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胶州湾及日照近岸海域表层沉积物中多环芳烃源解析研究

作　者: 薛荔栋
导　师: 郎印海
学　校: 中国海洋大学
专　业: 环境工程
关键词: 表层沉积物 多环芳烃 源解析 化学质量平衡模型 因子分析/多元线性回归
分类号: X132
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 265次
引　用: 7次
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内容摘要


分别于2007年2月和2008年9月在日照近岸和胶州湾海域采集了32个站位的表层沉积物样品。利用气相色谱-氢火焰离子化检测器(GC-FID)和气相色谱-质谱(GC-MS)测定了沉积物中16种PAHs的含量。在定性解析表层沉积物PAHs来源基础上进一步应用化学质量平衡模型(CMB)和因子分析/多元线性回归模型(FA/MR)对两海域表层沉积物中PAHs来源进行定量解析。这项工作对于了解胶州湾及日照近岸海域表层沉积物PAHs的污染状况,追踪污染物来源具有重要意义。胶州湾海域表层沉积物中PAHs总量范围为1242.21~29558.13 ng/g,平均值为5065.09 ng/g。与国内外其他海湾沉积物中PAHs含量相比,处于中等污染水平。各站位16种PAHs组分分布基本相似,2~3环组分比重较小,4~6环组分占优。胶州湾表层沉积物中PAHs的含量与有机碳含量存在相关性,而与pH值、粘粒含量无相关性。日照近岸海域表层沉积物中总量范围为76.38~27512.02 ng/g,平均值为2622.58 ng/g。绝大多数站位2~3环组分占优,4~6环PAHs组分则相对较低。日照近岸海域表层沉积物中PAHs的含量与三种沉积物理化参数间均无相关性。利用同分异构体PhA/AN、FlA/Py、BaA/Chy、IP/(IP+BghiP)以及FlA/(FlA+Py)等特征比值对胶州湾及日照近岸海域表层沉积物中PAHs进行了定性源解析。研究发现胶州湾表层沉积物中PAHs的主要来源为燃煤源(民用燃煤、工业燃煤)、燃油源(柴油燃烧、汽油燃烧)等燃料的燃烧释放。日照近岸表层沉积物中PAHs可能污染来源有燃油源、燃煤源、木柴燃烧源、焦化源以及石油类污染源。通过查阅文献和污染源调查,实测了青岛地区废水排放源、工业燃煤源以及焦化源的PAHs浓度,并结合相关文献建立了胶州湾及日照近岸PAHs源成分谱。考虑PAHs在大气和沉积物中发生的降解反应,引用部分PAHs在大气和沉积物环境中的半衰期与降解速率常数计算其降解因子。在CMB模型解析中引入了降解因子对PAHs从污染源到沉积物受体过程中的降解行为进行校正。胶州湾表层沉积物中PAHs的整体源解析结果显示废水排放源及工业燃煤源是该研究区域的主要的污染源,其贡献率分别为69.68%,30.32%。日照近岸表层沉积物中PAHs整体源解析结果表明工业燃煤是该研究区域的主要污染源,贡献率为62.55%;其次为柴油燃烧源、民用燃煤源、柴油泄漏,贡献率分别为15.05%,13.15%和9.25%。基于SPSS15.0统计软件,应用FA/MR模型对胶州湾及日照近岸海域PAHs数据进行了源解析研究。结果表明胶州湾表层沉积物中PAHs主要来自废水排放源与燃煤源,二者贡献率之和为67.02%;而焦化源与柴油等石油产品泄漏的贡献相对较小,其贡献率为32.98%。与CMB解析结果相比较,存在一定的差异。日照近岸海域表层沉积物中PAHs主要污染源贡献率为柴油、汽油等燃油源合计24.52%,燃煤、木柴燃烧源、焦化源三者合计74.12%,柴油等石油产品泄漏为1.36%。与CMB解析结果相比较发现二者基本一致。综合两定量解析模型的结果发现,胶州湾及日照近岸区域的能源结构与组成相近,燃煤源是上述两区域表层沉积物中PAHs的主要污染来源之一。

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-11
0 前言  11-13
1 绪论  13-29
  1.1 表层沉积物中PAHS 的含量与分布  13-18
    1.1.1 PAHs 概述  13-16
    1.1.2 海洋表层沉积物中PAHs 的含量与分布  16-18
  1.2 表层沉积物中PAHS 来源解析  18-24
    1.2.1 定性及半定量源解析方法  19-21
    1.2.2 定量源解析方法  21-24
  1.3 研究区域概况  24-26
    1.3.1 胶州湾概况  24-25
    1.3.2 日照近岸海域概况  25-26
  1.4 本论文的主要研究意义、内容和技术路线  26-29
2 污染源与沉积物样品的采集与测定  29-41
  2.1 实验材料与准备  29
  2.2 样品的采集  29-32
    2.2.1 沉积物样品的采集  29-31
    2.2.2 源样品的采集  31-32
  2.3 样品前处理  32-33
    2.3.1 沉积物及颗粒物源样品前处理  32-33
    2.3.2 废水排放源样品前处理  33
  2.4 定性与定量分析  33-40
    2.4.1 标准溶液的配置  33
    2.4.2 气相色谱（GC）及气相色谱-质谱（GC-MS）测定条件  33-34
    2.4.3 GC、GC-MS 色谱图及标准曲线绘制  34-36
    2.4.4 质量控制与保证（QA/QC）  36-40
  2.5 沉积物理化参数的测定  40-41
    2.5.1 沉积物pH 值的测定  40
    2.5.2 沉积物有机碳的测定  40
    2.5.3 沉积物粒度的测定  40-41
3 沉积物样品中PAHS 的含量分布与定性源解析  41-53
  3.1 沉积物理化性质  41-46
    3.1.1 胶州湾及日照近岸海域表层沉积物的理化性质  41
    3.1.2 PAHs 含量与沉积物理化参数的相关性分析  41-46
  3.2 表层沉积物中PAHS 的含量与分布  46-49
    3.2.1 胶州湾表层沉积物中PAHs 的含量与分布  46-48
    3.2.2 日照近岸海域表层沉积物中PAHs 的含量与分布  48-49
  3.3 沉积物中PAHS 的定性源解析  49-51
  3.4 小结  51-53
4 沉积物中PAHS 化学质量平衡模型源解析  53-65
  4.1 降解因子对化学质量平衡模型（CMB）的校正  53-54
  4.2 胶州湾沉积物中PAHS 化学质量平衡模型源解析  54-60
    4.2.1 PAHs 污染源成分谱的建立  54-56
    4.2.2 CMB 源解析结果  56-60
  4.3 日照近岸海域表层沉积物中PAHS 化学质量平衡模型源解析  60-63
    4.3.1 PAHs 污染源成分谱的建立  60
    4.3.2 CMB 源解析结果  60-63
  4.4 小结  63-65
5 沉积物中PAHS 因子分析/多元线性回归模型源解析  65-70
  5.1 应用FA/MR 模型解析胶州湾表层沉积物中PAHS 来源  65-67
    5.1.1 因子分析  65-66
    5.1.2 多元线性回归  66-67
  5.2 应用FA/MR 模型解析日照近岸海域表层沉积物中PAHS 来源  67-69
    5.2.1 因子分析  67-68
    5.2.2 多元线性回归  68-69
  5.3 FA/MR 模型与CMB 模型源解析结果的比较  69
  5.4 小结  69-70
6 结论  70-72
参考文献  72-79
致谢  79-80
个人简历  80-81
发表的学术论文  81

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境科学基础理论 > 环境化学 > 环境分析化学
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