学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

碳纳米管负载铂基催化剂的制备及其催化邻氯硝基苯加氢性能

作　者: 贾永涛
导　师: 邱介山
学　校: 大连理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 碳纳米管 铂 负载催化剂 邻氯硝基苯 选择加氢
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 182次
引　用: 1次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


碳纳米管（CNTs）作为新型的催化剂载体,由于具有优异的物理、化学性质,引起了纳米催化领域的关注。本论文对CNTs负载铂（Pt）基催化剂的制备和性能进行了研究,采用多元醇还原法制备了Pt/CNTs催化剂和PtM/CNTs（M=Co,Ni）催化剂,以邻氯硝基苯（o-CNB）选择加氢反应为探针考察了Pt/CNTs催化剂的性能。采用XRD、TEM和ICP-AES等手段对催化剂进行表征,揭示了催化剂物理化学性质与其性能之间的关系。采用H2SO4/HNO3混酸氧化法化学修饰CNTs,采用SDS物理修饰CNTs。结果表明,化学与物理修饰都能在CNTs表面引入一定数量的活性位,这有助于促进Pt异相成核,提高Pt分散性,提升Pt/CNTs催化剂性能。SDS还能形成特定结构的胶束,影响Pt的成核与生长,控制Pt纳米粒子的形貌。CNTs经过物理与化学修饰后,制备的催化剂Pt/oCNTs-SDS,具有较高的催化活性,但不能抑制脱氯,o-CAN选择性仅为77.8%。采用不同表面活性剂（聚合物）物理修饰CNTs,包括SDBS、CTAB、Tween80和PVP,获得了形貌和性能迥异的Pt/CNTs催化剂,这与表面活性剂（聚合物）的分子结构和电学性质相关。一些表面活性剂（聚合物）对金属的负载和分散是不利的,如CTAB和PVP。采用调变多元醇还原法制备了Pt/oCNTs-pH催化剂,该催化剂具有较高的催化活性,但不能抑制脱氯,o-CAN选择性仅为73.2%。采用调变多元醇顺序还原法制备了核壳催化剂M@Pt/oCNTs（M=Co、Ni）,该催化剂具有与Pt/oCNTs-pH相近的活性。由于Pt的几何或电子性质有所改变,使催化剂具有一定抑制脱氯能力,o-CAN选择性分别为89.4%和81.4%。采用调变多元醇共还原法制备了合金催化剂PtM/oCNTs（M=Co、Ni）,该催化剂具有与Pt/oCNTs-pH相近的活性,并具有一定抑制脱氯能力,o-CAN选择性分别为84.2%和79.2%。PtM/oCNTs合金催化剂经过焙烧处理,金属粒径增大,催化活性降低,但能显著抑制脱氯,o-CAN选择性分别为92.8%和96.5%。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-10
1 文献综述  10-28
  1.1 CNTs的结构及性质  10-13
    1.1.1 CNTs的结构特征  10-11
    1.1.2 CNTs的物化性质  11-13
  1.2 CNTs作为催化剂载体的应用  13-17
    1.2.1 CNTs外壁的利用  13-15
    1.2.2 CNTs内壁的利用  15-17
  1.3 CNTs的修饰及在负载型催化剂制备中的应用  17-24
    1.3.1 CNTs的化学修饰  17-20
    1.3.2 CNTs的物理修饰  20-24
  1.4 负载型Pt基催化剂在氯代硝基苯选择加氢反应中的应用  24-27
    1.4.1 负载型Pt基单金属催化剂  25-26
    1.4.2 负载型Pt基多金属催化剂  26-27
  1.5 本论文的工作思路及主要内容  27-28
2 实验部分  28-31
  2.1 载体及所用试剂  28
  2.2 催化剂的制备  28
  2.3 催化剂的性能评价  28-29
  2.4 载体和催化剂的表征  29-31
3 乙二醇还原法制备Pt/CNTs催化剂及其性能  31-57
  3.1 引言  31
  3.2 CNTs的化学和物理修饰对Pt/CNTs催化剂性能的影响  31-45
    3.2.1 CNTs的化学和物理修饰  31-34
    3.2.2 Pt/CNTs催化剂的制备  34
    3.2.3 Pt/CNTs催化剂的表征  34-38
    3.2.4 Pt/CNTs催化剂的性能评价  38-43
    3.2.5 Pt/CNTs催化剂的制备过程机理  43-45
  3.3 Pt/CNTs催化剂制备条件考察  45-47
  3.4 不同表面活性剂(聚合物)物理修饰CNTs对Pt/CNTs性能的影响  47-55
    3.4.1 Pt/CNTs催化剂的制备和表征  47-51
    3.4.2 Pt/CNTs催化剂的性能评价  51-53
    3.4.3 表面活性剂(聚合物)影响Pt/CNTs性能的机理推测  53-55
  3.5 本章小结  55-57
4 乙二醇还原法制备PtM/CNTs(M=Co,Ni)催化剂及其性能  57-71
  4.1 引言  57-58
  4.2 浸渍-乙二醇还原法制备M-Pt/CNTs双金属催化剂  58-61
    4.2.1 M-Pt/CNTs的制备  58-59
    4.2.2 M-Pt/CNTs的表征和性能评价  59-61
  4.3 调变乙二醇顺序还原法制备M Pt/CNTs核壳催化剂  61-65
    4.3.1 M Pt/CNTs的制备  61-62
    4.3.2 M Pt/CNTs的表征和性能评价  62-65
  4.4 调变乙二醇共还原法制备PtM/CNTs合金催化剂  65-69
    4.4.1 PtM/CNTs的制备  65-66
    4.4.2 PtM/CNTs的表征和性能评价  66-69
  4.5 本章小结  69-71
结论  71-72
参考文献  72-79
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  79-80
致谢  80-81

相似论文

  1. PBO/SWNT复合纤维的制备及结构与性能研究,TQ340.64
  2. 半导体激光器热电控制技术研究,TN248.4
  3. 半导体激光器温度控制系统的研究,TP273
  4. 多壁碳纳米管负载Au@Pt、Au@Pd核壳结构催化剂的制备及电化学性能研究,O643.36
  5. 碱熔法从玻纤工业废料中回收富集铂、铑金属的研究,X781.5
  6. RNA干扰抑制ERCC1对非小细胞肺癌化疗敏感性的影响（体外实验）,R734.2
  7. 培美曲塞联合顺铂一线治疗晚期肺腺癌临床观察,R734.2
  8. 表面修饰碳纳米管负载金属纳米催化剂的合成及性能研究,O643.36
  9. 碳纳米管复合修饰物电极及其在电分析化学中的应用,O657.1
  10. NF-κB抑制剂PDTC（吡咯烷二硫代氨基甲酸盐）对非小细胞肺癌ASPP1、ASPP2表达的影响,R734.2
  11. 顺铂对小鼠肺癌细胞中P-糖蛋白表达的影响,R734.2
  12. 重组人血管内皮抑制素对人肺腺癌A549细胞ERCC1基因表达的影响,R734.2
  13. NF-κB抑制剂PDTC与顺铂对小鼠Lewis肺癌NF-κB和ASPP2表达的影响,R734.2
  14. 新城疫病毒对晚期非小细胞肺癌化疗的增强作用,R734.2
  15. 低剂量顺铂富集肝癌干细胞的实验研究,R735.7
  16. NF-κB抑制剂PDTC对非小细胞肺癌细胞iASPP蛋白表达和JNK的影响,R734.2
  17. Ni/TiO2-SiO2催化剂的制备、表征及顺酐加氢性能研究,TQ225.2
  18. WC/石墨烯复合体的电子结构及电子输运性质,O613.71
  19. SnO2/CNTs复合体的可控制备及气敏性研究,TB383.1
  20. MWCNTs与ZnO/SnO2复合材料的制备及其NO气敏性研究,TB33
  21. ASPP家族在胃癌中的表达及临床意义,R735.2

中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
© 2012 www.xueweilunwen.com