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凹凸棒土原位晶化合成Y型分子筛及其对原料油裂化性能的研究

作　者: 黄石
导　师: 钱东；郑淑琴
学　校: 中南大学
专　业: 有机化学
关键词: 流化催化裂化凹凸棒土原位晶化技术 Y型分子筛碱度催化裂化反应机理
分类号: TQ424.25
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

本文通过凹凸棒土原位晶化合成Y型分子筛,考察了原位晶化合成Y型分子筛体系的基本规律和最佳参数。进一步通过离子改性处理方法制得流化催化裂化(FCC)催化剂,在小型固定流化床装置(FFB)上对不同产地的原料油和混合型原料油进行催化裂化反应,并对催化裂化反应的机理和原料油物理化学性质进行了分析。利用扫描电子显微镜(SEM). X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)和N2吸附-脱附等手段对所制备的Y型分子筛和凹凸棒土型FCC催化剂进行了表征。(1)通过酸处理方法除去凹凸棒土中的Fe3+,并采用热处理方法活化凹凸棒土中SiO2和Al2O3。利用XRD差热-热重仪(TG-DTA)和FT-IR等分析手段对处理后的样品进行了表征。考察了6mol/L盐酸溶液处理凹凸棒土除铁率的变化情况。着重对焙烧后凹凸棒土中活性SiO2和Al2O3的含量进行了定量分析。研究结果表明,Fe3+经过处理后基本上满足了FCC催化剂中Fe3+含量不高于1.0%的要求。凹凸棒土经950℃焙烧后活性SiO2含量最高,活性Al2O3的含量则随着温度的升高而显著降低,接近950℃时活性Al2O3的含量低于1%,可以忽略不计,因此要完成凹凸棒土原位晶化还需用偏高岭土来提供体系所需的活性Al2O3。(2)以焙烧凹凸棒土提供活性SiO2和偏高岭土提供活性Al2O3,添加Na2SiO3 NaOH和导向剂,混合均匀后在水热条件下原位晶化合成Y型分子筛。利用SEM、XRD、FT-IR和N2吸附-脱附等分析手段对所合成的样品进行了表征,着重考察了水热晶化温度和合成体系中物料的配比对合成样品相对结晶度的影响。研究结果表明,水热合成Y型分子筛过程中最主要的动力学因素为晶化温度。随晶化温度的升高,产品的相对结晶度显著提高。晶化温度升至100℃时,得到相对结晶度较高的Y型分子筛晶体。在原位晶化的物料体系中,随n(SiO2)/n(Al2O3)的减小,所合成样品的相对结晶度增大。同时适当的碱度[n(Na2O)/n(SiO2)和n(Na2O)/n(H2O)]可明显提高Y型分子筛的相对结晶度。通过条件实验所确定的用凹凸棒土原位晶化合成Y型分子筛较理想的物料配比为：n(SiO2):n(Al2O3)=4.7, n(Na2O):n(SiO2)=0.65, n(H2O)：n(Na2O)=50,所制备的Y型分子筛产品的相对结晶度为53.6%,骨架硅铝物质的量比为5.28。(3)按照合成Y型分子筛较为理想的物料配比将焙烧凹凸棒土微球、偏高岭土微球、Na2SiO3、NaOH和导向剂投入到反应釜中,混匀,通过水热法原位晶化合成Y型分子筛,然后经过NH4+和氯化稀土改性、焙烧和沉淀制得凹凸棒土型FCC催化剂。采用SEM, FT-IR和N2吸附-脱附等分析手段对所合成样品进行了表征,并通过吡啶红外光谱对凹凸棒土催化剂的酸度进行了分析。(4)分析了催化裂化反应的机理以及原料油性质,并采用小型固定流化床对不同产地原料油、常压渣油及混合蜡油掺杂不同比重减压渣油的混合原料油进行了催化裂化性能评价。通过对催化裂化反应机理的分析得出：催化裂化过程是烃类分子与催化剂的酸中心反应后形成碳正离子,并进一步发生多种转移反应的过程。研究结果表明：凹凸棒土型FCC催化剂具有规则的球形结构,球体表面均匀地分布着催化裂化所需的活性组分Y型分子筛,且具有适当的比表面积和介孔体积。凹凸棒土型FCC催化剂的酸强度和酸密度都比较理想。催化裂化性能评价结果表明,催化剂和原料油的性质共同影响着原料油的裂化程度、转化率以及裂解石油化工产物的分布和产率。

凹凸棒土原位晶化合成Y型分子筛及其对原料油裂化性能的研究

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