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藉三种物质猝灭Ru（bpy）_3~（2+）-TPrA电致化学发光体系的研究

作　者: 赵伯英
导　师: 朱英贵
学　校: 安徽师范大学
专　业: 分析化学
关键词: 电致化学发光 Ru（bpy）32+ 二苯胺磺酸钠咖啡酸酪氨酸猝灭
分类号: O644.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

论文综述了电致化学发光（ECL）的发展历史、原理以及电致化学发光猝灭的研究状况。联吡啶钌-三丙胺(Ru（bpy）₃²⁺-TprA)体系电致化学发光一直备受分析化学工作者的关注,特别是对这个体系的猝灭作用的研究。基于前人对猝灭Ru（bpy）₃²⁺-TPrA体系电致化学发光的研究基础上,探讨了几种新的化学试剂对Ru（bpy）₃²⁺-TPrA体系电致化学发光强度的影响。主要研究了二苯胺磺酸钠、咖啡酸、酪氨酸分别对Ru（bpy）₃²⁺-TprA体系电致化学发光强度的影响,取得的研究成果如下:1.讨论了一种新型猝灭剂二苯胺磺酸钠对联吡啶钌-三丙胺体系电致化学发光（ECL）发生有效猝灭。在联吡啶钌浓度是二苯胺磺酸钠浓度100倍时,可以观察到明显的猝灭现象。猝灭的机理被认为是能量从联吡啶钌激发态(Ru（bpy）₃²⁺*)转移到二苯胺磺酸钠二聚体,它是由二苯胺磺酸钠在电极表面电化学氧化而形成的。电解后溶液的荧光实验充分证明了在电极表面电化学氧化形成的二苯胺磺酸钠二聚体。2.研究了一种新型猝灭剂咖啡酸,对联吡啶钌-三丙胺体系电致化学发光（ECL）发生有效猝灭。在联吡啶钌浓度是咖啡酸100倍时,可以观察到猝灭现象。可能的猝灭机理是能量从联吡啶钌激发态Ru（bpy）₃²⁺*转移到咖啡酸的电氧化产物,这种氧化产物是咖啡酸在电极表面电化学氧化而形成的。3.研究了酪氨酸对联吡啶钌-三丙胺体系电致化学发光（ECL）的有效猝灭。在联吡啶钌浓度是酪氨酸100倍时,对联吡啶钌-三丙胺体系体系的电致化学发光强度发生有效地猝灭。根据已有的文献报道酪氨酸经电氧化在电极表面形成了一种醌化合物,基于此提出了猝灭机理是能量从Ru（bpy）₃²⁺激发态转移到酪氨酸的电氧化产物。基于以上研究,再将这几种物质对联吡啶钌-三丙胺体系电致化学发光（ECL）猝灭效率进行了对比,参照文献得出,这几种物质苯环外基团位置不同导致猝灭效率不同,猝灭物质生成对苯醌类结构猝灭效率相对大些,生成邻苯醌类物质猝灭效率相对小些,原因可能是对苯醌结构有利于与Ru（bpy）₃²⁺*产生共轭,使Ru（bpy）₃²⁺*激发态能量发生转移,从而使Ru（bpy）₃²⁺*数量减少导致发光强度产生有效猝灭。

全文目录

摘要  8-10
Abstract  10-13
第一章前言  13-30
  1.1 电致化学发光的发展及特点  13-15
    1.1.1 电致化学发光的发展  13-14
    1.1.2 电致化学发光的特点  14-15
  1.2 电致化学发光基本原理  15-18
    1.2.1 离子湮灭类型电致化学发光  15-17
    1.2.2 共反应试剂类型电致化学发光  17-18
    1.2.3 氧化物修饰的阴极发光  18
  1.3 不同的电致化学发光体系  18-23
    1.3.1 聚芳香族碳氢化合物(PAH)  18-19
    1.3.2 吖啶类化合物的电致化学发光  19-21
    1.3.3 无机金属配合物的电致化学发光  21-23
  1.4 猝灭 Ru(bpy)_3~(2+)-TPrA 体系的电致化学发光  23-24
  1.5 本课题的提出  24
  参考文献  24-30
第二章二苯胺磺酸钠对联吡啶钌一三丙胺电致化学发光体系的猝灭  30-40
  2.1 引言  30-31
  2.2 试验  31-32
    2.2.1 试剂和化学药品  31
    2.2.2 电化学和电致化学发光检测  31-32
  2.3 结果与讨论  32-37
    2.3.1 二苯胺磺酸钠对 Ru(bpy)_3~(2+)的 ECL 猝灭  32-34
    2.3.2 可能机理的讨论  34-37
  2.4 本章小结  37-38
  参考文献  38-40
第三章咖啡酸对联吡啶钌一三丙胺电致化学发光体系的猝灭  40-51
  3.1 引言  40-41
  3.2 试验  41-42
    3.2.1 试剂和化学药品  41
    3.2.2 电化学和电致化学发光检测  41-42
  3.3 结果与讨论  42-48
    3.3.1 咖啡酸对 Ru(bpy)_3~(2+) 的 EcL 猝灭  42-45
    3.3.2 可能机理的讨论  45-48
  3.4 本章小结  48
  参考文献  48-51
第四章酪氨酸对联吡啶钌一三丙胺电致化学发光体系的猝灭  51-63
  4.1 引言  51-53
  4.2 试验  53-54
    4.2.1 试剂和化学药品  53
    4.2.2 电化学和电致化学发光检测  53-54
  4.3 结果与讨论  54-61
    4.3.1 酪氨酸对 Rubpy)_3~(2+)的 ECL 猝灭  54-58
    4.3.2 可能机理的讨论  58-60
    4.3.3 几种物质的猝灭效率的比较  60-61
  4.4 本章小结  61
  参考文献  61-63
结论  63-65
硕士研究生期间发表的论文情况  65-66
致谢  66

藉三种物质猝灭Ru（bpy）_3~（2+）-TPrA电致化学发光体系的研究

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