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负载型金催化剂对丙酮及苯系物的低温催化消除

作　者: 李辛玉
导　师: 邓谦
学　校: 湖南科技大学
专　业: 有机化学
关键词: 负载型Au/γ-Al2O3催化剂 催化消除 苯系物 丙酮
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要


通过沉积-沉淀法制备了负载型Au/γ-Al2O3催化剂,研究其对丙酮、苯系物（苯、甲苯、二甲苯）蒸汽低温催化消除的性能。对催化剂进行SEM和XRD等表征分析并与催化剂活性进行关联。探讨金含量、活化过程中不同活化温度、活化时间对催化剂活性的影响。在负载型Au/γ-Al2O3催化剂上对苯系物催化消除反应进行了动力学的初步研究。实验结果表明:沉积-沉淀法制备的Au/γ-Al2O3催化剂中,金在催化剂表面上高度分散,催化剂活性组分是Au。催化剂的制备和活化过程对催化剂的催化活性都有一定程度的影响。在金含量1wt.%-4wt.%范围内,在氢气气氛中活化处理1h,对于丙酮、苯、甲苯和二甲苯蒸汽催化消除,活化温度分别为300℃、280℃、300℃和250℃时活性最好。金含量为2.5wt.%的Au/γ-Al2O3催化剂0.65g,能将浓度为4.66g·m-3丙酮140℃下完全消除。金含量为2.0wt.%的Au/γ-Al2O3催化剂0.50g,分别能将浓度为7.57g·m-3的苯蒸汽在295℃,浓度为7.49g·m-3的甲苯蒸汽在252℃和浓度为3.07g·m-3的二甲苯蒸汽在235℃完全矿化,矿化产物为CO2和H2O。催化剂在对甲苯蒸汽消除的最佳反应条件下,连续反应45h,甲苯的转化率都一直都保持在100%,没有出现失活现象,说明该催化剂具有较好的稳定性。随着丙酮、苯系物蒸汽浓度增加,其完全转化温度升高,但在整个过程中都没有发现除CO2和H2O外的有机物生成。通过对负载型Au/γ-Al2O3催化剂上甲苯催化消除反应的动力学研究发现,反应气流速在13.25-29.81mL·min-1范围内,催化剂的粒径在0.4mm以下时,反应气流在催化剂颗粒的内外扩散影响已经消除,我们的实验条件符合动力学实验的要求。在250℃下,初始浓度在7.20-27.90×10-5mol·L-1范围内,苯催化消除反应速率与苯初始浓度基本呈线性变化,是准一级反应,总包反应表观活化能Ea=118.47kJ·mol-1。在220℃下,初始浓度在3.25-20.30×10-5mol·L-1范围内,甲苯是准一级反应,总包反应表观活化能Ea=101.43kJ·mol-1。在220℃下,初始浓度在2.42-31.43×10-5mol·L-1范围时,二甲苯消除反应也是准一级反应,总包反应表观活化能Ea=85.18kJ·mol-1。三者的Ea在实验温度范围内都是与温度无关的常数。

全文目录


摘要  8-9
ABSTRACT  9-11
第一章 相关背景及课题综述  11-30
  1.1 VOCs废气处理方法简介  11-14
    1.1.1 VOCs废气简介  11
    1.1.2 VOCs废气处理方法  11-12
    1.1.3 燃烧法治理VOCs废气  12-14
  1.2 催化燃烧消除法常用催化剂  14-28
    1.2.1 催化剂分类  14-19
    1.2.2 金催化剂的研究概况  19-22
    1.2.3 负载型金催化剂常用的制备方法概述  22-25
    1.2.4 金催化剂上物质的化学吸附行为  25-26
    1.2.5 金催化剂活性中心结构  26-27
    1.2.6 负载型金催化剂对VOCs催化消除活性  27-28
  1.3 课题的立论依据和论文工作设想  28-30
第二章 实验方法  30-37
  2.1 实验方案  30-32
    2.1.1 反应体系的选择  30
    2.1.2 催化反应方式的选择  30-31
    2.1.3 催化反应底物浓度的确定  31
    2.1.4 催化剂组分的选择  31
    2.1.5 催化剂制备方式的选择  31-32
  2.2 负载型Au/γ-Al_2O_3催化剂制备  32
  2.3 活化催化剂条件的选择  32-33
  2.4 催化剂的活化处理  33
  2.5 反应器的选择  33-34
  2.6 催化剂反应性能评价  34
  2.7 有机物蒸汽浓度计算  34-35
  2.8 主要的结构表征手段  35
  2.9 实验的主要仪器及设备  35-36
  2.10 实验的主要试剂  36-37
第三章 负载型Au/γ-Al_2O_3催化剂对丙酮蒸汽的催化活性评价结果分析与讨论  37-46
  3.1 引言  37
  3.2 实验部分  37-38
    3.2.1 催化剂对丙酮蒸汽消除反应的反应条件  37-38
    3.2.2 负载型Au/γ-Al_2O_3催化剂的制备  38
    3.2.3 催化消除反应  38
    3.2.4 催化剂的表征  38
  3.3 结果与讨论  38-45
    3.3.1 催化剂的SEM分析  38-39
    3.3.2 催化剂的XRD分析  39-40
    3.3.3 催化反应  40-45
  3.4 结论  45-46
第四章 负载型Au/γ-Al_2O_3催化剂消除苯系列蒸汽的研究  46-60
  4.1 苯的消除  47-51
    4.1.1 实验部分  48
    4.1.2 结果与讨论  48-51
    4.1.3 结论  51
  4.2 甲苯蒸汽的消除  51-56
    4.2.1 实验部分  52
    4.2.2 结果与讨论  52-56
    4.2.3 结论  56
  4.3 二甲苯的消除  56-60
    4.3.1 实验部分  57
    4.3.2 结果与讨论  57-59
    4.3.3 结论  59-60
第五章 实验动力学研究  60-69
  5.1 引言  60
  5.2 内外扩散的影响  60-61
  5.3 对甲苯催化消除反应的内外扩散影响的研究  61-63
  5.4 表观活化能计算  63-68
    5.4.1 甲苯催化消除反应  63-65
    5.4.2 苯催化消除反应  65-67
    5.4.3 二甲苯催化消除反应  67-68
  5.5 结论  68-69
第六章 总结与展望  69-71
参考文献  71-80
攻读硕士期间发表论文  80-81
致谢  81

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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