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Λ型嘧啶类衍生物的设计合成及光学性质研究

作　者: 张骞
导　师: 吴杰颖；田玉鹏
学　校: 安徽大学
专　业: 无机化学
关键词: 双光子荧光材料嘧啶衍生物光学性质理论计算
分类号: O626.41
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 47次
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内容摘要

双光子诱导荧光材料由于其良好的穿透性,高的空间选择性和分辨率,在生物显影、三维光存储、三维微加工等方面具有巨大的应用潜力,引起了人们极大的兴趣,是非线性领域应用范围最广的材料之一。嘧啶环具有较高的离子化电位及高的反应活性,很容易利用简单的反应对其进行修饰。更重要的是,嘧啶环作为DNA四大碱基之一,具有很好的生物相容性和活性,在生物模拟、电致发光等方面具有广泛的研究背景。本文设计、合成了七种新型嘧啶衍生物,通过多种手段表征了它们的结构,从实验上研究了所得材料的单、双光子光学性质,并通过理论计算进行了验证,所得的一系列有价值的成果,将为此类双光子荧光材料的应用探索提供参考。主要研究内容如下：1.通过对双光子荧光材料的研究历史、研究现状进行综述,对嘧啶类衍生物双光子荧光材料的研究可行性、前景、意义做了论述。在文献调研的基础上选择嘧啶类衍生物为底物,设计七种目标化合物,以期得到具有大的双光子吸收截面的分子。2.通过多步有机反应,高产率合成了所设计的目标化合物,并用红外、质谱、核磁、元素分析等手段对中间体和目标化合物进行了表征,通过单晶x-射线衍射解析了其中两种化合物的结构。发现该系列化合物中的苯乙烯共轭桥均为反式结构,且发现化合物的结构特点和堆积模式与2位取代基有很大的关系：随着2位取代基吸电子能力的增加,分子扭曲程度增加,平面性变差；其中,化合物Z7属于P21／c空间群,化合物Z10属于P212121非中心对称空间群,分子堆积呈现网状结构,这类分子可作为倍频晶体材料。3.系统研究了所合成的嘧啶类衍生物的线性和非线性光学性质,研究结果表明,目标化合物在不同溶剂中都有很大的荧光量子产率,且单光子荧光量子产率随嘧啶2位取代基吸电子能力的增强而提高；目标化合物还具有很强的非线性光学性质,且随着2位取代基吸电子能力的增强,非线性光学效应增强。理论计算结果表明,主要出峰都归属于电子从HOMO轨道到LUMO轨道的跃迁,是供体(D)与受体(A)之间的作用,从理论上验证了D-π-A-π-D的构型能够加强电子流动,增大双光子吸收截面,提高双光子吸收活性的结论。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-9
第一章绪论  9-32
  §1.1. 双光子光学概述  10-14
    §1.1.1 双光子吸收的理论基础  11-12
    §1.1.2 双光子吸收的测试方法  12-14
  §1.2 双光子荧光材料的设计及构效关系  14-23
    §1.2.1 一维分子  14-20
    §1.2.2 二维分子  20-23
    §1.2.3 总结  23
  §1.2. 本文的设计思想和研究内容  23-26
    §1.2.1 本文设计思想  23
    §1.2.2 本文的研究内容和意义  23-26
  参考文献  26-32
第二章嘧啶类衍生物的合成与表征  32-52
  §2.1 嘧啶衍生物的合成与谱学表征  32-41
    §2.1.1 试剂与仪器  32
    §2.1.2 目标分子的合成路线  32-38
    §2.1.3 部分嘧啶衍生物的结构谱图分析  38-41
  §2.2 部分嘧啶衍生物的晶体结构分析  41-51
    §2.2.1 单晶的培养与解析  41-51
  参考文献  51-52
第三章嘧啶衍生物的光学性质研究  52-76
  §3.1 嘧啶衍生物的线性光学性质  53-74
    §3.1.1 吸收光谱与荧光光谱  53-64
    §3.1.2 理论计算  64-67
    §3.1.3 双光子吸收与荧光性质  67-74
  参考文献  74-76
硕士期间发表的论文  76-77
致谢  77-78

Λ型嘧啶类衍生物的设计合成及光学性质研究

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