 小结  48-50
第四章 含W的SBA-16催化剂的结构特征及加氢脱硫性能  50-70
  4.1 浸渍法制备的WO_3/SBA-16和W_2C/SBA-16催化剂  50-55
    4.1.1 WO_3/SBA-16和W_2C/SBA-16催化剂的XRD表征与讨论  50-52
    4.1.2 WO_3/SBA-16和W_2C/SBA-16催化剂的FTIR表征  52-54
    4.1.3 催化性能考察  54-55
  4.2 水热晶化法制备的WO_3_SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂  55-67
    4.2.1 WO_3_SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的XRD表征与讨论  55-58
    4.2.2 WO_3_SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的FTIR表征结果  58-59
    4.2.3 WO_3_SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的BET表征与讨论  59-62
    4.2.4 WO_3_SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的TEM结果  62-65
    4.2.5 W_xC/SBA-16催化剂的XRF分析结果  65-66
    4.2.6 W_xC/SBA-16催化剂的活性分析  66-67
  4.3 小结  67-70
第五章 含W、Mo的SBA-16催化剂的结构特征及催化性能  70-84
  5.1 含W、Mo的SBA-16催化剂的XRD表征  70-73
    5.1.1 含W、Mo氧化物的SBA-16催化剂的XRD的结果及讨论  70-71
    5.1.2 含W、Mo碳化物的SBA-16催化剂的XRD的结果及讨论  71-73
  5.2 含W、Mo的SBA-16催化剂的FTIR分析  73-79
    5.2.1 含W、Mo氧化物的SBA-16催化剂的FTIR分析  73-76
    5.2.2 含W、Mo碳化物的SBA-16催化剂的FTIR的结果  76-79
  5.3 含W、Mo碳化物的SBA-16催化剂的催化性能评价  79-82
  5.4 小结  82-84
第六章 结论与展望  84-86
  6.1 结论  84
  6.2 展望  84-86
参考文献  86-93
致谢  93-94
研究成果及发表的学术论文  94-95
作者和导师简介  95

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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